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天然气化工—C1化学与化工
西南化工研究设计院有限公司 全国天然气化工与碳一化工信息中心
天然气化工—C1化学与化工

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古共伟

双月刊

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天然气化工—C1化学与化工/Journal Natural Gas Chemical IndustryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>>本刊主要报道与天然气、合成气、一氧化碳、二氧化碳、甲醇等一碳化学品及其衍生物和低碳烷烃化工利用相关的化工技术和科研成果，同时也报道一些其它领域的新技术新成果。对新技术的研发、新技术和实用技术的应用和工厂技术改造和革新的报道并重。
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    缺陷晶种导向的多级孔SAPO-34分子筛的制备及其在甲醇制烯烃中的应用

    丁佳佳申学峰刘红星
    1-7页
    查看更多>>摘要：为了制备具有更高性能的甲醇制烯烃(MTO)催化剂，实现甲醇向低碳烯烃的高效转化，首先通过对常规SAPO-34分子筛进行后处理制备了具有缺陷位的晶种，并在水热合成体系中，成功制备了具有多级孔结构的SAPO-34分子筛。利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸/脱附、压汞法以及NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等表征手段分析了制备的SAPO-34分子筛的晶体结构、形貌、孔道和酸性特征等。将制备的SAPO-34分子筛在固定床反应器上进行了MTO反应的催化性能评价(反应温度为460℃，反应压力为常压，甲醇质量空速为3。0 h-1，原料为纯甲醇)。结果表明，该多级孔结构SAPO-34分子筛具有大孔、介孔和微孔三级孔道结构。介/大孔的存在:一方面可以使目标产物快速从孔道中扩散出去，减少二次反应发生的机率;另一方面可以使重烃分子更容易扩散至活性位上进行进一步的反应。因此，在MTO反应中，多级孔结构SAPO-34分子筛具有最高的乙烯和丙烯选择性(85。3%)和较低的C4和C5+(碳数为4和碳数大于等于5的烃类)选择性，并可在135 min内保持性能稳定，同时经多次反应再生后，仍然能保持良好的催化性能。

    缺陷晶种分子筛多级孔SAPO-34甲醇制烯烃

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    分步沉淀法制备铜锌基甲醇合成催化剂及其性能研究

    陈海波刘明李晓敏于杨...
    8-14页
    查看更多>>摘要：铜锌完全共沉淀方法是制备铜锌基甲醇合成催化剂的常用方法，然而该方法难以实现对催化剂表面铜-氧化锌交界面活性位点的构筑调控。为了解决这一问题，采用分步沉淀法，在催化剂整体锌含量一定的前提下，将催化剂的锌组分一部分与铜共沉淀形成内核，一部分在外包覆形成表面铜-氧化锌交界面位点，并研究了不同锌包覆比例对催化剂性能的影响。分别采用X射线衍射(XRD)、N2吸/脱附、X射线光电子能谱(XPS)和H2程序升温还原(H2-TPR)等方法对催化剂的晶粒尺寸、孔道结构、金属价态、电子结构和还原能力等进行了表征分析。结果表明，采用分步沉淀法合成的催化剂比共沉淀法合成的催化剂具有更小的晶粒尺寸、更丰富的孔道结构、更强的铜锌相互作用、更稳定的低价铜位点以及更强的还原能力。甲醇合成性能结果显示，在250℃、5。0 MPa和空速10000 h-1的条件下，锌包覆比例为25%时，催化剂的甲醇合成初活性和耐热后活性达到最优。相比于共沉淀法合成的催化剂，其初活性和耐热后活性分别提升了6%和13%。锌包覆比例为50%时，催化剂的耐热后活性衰退率最低，仅为共沉淀法合成的催化剂的66%。分步沉淀法合成的催化剂的活性和耐热性能均有大幅度提升，该方法实现了对甲醇合成催化剂表面活性位点的有效调控，从而成功提升了铜锌基甲醇合成催化剂的活性和热稳定性。

    甲醇合成催化剂活性分步沉淀

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    180×104t/a甲醇装置合成催化剂国产化应用探析

    雷少成
    15-20页
    查看更多>>摘要：国内大型甲醇装置主要采用国外甲醇合成工艺包和催化剂，不利于我国现代煤化工技术的长期稳定发展。中国神华煤制油化工有限公司首次在一个产能180×104 t/a的甲醇装置中实现了国产甲醇合成催化剂的应用。对比分析了国外某甲醇合成催化剂(M催化剂)和国内某甲醇合成催化剂(C催化剂)的物化参数、升温还原过程及生产运行情况。结果表明，与M催化剂相比，C催化剂的优点在于活性高(尤其是低温活性突出)、稳定性强、气体单程转化率高，以及副产物和结蜡较少。此外，C催化剂较M催化剂具有更好的节能降耗效果，在设定条件(电价格0。3 CNY/(kW·h)、水价格0。15 CNY/t和蒸汽价格100 CNY/t)下，使用C催化剂可节约667。8×104 CNY/a左右。目前，C催化剂在该装置中已稳定运行超过1年，装置生产负荷接近110%。

