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物理化学学报
中国化学会
物理化学学报

中国化学会

唐有祺

月刊

1000-6818

whxb@pku.edu.cn

010-62751724

100871

北京大学化学楼W206

物理化学学报/Journal Acta Physico-Chimica SinicaCSCD北大核心CSTPCDSCI
查看更多>>本刊刊载物理化学领域基础和应用研究类文章，面向化学专业高年级大学生、研究生和从事物理化学领域研究的科研人员。以促进学术交流和发展为已任，力图为物理化学领域的工作者提供一个交流的精神园地。
正式出版
收录年代

    多角度数理模拟在电容去离子中的前沿应用

    张笑晨于飞马杰
    1-18页
    查看更多>>摘要：随着基础理论与计算机领域的发展,诸多相对于实验方法具有明显优势的数理模拟被应用于电容去离子(Capacitive deionization,CDI)技术研究.多角度数理模拟在CDI电极离子动力学、结构-性能构效关系、工艺参数优化及经济技术性分析发挥着重要作用,有力推动了CDI电极材料开发及装置构型设计的发展.目前关于CDI领域的综述集中在CDI电极材料开发和装置构型设计,缺乏关于CDI领域的前沿模拟研究现状及进展的全面综述.本文从最早用于描述CDI动力学过程的连续尺度模型出发,系统地归纳与梳理了CDI中多角度数理模拟的分类,总结了不同数理模拟方法(连续/孔隙尺度模型、分子动力学与密度泛函理论、仿真与机器学习、技术经济性分析)的优势与缺点,并对未来发展方向进行了展望.本文是首篇关于CDI领域多角度数理模拟的前沿进展综述和展望,可为CDI研究新范式提供理论基础和研究思路.

    电容去离子分子动力学密度泛函理论有限元分析机器学习

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    卤化物钙钛矿的单双向离子迁移

    李睿刘欢焦忆楠秦胜建...
    19-20页
    查看更多>>摘要：卤化物钙钛矿材料以其卓越的可见光吸收、光电转换特性、可调的能级结构以及低能耗等特点,展示了在薄膜太阳能电池、发光显示和生物医药领域广泛应用的潜力.然而,钙钛矿中复杂的离子迁移过程是导致器件能量转换效率低和稳定性差的关键因素,从而限制了其商业化进程.近年来,科学家们对钙钛矿中离子迁移条件和抑制离子迁移的方法进行了广泛的研究.本文从能量势垒角度创新性地探讨离子迁移问题,全面综述了钙钛矿材料中不可逆的单向离子迁移和可逆的双向离子迁移的基本概念和形成机制.随后,分析了不可逆的单向离子迁移导致钙钛矿降解的机理.进一步解析了在外加力、电场、光场和热场等外场作用下的双向可逆离子迁移现象,并探讨了调控离子迁移的策略.最后,从能级的角度揭示了不同元素的离子迁移作用,并利用有效调控离子迁移的方式优化钙钛矿器件的光电转换性能,以促进其商业化应用.

    卤化物钙钛矿太阳能电池离子迁移单向不可逆离子迁移双向可逆离子迁移

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    引入内建电场增强光载流子分离以促进H2的生产

    孙培培张锦源宋艳华莫曌...
    21-22页
    查看更多>>摘要：内建电场被认为是促进电荷迁移和分离,以提高光催化性能的有效驱动因素.本工作通过一步溶剂热法合成了间隙氯和取代氯共掺杂的一维纳米棒Mn0.2Cd0.8S(MCS).间隙氯和取代氯的掺杂导致MCS纳米棒中的电荷分布不平衡,形成内建电场,有利于提高光生载流子动力学.通过密度泛函理论计算,本研究直观地描述了间隙氯和取代氯的掺杂对MCS活性的影响,包括电子结构、电荷分布和H2吸附/解吸平衡的差异.有趣的是,MCS能带结构的调制主要源于间隙氯的贡献,而取代氯无贡献.同时,取代氯可以进一步促进间隙氯对MCS的H2吸附-脱附吉布斯自由能的优化.最终,0.9 Cl-MCS的H2吸附-脱附吉布斯自由能更有利于H2的产生(1.14 vs.0.17 eV),光催化H2的产生活性提高了9倍.本研究为在双金属硫化物光催化剂中构建内建电场提供了有价值的途径.

