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天然气化工—C1化学与化工
西南化工研究设计院有限公司 全国天然气化工与碳一化工信息中心
天然气化工—C1化学与化工

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古共伟

双月刊

1001-9219

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天然气化工—C1化学与化工/Journal Natural Gas Chemical IndustryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>>本刊主要报道与天然气、合成气、一氧化碳、二氧化碳、甲醇等一碳化学品及其衍生物和低碳烷烃化工利用相关的化工技术和科研成果，同时也报道一些其它领域的新技术新成果。对新技术的研发、新技术和实用技术的应用和工厂技术改造和革新的报道并重。
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    CuZn/CeO2催化剂在CO2加氢制甲醇中的应用研究

    张兰陈标华王宁
    100-106页
    查看更多>>摘要：CO2加氢制甲醇反应过程中产生的大量副产物水会加速催化剂中CuZn物种的聚集和烧结，导致催化剂严重失活。而CeO2亲水性较弱，具有较高的水热稳定性，可以增强CuZn物种的分散。因此，通过水热合成法制备了一系列CeO2载体晶面可调控的CuZn基催化剂，并在其中引入了适当浓度的氧空位。采用TEM、XRD和H2-TPR等表征手段研究了合成的CeO2载体及CuZn/CeO2-y催化剂(y为rod、cube或otca)的形貌、结构和还原性能等物理化学性质，并考察了 CuZn/CeO2-y催化剂在CO2加氢制甲醇反应中的催化性能。结果表明，暴露(110)晶面的纳米棒结构的CeO2载体(CeO2-rod)更有利于CuZn基物种的分散，并且CeO2-rod与Cu物种形成了 Cu—O—Ce界面，增强了催化剂同时吸附和活化CO2和H2的性能。因此，CuZn/CeO2-rod表现出较高的CO2转化率和甲醇选择性，在260℃、3MPa的条件下，甲醇时空收率为433。4 g/(kg·h)，甲醇选择性高达68。5％。同时，利用原位漫反射傅立叶变换红外光谱对CO2加氢制甲醇的反应路径和重要中间物种的演变进行了详细研究，发现在CuZn/CeO2催化剂的作用下，反应主要遵循甲酸盐路径，载体的晶面效应没有改变反应路径，但是提高了重要中间物种达到平衡的速率。

    CuZn/CeO2催化剂CO2加氢甲醇选择性氧空位

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    助剂Na和Zn对Fe基催化剂催化CO2加氢制低碳烯烃反应性能的影响

    刘伟俎浩楠吴华帅王明义...
    107-114页
    查看更多>>摘要：通过Fe基催化剂催化CO2加氢直接合成低碳烯烃是实现CO2资源化利用的重要途径之一。目前Fe基催化剂的CO2加氢反应催化活性和低碳烯烃选择性仍然较低。通过模板剂-等体积浸渍两步法制备了一系列Fe基催化剂，研究了碱金属助剂Na和过渡金属助剂Zn对Fe基催化剂催化CO2加氢制低碳烯烃反应性能的影响及其作用机制。结果表明，在CO2加氢反应中(反应条件:t=320 ℃，p=2。0 MPa，V(H2)∶V(CO2)=3∶1，空速为 8000 mL/(g。h))，经助剂 Zn 和 Na 改性的 Fe2Zn1-Na 催化剂(n(Fe)∶n(Zn)=2∶1，Na的负载量(质量分数)为2％)显示出最优的催化性能(CO2转化率为36。5％，C O选择性为13。6％，C2～C4烯烷比为6。5)。并且在线反应80h后，该催化剂的催化活性和产物选择性仍保持相对稳定。采用N2吸/脱附、XRD、H2-TPR、CO-TPR、CO2-TPD和XPS等对反应前后的催化剂进行了表征。表征结果显示，助剂Na可以促进Fe基催化剂在反应过程中Fe5C2相的形成和稳定存在;助剂Zn的引入使Fe基催化剂上形成了 ZnFe2O4物相，同时在Na的作用下，大大提高了 Fe2Zn1-Na催化剂的稳定性。与Fe-Na催化剂相比，Fe2Zn1-Na催化剂中Fe物种周围的电子云密度更强，低碳烯烃选择性更高，但诱导期略微变长。Na和Zn的添加不仅能够促进Fe基催化剂的碳化过程，还能增强催化剂的表面碱性，促进CO2在其表面的吸附，从而提高CO2转化率。

    CO2加氢低碳烯烃ZnFe2O4助剂稳定性

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    钴、锆共掺杂对铟基催化剂二氧化碳加氢制甲醇性能的影响