    甲醇装置甲醇合成催化剂国产化应用

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    无铅钙钛矿纳米晶的制备及其光催化二氧化碳还原性能研究

    李银成林介本梁俊辉郭震宁...
    21-27,43页
    查看更多>>摘要：具有优异光电性能的全无机铅卤钙钛矿是用于光催化二氧化碳还原的理想材料，但是铅的毒性和固有的不稳定性限制了其商业化应用。为此，采用反溶剂法分别制备了无铅钙钛矿材料Cs2PtBr6微晶和Cs2PtBr6纳米晶，利用SEM、TEM、XRD和紫外可见吸收光谱等方法对样品的形貌、组成和光电性能进行了表征。结果表明，将Cs2PtBr6微晶转化为Cs2PtBr6纳米晶后，样品的比表面积增大，可见光范围内的吸收性能增强，光生载流子平均寿命由Cs2PtBr6微晶的1。83 ns延长到Cs2PtBr6纳米晶的2。42 ns，并且Cs2PtBr6纳米晶中的平均光电流密度是Cs2PtBr6微晶相应值的6。4倍，Cs2PtBr6纳米晶的电荷转移电阻值小于Cs2PtBr6微晶的电荷转移电阻值，Cs2PtBr6纳米晶的光生载流子的分离效率和转移效率得到提高。其中，在搅拌温度为50℃时合成的Cs2PtBr6纳米晶具有最高的光催化活性，在反应气组成为VCO2:VH2:VN2=21:63:16、总质量空速为20000 mL/(g·h)和可见光照射反应3 h的条件下，其一氧化碳的产量为74。8 μmol/g，且一氧化碳选择性达到100%。以上结果可为开发高性能的光催化剂提供参考。

    光催化二氧化碳还原无铅钙钛矿纳米晶

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    制备条件对CoLa/Al2O3催化剂上乙醇脱氢氨化制乙腈反应性能的影响

    李想冯超楚卫锋谢英鹏...
    28-35页
    查看更多>>摘要：乙醇脱氢氨化法是获得高纯度乙腈较为清洁、安全和经济的途径。在固定床反应器上考察了制备条件(焙烧气氛和Co负载量)对xCo0。25La/Al2O3-y(x和0。25分别代表Co和La的负载量(质量分数，%)，y代表焙烧气氛)的乙醇脱氢氨化制乙腈反应(在410 ℃、0。1 MPa、无水乙醇空速0。5 h-1、氨与醇物质的量之比为6:1的条件下反应45 min)催化性能的影响，采用XRD、XRF、N2物理吸/脱附和CO脉冲化学吸附等对催化剂进行了表征。结果表明，随着Co负载量的增加，xCo0。25La/Al2O3-10H2/N2的金属活性表面积先增加后下降，其中10Co0。25La/Al2O3-10H2/N2的还原态Co表面积为23。38 m2/g，其乙腈选择性最高(88。47%)。保持其他反应条件不变，将10Co0。25La/Al2O3-10H2/N2在430 ℃下连续运转120 h，乙腈选择性由初始的88。32%快速下降到21 h的66。80%，随后稳定在65%左右，相应乙胺选择性和丁腈选择性分别维持在12%左右和5%左右。

    制备条件乙醇脱氢氨化乙腈CoLa/Al2O3催化剂

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    铜镍双金属催化剂用于乙二醇氨化制乙二胺反应性能研究

    樊沛征郭贝琳郎超群吴亚娟...
    36-43页
    查看更多>>摘要：乙二醇(EG)催化氨化制乙二胺(EDA)是一条绿色、高效和经济的获取EDA的路线，但仍存在反应条件苛刻和产物选择性差等问题亟待解决。通过调整n(Cu):n(Ni)，采用共沉淀法制备了一系列Cua-Ni1-a-Al-O(a取值分别为 0。09、0。30、0。50、0。70和0。91)催化剂并用于EG催化氨化制EDA反应。采用X射线衍射(XRD)、N2吸/脱附和高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)等对催化剂进行了表征，并对EG催化氨化制EDA的反应条件进行了优化。结果表明，Ni的引入可以显著提高Cu基单金属催化剂的比表面积，其中Cu0。09-Ni0。91-Al-O具有最大的比表面积(150。20 m2/g)和最小的平均孔径(5。84 nm)。Cua-Ni1-a-Al-O中的Cu和Ni以CuNi合金形式存在，并且随着a减小，催化剂晶体结晶度和晶体尺寸减小。在最优反应条件(200 mg Cu0。09-Ni0。91-Al-O、1 mmol EG、15 mL1，2-二甲氧基乙烷、7 g NH3、3 MPa H2、180℃以及反应13 h)下，EG转化率和EDA产率分别为100%和60%。Cu0。09-Ni0。91-Al-O在最优反应条件下循环使用4次，其催化性能未表现出明显改变。

