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天然气化工—C1化学与化工
西南化工研究设计院有限公司 全国天然气化工与碳一化工信息中心
天然气化工—C1化学与化工

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古共伟

双月刊

1001-9219

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天然气化工—C1化学与化工/Journal Natural Gas Chemical IndustryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>>本刊主要报道与天然气、合成气、一氧化碳、二氧化碳、甲醇等一碳化学品及其衍生物和低碳烷烃化工利用相关的化工技术和科研成果，同时也报道一些其它领域的新技术新成果。对新技术的研发、新技术和实用技术的应用和工厂技术改造和革新的报道并重。
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    CuZnAl-LDHs结构调控及其催化合成气制低碳醇研究

    王淑媛赵东民尹玲玲高志华...
    1-9页
    查看更多>>摘要：为解决Cu基催化剂在合成气制取低碳醇过程中的Cu物种分散度较低等问题，分别采用4种插层方法(共沉淀法、离子交换法、焙烧复原法和返混沉淀法)对[Cu(EDTA)]2-插层ZnAl类水滑石催化剂的结构进行了调控。通过XRD、N2物理吸/脱附、TEM、H2-TPR和XPS等表征方法对催化剂结构进行了分析，并考察了催化剂催化CO加氢制取低碳醇的性能。结果表明，改变插层方法可以有效调控催化剂的Cu分散度、Cu比表面积和氧空位相对含量等，进而影响其催化性能。采用焙烧复原法制备的催化剂Cu分散度最高，Cu比表面积最大，氧空位相对含量最多，且Cu物种与层板上的ZnO相互作用较强，其在反应条件为温度280 ℃、压力4。0 MPa、反应空速2000 h-1和V(H2)∶V(CO)=1∶1时表现出最优的催化性能，总醇时空收率高达17468。7 mg/(g·h)。

    [Cu(EDTA)]2-类水滑石分散度合成气低碳醇

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    H覆盖对费托合成催化剂CO活化影响的理论计算研究

    王雨欣刘冰刘小浩
    10-17页
    查看更多>>摘要：Fe基和Co基催化剂是最理想的费托合成催化剂，随着计算机模拟技术在催化领域快速地发展，深入理解Fe基和Co基催化剂表面的微观反应机理成为可能。采用理论计算方法，研究了不同H覆盖度的Fe基(反应条件:温度320 ℃、压力1 MPa以及n(H2)∶n(CO)=1∶1)、Co基(反应条件:温度240 ℃、压力1 MPa以及n(H2):n(CO)=2:1)费托合成催化剂的表面结构以及H覆盖对CO活化与解离的影响。通过氢气化学势与氢吸附吉布斯自由能的线性关系确定了Fe基、Co基费托合成催化剂热力学最优的H覆盖表面模型，分别为H覆盖度为11/42的x-Fe5C2(510)表面和H覆盖度为24/36的HCPCo(0001)表面。研究了洁净的催化剂表面与H覆盖的催化剂表面的CO解离机理及相关反应能垒，发现H覆盖会改变CO解离路径且增大CO解离能垒，相较于洁净的x-Fe5C2(510)和HCP Co(0001)表面，H覆盖的x-Fe5C2(510)和HCP Co(0001)表面的CO解离能垒分别升高了 5。4％和20。3％。通过对表面态密度以及晶体轨道哈密顿布居的计算解释了 H覆盖影响CO活化与解离的本质原因。