    光催化产氢双金属硫化物内建电场吉布斯自由能

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    表面硫物种对钯‐硫纳米片加氢性能的影响

    张伟晗王梦露贾安康邓威...
    23-24页
    查看更多>>摘要：炔烃制备烯烃在聚合物和精细化工工业中具有至关重要的地位,但在平衡选择性和活性方面仍存在相当大的难题.本文通过使用不同的硫源成功合成了几种钯-硫纳米片(Pd-S NSs),并研究了表面硫物种对炔烃选择性加氢催化效率的影响.在这些催化剂中,以1,4-苯二硫醇(PT)为硫源的Pd-S-PT NSs/C在苯乙炔加氢2 h后表现出较高的苯乙烯选择性(92.3%-96.7%).Pd-S-PT NSs的烯烃选择性增强的原因在于Pd到S的电子转移较差,以及表面独立存在的S0物种,保持了较高的加氢活性,同时避免了高氧化态的S(S4+)引起的过度加氢.该研究不仅开发了高效的炔烃加氢催化剂,还推动了对催化表面精确控制的基础研究.

    钯-硫纳米片表面硫物种炔烃加氢烯烃选择性

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    六氯锡酸铵促进钙钛矿太阳能电池界面电子转移及其飞秒瞬态吸收光谱研究

    刘纪舟艾陈斌胡晨睿程蓓...
    25-26页
    查看更多>>摘要：有机-无机卤化物钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其优异的光伏性能(PCE)和简单的制备工艺而受到广泛关注.然而,界面处的电荷复合是制约PSCs光电转换效率进一步提高的关键因素.本文基于旋涂镀膜法利用室温合成的六氯锡酸铵(AH)晶体对钙钛矿薄膜(PSK)和电子传输层之间的界面进行修饰.AH是一种无机锡基钙钛矿材料,可以钝化PSK中的缺陷,建立更好的晶格匹配,从而提高PSK的质量和结晶度.开尔文探针力显微镜结果证实,AH促进了光生电子的定向迁移.飞秒瞬态吸收光谱结果验证了AH有效缩短了电子抽取寿命,促进了界面电子转移.基于AH改性的优点,AH基PSCs具有更高的PCE和更小的迟滞效应.

    界面修饰晶格匹配飞秒瞬态吸收光谱电子转移动力学电子动力学

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    钛酸铋/氮化碳无机有机复合S型异质结纯水光催化产过氧化氢

    李可刘创李静萍王国宏...
    27-28页
    查看更多>>摘要：在纯水环境中人工光合成过氧化氢(H2O2)被认为是一种具有成本效益且环保的方法,因为过氧化氢不仅是一种常见的工业化学品,还是潜在的能源载体.然而,传统的单一人工光合成H2O2催化剂存在光吸收有限、团聚严重、难以重复使用等问题,这严重阻碍了其应用.在本研究中,我们采用了简单的静电纺丝辅助超声组装策略,在有机石墨相氮化碳(CN)纳米片表面上成功复合了无机钛酸铋纳米纤维(BTO),并形成了具有紧密接触界面的无机/有机BTOCN S型异质结光催化剂.经过光照,BTOCN复合材料的产H2O2速率达到1650 μmol∙g-1∙h-1,并且在纯水无牺牲剂条件下可以持续产生H2O2.这种增强的光催化活性归因于增强的光吸收、S型异质结的高电子-空穴分离效率和强氧化还原活性.原位辐照X射线光电子能谱测试和电子顺磁共振实验结果表明BTOCN异质结光催化剂中的电子迁移遵循梯型电荷转移路径.综上所述,本研究提供了一种简单的无机/有机S型异质结光催化剂的制备方法,该方法可以优化能带结构以促进光生载流子的分离,从而实现高效的人工光合成过氧化氢效率.

    异质结光催化过氧化氢生成S型机理

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    具有高传质和亲和表面的NH2-UIO-66基疏水多孔液体用于增强CO2光还原

    徐阳锐任叶炜刘馨琳李宏平...
    29-30页
    查看更多>>摘要：增加光催化剂表面的CO2浓度有助于提高光催化还原CO2的反应动力学速率.然而,CO2在水相中的低溶解度和较差的传质严重阻碍了CO2在活性位点的吸附和转化.在本工作中,将疏水性液体端长链(PDMS)接枝到金属有机骨架(NH2-UIO-66)的氨基位点上,合成了具有强疏水性的多孔液体光催化剂(NH2-UIO-66 PL).研究发现,具有永久孔隙率的NH2-UIO-66 PL能够使大量CO2富集在多孔液体的空腔中,便于CO2的快速运输并扩散到光催化剂表面.通过接枝疏水性PDMS形成具有高正电位的CO2亲和表面和活化还原反应的关键中间体,从而形成更强的电子富集Zr活性位点,增强整体的光还原CO2能力.NH2-UIO-66 PL的CO产率为24.70 μmol∙g-1∙h-1,CH4产率为7.93 μmol∙g-1∙h-1,分别是亲水性NH2-UIO-66的2.3倍和2.7倍.这项研究提供了一种新颖的疏水性多孔液体的设计,为高CO2吸附和还原提供了工业应用的可能性.