    朱怡澄马宏方钱炜鑫张海涛...
    115-122页
    查看更多>>摘要：CO2加氢制甲醇是CO2综合利用的重要途径之一。In基催化剂常用于CO2加氢合成甲醇反应，其甲醇选择性较高，但CO2转化率普遍较低。为研究添加不同比例的Co、Zr对In基催化剂性能的影响，在保持In总物质的量分数不变的情况下，采用共沉淀法制备了不同n(Zr)∶n(Co)的In基催化剂，通过Ar低温物理吸附、X射线衍射(XRD)、高分辨率透射电镜(HRTEM)、X射线光电子能谱(XPS)和H2程序升温还原(H2-TPR)对催化剂进行了表征，并在温度为240～300 ℃、压力为3。0 MPa和气体空速为7200 mL/(h·g)的条件下对各催化剂的催化性能进行了测试。结果表明，在一定n(Zr)∶n(Co)范围内，Co、Zr同时添加的催化剂相对于单独添加Co或Zr的催化剂具有更高的CO2转化率和甲醇时空产率。n(Zr)∶n(Co)不同会产生不同程度的金属间相互作用，影响催化剂的比表面积、颗粒尺寸和还原性能。当n(Zr)∶n(Co)为1∶3时，催化剂具有最优的甲醇合成性能，甲醇时空产率可达 178 mg/(g·h)。催化剂的CO2转化率由高至低依次为Zr5Co15In、Zr2。5Co17。5In、Zr7。5Co12。5In、Co20In、Zr10Co10In、Zr20In和In100，与氧空位占比变化的趋势一致。Zr5Co15In催化剂具有更小的颗粒尺寸与更大的比表面积，可以暴露更多的有效活性位点，因此具有更高的还原性和更强的金属间相互作用，其CO2转化率可达到13。63％，相比Co20In提升了 19。9％，相比Zr20In提升了64。7％。

    甲醇In基催化剂二氧化碳加氢共沉淀

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    Ni/CeO2催化剂上CO2甲烷化反应本征动力学研究

    范志辉岳燕燕张笑楠李新立...
    123-130页
    查看更多>>摘要：CO2加氢合成CH4(CO2甲烷化)是CO2高效、清洁转化的重要途径之一。尽管CO2甲烷化的催化体系研究己较深入，但特定条件下CO2甲烷化本征动力学的研究较少。采用燃烧法制备了Ni/CeO2催化剂(Ni质量分数为10％)，并通过加入内稀释剂(α-Al2O3)制备了不同m(α-Al2O3)∶m(Ni/CeO2)的样品。考察了在温度为300 ℃、压力为1 MPa和空速为3 × 106mL/(g·h)的条件下，m(α-Al2O3)∶m(Ni/CeO2)=25∶1样品(样品A)的CO2甲烷化本征动力学。结合本征动力学测试、漫反射红外光谱、H2-程序升温还原和H2-程序升温脱附等对CO2甲烷化本征反应动力学方程进行了深入分析。结果表明，样品A作用下的CH4生成速率最高可达41。4mmol/(g·h)(H2分压为400kPa，CO2分压为120 kPa)。当CO2分压为30～120 kPa时，CH4生成速率随H2分压的增大线性增长，并且不受CO2分压或CO分压变化的影响。在该CO2分压范围内，富氢环境可以显著提高催化剂的CO2甲烷化催化活性。

    CO2甲烷化Ni/CeO2催化剂本征动力学

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    失活甲醇制烯烃催化剂用于导向剂法制备SAPO-34分子筛及其应用

    丁佳佳申学峰刘红星
    131-137页
    查看更多>>摘要：以失活甲醇制烯烃(MTO)催化剂为部分铝源、磷源和全部硅源，以三乙胺为模板剂，在低温(160 ℃)条件下制备了导向剂，并采用导向剂法绿色合成了 S-SAPO-34分子筛，以及不加入导向剂直接合成了 C-SAPO-34分子筛。采用XRD、SEM、N2吸/脱附、NH3-TPD、固体MAS-NMR以及TGA等方法对合成的两种分子筛的晶体结构、形貌、孔隙结构、酸性特征、配位状态以及热稳定性等进行了表征。结果表明，通过导向剂法可以在有机模板剂的用量缩减2/3的条件下合成出高结晶度SAPO-34分子筛。在固定床反应器上对S-SAPO-34和C-SAPO-34分子筛进行了催化MTO反应性能评价，反应条件为温度460 ℃、常压、甲醇质量空速6。0 h-1以及原料为纯甲醇。结果表明，相较于C-SAPO-34，S-SAPO-34分子筛的结晶性能更好，相对结晶度达136％，且晶体形貌更加完整。在MTO反应中，S-SAPO-34和C-SAPO-34分子筛均能满足甲醇转化，双烯(乙烯+丙烯)选择性最高分别为82。1％和82。3％。该方法可为低模板剂用量条件下SAPO-34分子筛的绿色合成提供新的思路。

    SAPO-34失活催化剂导向剂法低模板剂MTO反应

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    甲醇合成催化剂失活典型案例剖析

    惠武卫郑珩杜勇张祥剑...
    138-142页
    查看更多>>摘要：甲醇是连接现代煤化工和传统煤化工的平台产品。工业上通常采用合成气在催化剂作用下反应制备甲醇。甲醇合成催化剂的使用寿命通常在3～4年，保障甲醇合成催化剂的正常使用寿命对甲醇企业具有重要意义。对工业中甲醇合成催化剂硫中毒和铁中毒的典型案例进行了剖析，结合文献资料对中毒机理进行了阐述，指出铁中毒和硫中毒等是导致甲醇合成催化剂失活的主要原因，同时提出了相应的应对措施，可为保障甲醇合成催化剂的正常使用寿命提供指导。

    甲醇催化剂失活铁中毒硫中毒

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