    费托合成催化剂CO活化H覆盖DFT计算

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    表面改性Fe/CS调控CO加氢产物分布研究

    张庆旭王康洲李财虎高新华...
    18-27页
    查看更多>>摘要：CO加氢经费托合成制取高附加值化学品是实现煤炭清洁高效利用的重要途径之一，研发高效催化剂是实现产物分布定向调控、提高目标产物选择性并抑制C1副产物生成的关键。催化剂表面性质对CO的吸附活化、加氢活性和产物分布具有重要影响。以无水葡萄糖为碳源、乙二醇为溶剂，采用溶剂热法制得碳载体，经H2O2、NH3·H2O表面改性和掺氮处理后，采用浸渍法分别制备了5Fe/CS-H2O2、5Fe/CS-NH3·H2O和5Fe/CS-N催化剂，探究了表面改性对费托合成产物分布的影响。采用XRD、SEM、TEM、N2吸/脱附、TG-DTG、FT-IR、Zeta电位、XPS和拉曼光谱等对样品进行了表征。结果表明，不同表面改性方式对催化剂表面物化性质和催化性能影响显著。H2O2改性增加了催化剂表面—OH的数量，增强了表面亲水性，促进了Fe在载体上的分散，催化剂的热稳定性提高。在300℃、1。5MPa、空速为1000 h-1和n(H2)∶n(CO)=2的条件下进行CO加氢反应活性测试结果表明，改性后的催化剂显著抑制了 CH4的生成，提高了低碳烯烃选择性，从5Fe/CS的24。39％分别提高到5Fe/CS-NH3·H2O的34。94％、5Fe/CS-N的37。63％以及5Fe/CS-H2O2的43。57％。通过表面改性和掺氮处理调控催化剂表面性质实现了对产物分布的优化。

    CO加氢Fe/CS催化剂表面改性低碳烯烃

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    Al组分含量对CuZnAl催化剂CO加氢制乙醇和高级醇性能影响

    高梦迪武璐瑶郝家荣黄伟...
    28-37,88页
    查看更多>>摘要：随着原油储量的减少和环境问题的加剧，迫切需要寻找生产燃料和化学品的新技术。Cu基催化剂是合成气直接制乙醇和高级醇(C2+醇)的重要催化剂之一，但存在目标产物选择性低的问题。采用完全液相法制备了一系列不同Al组分含量(n(Al)/n(Zn)计)的CuZnAl催化剂(Cat-Alx)，结合X射线衍射、N2吸/脱附和H2-程序升温还原等对催化剂的物相组成、织构性质和还原性能等进行了表征。在模拟浆态床反应器中研究了 Cat-Alx对CO加氢制乙醇和C2+醇反应的催化性能。结果表明，Cat-A10。8表面具有最丰富的Cu+物种以及较多的氧空位，表现出相对最优的催化性能。在280 ℃、4 MPa和V(H2)/V(CO)=2/1的条件下反应24h，Cat-A10。8的CO转化率为18。45％，总醇选择性为30。34％，乙醇在总醇中的占比为30。19％，C2+醇在总醇中的占比为48。08％。

    Al组分含量CuZnAl催化剂完全液相法乙醇高级醇

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    纳米金刚石改性钴基催化剂的费托合成性能研究

    伊程程韦春洪徐冰刘岳峰...
    38-45页
    查看更多>>摘要：Co基催化剂在费托合成反应中具有优异的反应活性以及碳链增长能力，其催化性能与金属Co纳米颗粒的还原度和粒径紧密相关，通过添加助剂调控金属Co的还原度和分散度是提高其催化费托合成反应性能的重要手段。以具有化学惰性以及良好导热性的SiC为载体，加入少量具有丰富表面官能团的纳米金刚石(NDs)作为结构调节剂，有效提高了催化剂中Co物种的分散度和还原度，提升了其催化费托合成反应性能。N2物理吸/脱附结果表明，NDs的加入对催化剂的比表面积、孔径等参数影响较小。CO化学吸附结果表明，适量NDs的加入促进了催化剂中活性金属Co的分散，增加了金属Co的表面积，为费托合成反应提供了更多的活性位点。透射电镜(TEM)结果表明，在Co/SiC(w(Co)=10％)中加入NDs后，催化剂中金属Co的粒径减小，且NDs在催化剂表面均匀分散。H2程序升温还原(H2-TPR)和CO预吸附的H2程序升温表面反应(CO-H2-TPSR)结果表明，NDs的加入降低了 Co3O4还原为金属Co的还原温度，促进了 Co3O4的还原以及CO的活化。调节剂修饰的Co/1。0NDs-SiC(w(Co)=10％，m(NDs)∶m(SiC)=1。0％)与 Co/SiC 催化剂相比，CO 转化率从 15。6％提升至 29。0％，产物中 C5+烃类选择性仍可保持在75％以上，且稳定运行70 h未见明显失活。以上结果可为研发纳米碳材料改性的高效费托合成反应的催化剂提供新的研究思路。