    多孔液体UIO-66疏水表面CO2传输通道CO2光还原

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    ZnCoP/CdLa2S4肖特基异质结的构建促进光催化产氢

    何建印陈柳云谢新玲秦祖赠...
    31-32页
    查看更多>>摘要：采用异质结光催化剂来光催化产氢被认为是一种解决环境和能源危机的有效方法.本文采用水浴加热辅助的物理混合法制备了ZnCoP/CdLa2S4肖特基异质结,以提高光催化产氢的效率.由于ZnCoP具有较高的功函数和金属导电性,光生电子可以通过ZnCoP/CdLa2S4界面从CdLa2S4转移到ZnCoP上,从而抑制了光生电子与空穴的复合.此外,在ZnCoP与CdLa2S4的界面处形成的肖特基异质结抑制了电子从ZnCoP回流到CdLa2S4,进一步促进了电子-空穴对的分离.同时,与CdLa2S4相比,ZnCoP/CdLa2S4异质结具有更强的可见光吸收性能.此外,ZnCoP可作为电子受体和产氢的活性位点.紧密的ZnCoP/CdLa2S4界面、ZnCoP较高的功函数和金属电导率与肖特基结之间的协同作用显著增强了CdLa2S4光催化产氢的性能.当ZnCoP的质量分数为30%时,30ZCP/CLS复合材料具有最佳的光催化性能,在可见光照射下,以Na2S和Na2SO3为牺牲剂时,光催化产氢的速率达到10.26 mmol·g-1·h-1,是CdLa2S4的7.7倍.结合活性数据和表征结果,提出了ZnCoP/CdLa2S4肖特基异质结光催化产氢可能的反应机理.

    CdLa2S4ZnCoP肖特基异质结光催化电荷转移

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    红磷纳米颗粒嵌入花状CeO2分级S型异质结高效光催化产氢

    安晨烨Abiduweili Sikandaier郭雪朱玉坤...
    33-34页
    查看更多>>摘要：利用两种能带结构相匹配的半导体设计异质结,是实现太阳能驱动光催化制氢的重要策略之一.特别是S型异质结能够显著加速光生载流子的空间分离和迁移,同时保持较强的氧化还原能力.本文采用化学气相沉积工艺成功合成了红磷(RP)修饰的CeO2(CeO2/RP)的分级S型复合材料.在模拟太阳光照射下,优化的CeO2/RP S型异质结表现出了高效的光催化产氢速率,达到297.8 μmol∙h−1∙g−1,分别是纯CeO2和RP的8.8倍和5.7倍.这种高效的光催化制氢能力主要归因于界面上P-O-Ce键的存在,提供了有效的电荷转移通道,以及CeO2和RP之间形成的内置电场.光生电荷转移路径遵循S型机制,内建电场促使CeO2导带上的光生电子与RP价带上的光生空穴复合,从而使具有较高氧化还原电位的光生电子和空穴分别保留在RP的导带和CeO2的价带上.这项工作为开发具有优异光催化制氢性能的S型异质结光催化系统提供了新的见解和方法.

    红磷二氧化铈S型异质结产氢光催化

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    ZnO/D-A共轭聚合物S型异质结高效光催化产H2O2及其电荷转移动力学研究

    吴优程畅戚克振程蓓...
    35-36页
    查看更多>>摘要：光催化技术利用清洁、无污染的太阳能合成过氧化氢(H2O2).本研究通过Suzuki Miiyaura反应和水热法合成了ZnO/PBD S型异质结复合材料.优化后的ZnO/PBD复合材料的光催化产H2O2效率为4.07 mmol∙g-1∙h-1,是单一ZnO的5.4倍.光催化性能的显著提高归功于S型异质结的形成.紫外可见吸收光谱和原位光照X射线光电子能谱证实了S型异质结的形成.稳态荧光和飞秒瞬态吸收(fs-TA)光谱确定并验证了ZnO中缺陷态的存在.这些缺陷态会捕获光生电子,不利于光催化反应.S型异质结有效地促进了电子的分离和转移,从而缓解了这一问题.通过拟合fs-TA光谱得到了光生电子在这些缺陷态中的寿命,进一步证明了S型异质结中的载流子转移机制.该工作介绍了一种利用fs-TA光谱研究有机/无机S型异质结的新方法.

    光催化产H2O2S型异质结ZnO缺陷态fs-TA光谱

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