查看更多>>摘要:污泥在燃烧过程中Pb污染排放问题一直受到人们广泛关注.通过试验研究和模拟计算相结合的方法,借助电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS)、比表面及孔隙度分析仪(BET)和X射线衍射(XRD)等试验测试方法分析了污泥燃烧过程中Pb的迁移转化特性,探讨了添加CaO、水分和酸性气体等因素对Pb挥发和固相富集的影响,结合密度泛函理论揭示了PbCl2 分子在不同表面吸附的活性强弱.试验结果表明,污泥在 900℃燃烧后,Pb残留率增加到 61.37%,主要是受熔融作用的影响.在燃烧温度为700~900℃时,添加4%CaO后不利于Pb在固相产物中的富集,而在1000℃高温下,添加 4%CaO后Pb在固相产物中的残留率提高了 7.82%.当污泥含水率为 20%时,Pb残留率与燃烧干污泥相比减少了 28.43%;酸性气体的存在有利于Pb的固定,但其促进作用随体积分数的变化不一致.CO2 对Pb的固定有明显的促进作用,体积分数越大越有利于Pb的富集,当模拟烟气中通入30%CO2 后,Pb的残留率提高了23.37%;而SO2 对Pb的固定有微弱的促进作用,且随着SO2 体积分数的增大,Pb的残留率先增大后减小,在通有 0.15%SO2 的燃烧工况中,Pb残留率增大程度最佳,仅为 4.82%.负载 4%CaO的污泥分别在 20%H2O/20O2/80N2、20CO2/20O2/60N2 和 0.15CO2/20O2/79.85N2 的工况下燃烧后Pb的残留率分别增大了-3.61%、8.77%和 7.65%.模拟计算表明,PbCl2 分子在洁净CaO(001)表面吸附后,Pb原子和Osurf原子发生轨道杂化作用,而在预吸附有CO2、SO2 和H2O的CaO(001)表面上,PbCl2 分子的Pb原子会和OH、OC和OS原子发生轨道杂化,这使得在预吸附有CO2、SO2 和H2O的CaO(001)表面上PbCl2 分子的吸附能较洁净表面相比分别增大了 90.069、-13.458和-55.836 kJ/mol.综上所述,控制燃烧温度和添加适量的CaO可以有效提高Pb的残留率,水分存在会抑制Pb的固定,而CO2 和SO2 气氛有利于Pb在固相产物中的富集.