    Co基催化剂费托合成纳米金刚石碳调节剂

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    AgCl/ZnO上CH4光催化部分氧化制HCHO性能研究

    王迎霄张春来郝英东孙楠楠...
    46-56页
    查看更多>>摘要：CH4光催化部分氧化为CH3OH、HCHO等产物是一种潜在的低能耗CH4转化路径，该转化路径存在CH4活化难度高和产物选择性低等问题，高性能催化剂的设计和制备对解决这一系列问题至关重要。使用不同Zn前驱体，通过水热法分别制备了具有块状颗粒、纳米花、纳米片和团聚纳米颗粒等不同形貌特征的ZnO-x光催化剂，发现形貌特征对ZnO-x的CH4光催化部分氧化制HCHO性能(简称"CH4光催化氧化性能")有显著影响。采用CH4光催化氧化性能最好的ZnO-Cl为基底，进一步制备了nAgCl/ZnO-Cl光催化剂(n为AgNO3物质的量分数)。采用X射线衍射、N2吸/脱附和扫描电子显微镜等对光催化剂进行了表征，并研究了 nAgCl/ZnO-Cl的CH4光催化氧化性能。结果表明，2。0％AgCl/ZnO-Cl表现出了最优的CH4光催化氧化性能。在 5 mg 2。0％AgCl/ZnO-Cl作用下，当反应条件为25 ℃、0。1 MPa O2、2。9 MPa CH4、75 mLH2O、光照强度450 mW/cm2和光照 2 h时，含氧液相产物(CH3OH+CH3OOH+HCHO)总产率达到10409 µmol/(g·h)，含氧液相产物总选择性为91。4％，其中主产物HCHO产率为6271 μmol/(g·h)，HCHO选择性为60。2％。自由基捕获实验结果表明，·O2-和空穴是CH4活化为·CH3的关键，并且·O2-与·CH3的相互作用成为了反应的主要路径，该路径得到的初级产物(CH3OOH)能够较为容易的被氧化为HCHO，从而显著提升了 nAgCl/ZnO-Cl的HCHO选择性。

    CH4光催化部分氧化ZnOHCHO

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    载体形貌调控Ni基催化剂甲烷干重整反应性能的研究

    李真薇李玉峰陈杰胥月兵...
    57-65页
    查看更多>>摘要：甲烷干重整(DRM)反应对于温室气体CO2和CH4的共转化利用具有重要的研究意义。然而，该反应在实际应用中面临着催化剂容易积碳而失活的问题。通过制备花状、颗粒状以及片状MgO负载的Ni基催化剂，考察了载体形貌对催化剂DRM反应性能的影响，并结合XRD、SEM、H2-TPR、CO2-TPD和TG等表征手段对其影响机制进行了阐述。结果表明，在温度为800 ℃、空速为54000 mL/(g·h)下，经过50 h反应后，花状MgO负载的Ni基催化剂的CO2和CH4的平均转化率分别达到了90。2％和82。3％，n(H2)/n(CO)的平均值为0。93，与颗粒状和片状MgO负载的催化剂相比，具有较高的活性、稳定性和抗积碳性能。这是由于花状MgO负载的Ni基催化剂具有较高的比表面积，有利于活性金属的分散。同时，花状MgO表面存在更多的碱性位点，有利于CO2的吸附活化，增强催化剂抗积碳性能，提高DRM反应活性与稳定性。