    铜镍双金属催化剂催化氨化乙二胺乙二醇

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    乙烯气体深度脱氧催化剂性能研究

    李洁王磊陈耀壮赵英...
    44-49页
    查看更多>>摘要：贵金属脱氧催化剂和化学吸附型脱氧催化剂用于乙烯气体脱氧，存在价格昂贵、脱氧容量小和再生频繁等缺点。以稀土氧化物改性的γ-Al2O3为载体，采用浸渍法负载Pd-Ag双金属活性组分，制备了乙烯气体深度脱氧催化剂。考察了催化剂在富含乙烯气体中对氧的深度脱除性能，并通过X射线衍射(XRD)、N2吸/脱附和热重分析等手段对载体及催化剂结构进行了表征。结果表明，稀土改性后载体孔径增大(平均孔径由改性前的1。90 nm增大至改性后的2。50 nm)，活性组分具有高分散度和良好的低温脱氧活性，在反应温度为110～180 ℃的条件下，催化剂可将乙烯气体中氧脱至小于1×10-6(O2的体积分数)。在空速为5000 h-1，反应温度为145 ℃的条件下，催化剂在1650 h的寿命测试中保持了较高的脱氧活性，且使用前及使用过程中均无需还原再生。

    乙烯催化剂深度脱氧稀土改性

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    化学链燃烧中载氧体磨损及抗磨损方法研究进展

    朱丹刘方宋晨杨丽...
    50-61页
    查看更多>>摘要：大规模使用化石燃料导致CO2大量排放，由此引发的全球气候问题受到广泛关注。化学链燃烧采用循环载氧体为燃料提供活性氧，改进了传统燃烧方式，避免了N2对烟气的稀释，降低了CO2的捕集成本，具有CO2内分离的优点，在CO2捕集领域具有较大发展潜力。载氧体是化学链燃烧技术的核心，具有传递热量和释放晶格氧的双重作用，但面临磨损率大和寿命较短的问题，严重影响化学链燃烧技术的经济性。综述了载氧体磨损的表观现象和内在机理，发现化学磨损是载氧体磨损的主要因素;总结了评估和预测载氧体磨损的方法，以及提高载氧体耐磨性的方法，并对未来载氧体的研究方向进行了展望。

    化学链燃烧CO2捕集载氧体磨损

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    二甲醚燃烧机理简化与燃烧特性验证

    滕霖单志伟李卫东尹鹏博...
    62-71页
    查看更多>>摘要：二甲醚(DME)作为燃料具有来源广、可再生和低碳等优点，已成为最具潜力的内燃机和燃气轮机替代燃料。然而，关于DME燃烧机理的研究仍然不够深入。通过使用带有误差传播和敏感性分析的有向关系图法(DRGEPSA)对现有的高压条件下的DME燃烧详细机理进行简化获得了骨架机理(Mech_191)，然后通过调整指前因子对Mech_191进行优化获得了简化机理。将应用简化机理获得的指征DME燃烧的重要参数(点火延迟时间和层流火焰速度)的预测值与文献值进行了对比。结果表明，简化机理的预测值与文献值高度吻合，验证了该机理在模拟DME燃烧特性方面的有效性。此外，还发现部分关键反应(如·CH3OCH2的消耗反应)的确定对于准确获取重要燃烧参数有重要作用。

    二甲醚燃烧机理DRGEPSA方法点火延迟时间层流火焰速度

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    太阳能驱动甲烷干重整Ni泡沫反应器的设计与优化

    秦宁赵露露穆泽垲郑雪蓉...
    72-80页
    查看更多>>摘要：太阳能驱动甲烷干重整转化技术可将CO2和CH4协同转化为燃料，是实现太阳能储存和CO2减排的有效途径。多孔泡沫反应器因具有良好的热导率、较高的机械强度和气体渗透性，而成为太阳能驱动甲烷干重整转化技术规模化应用的研究热点。通过计算流体动力学模拟(CFD)研究了入口条件对反应器反应性能的影响。结果表明，入射总辐射量为130。8 W、入口流速为0。85 L/min时反应器反应性能最好，CH4、CO2转化率和光-燃料效率分别为79。73%、87。53%和37。03%。通过CFD耦合遗传算法(GA)对均匀多孔Ni泡沫反应器(简称"Ni泡沫反应器")的孔结构与反应性能之间的关系进行了研究。结果表明，增大孔隙率可以在一定程度内提高Ni泡沫反应器的反应性能，而随着孔径的增大，反应性能先提高后降低，其中当孔隙率为0。93、孔径为1。72 mm时获得的Ni泡沫反应器(结构3)具有最优的反应性能，其CH4、CO2转化率和光-燃料效率分别为83。55%、89。53%和46。47%。之后提出两种双梯度渐变孔径Ni泡沫反应器的设计优化策略(分别为孔径轴向上由大变小、径向上由小变大渐变(结构1)和孔径轴向、径向上都由大到小渐变(结构2))。与结构3相比，结构1有助于辐射深入的同时保证中心区域温度更高，光-燃料效率为55。00%;结构2有助于太阳能的逐步吸收，进而提高温度均匀性，光-燃料效率为52。20%。

    甲烷干重整太阳能泡沫反应器计算流体力学遗传算法

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