    甲烷干重整载体形貌Ni基催化剂积碳催化性能

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    Al、Ti或Zr改性对包埋式Ni@SiO2催化剂甲烷部分氧化制合成气性能的影响

    邵景玲李杰费兆阳李雷...
    66-73页
    查看更多>>摘要：包埋式结构催化剂能够有效地阻止活性组分的高温烧结，实现甲烷部分氧化(POM)反应高效制合成气。采用Stöber法制备了包埋式Ni@SiO2催化剂，并引入Al、Ti或Zr对其进行改性制得相应的改性催化剂。采用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和N2吸/脱附等对催化剂的晶相结构、形貌和织构性质等进行了表征，并研究了改性对催化剂在POM反应制合成气(原料气组成:V(CH4)∶V(O2)∶V(N2)为2∶1∶3、流量为60 mL/min、压力为0。1 MPa、空速为7。2 L/(g·h)和反应时间为22 h)中催化性能的影响。结果表明，与Ni@SiO2相比，Ni@Al-SiO2可促进甲烷的活化，其催化性能明显提升，Ni@Ti-SiO2和Ni@Zr-SiO2因活性位点的阻碍而催化性能降低。在700 ℃下，反应稳定后，Ni@SiO2和Ni@Al-SiO2的CH4转化率分别为86％和80％，CO选择性均为90％左右，H2选择性分别为93％和88％。经8 h稳定性测试后，与Ni@SiO2相比，Ni@Ti-SiO2和Ni@Zr-SiO2的CH4转化率、CO选择性和H2选择性均明显降低。活性位点的减少和积炭是导致催化剂失活的主要原因，积炭未造成活性位点的完全覆盖，催化剂仍能保持稳定的POM催化性能。

    Ni@SiO2催化剂包埋式结构催化剂改性甲烷部分氧化积炭

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    Ni/CeO2基催化剂构筑及其CO2甲烷化催化性能研究进展

    胡译之彭揚张义焕张荣斌...
    74-88页
    查看更多>>摘要：CO2加氢制甲烷(即"CO2甲烷化")是实现碳中和目标的重要途径。CeO2由于具有丰富的表面氧空位和优异的储氧性能被认为是重要的催化剂载体之一，过渡金属Ni也因为具有优异的催化性能和低廉的价格被广泛应用于催化剂的研究，CeO2和金属Ni结合形成的Ni/CeO2基催化剂在CO2甲烷化反应中展现了良好的应用前景。阐述了Ni/CeO2基催化剂催化CO2甲烷化的机理，介绍了 Ni/CeO2基催化剂制备方法，重点总结了活性中心特征、载体性质、助剂类型和金属-载体相互作用等影响Ni/CeO2基催化CO2甲烷化催化性能的因素，并总结了改性Ni/CeO2基催化剂的催化性能。分析发现，通过对Ni/CeO2基催化剂进行改性，可以调控Ni/CeO2基催化剂的CO2甲烷化催化性能与产物选择性，可为提升其CO2甲烷化催化性能提供新的思路。

    Ni/CeO2基催化剂CO2甲烷化金属-载体相互作用制备方法

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    二氧化碳催化加氢制高级醇催化剂研究进展

    吴彬姚如伟牛琴琴李聪明...
    89-99页
    查看更多>>摘要：二氧化碳(CO2)催化加氢制高级醇是实现CO2高价值利用及缓解温室效应的重要途径之一。综述了近年来CO2催化加氢制高级醇的研究进展。首先从热力学角度分析了CO2催化加氢制高级醇的有利反应条件及催化剂要求。然后重点介绍了适用于该领域的不同类型的催化剂(贵金属基、铜基、钴基和钼基催化剂)的研究情况。最后基于关键中间体及主反应路径，总结了 CO2催化加氢制C2+醇合成机理。通过总结与分析，指出了目前CO2催化加氢制高级醇研究面临的主要挑战，并对该领域未来的研究方向进行了展望。

    二氧化碳催化加氢高级醇催化剂合成机理

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