期刊,物理化学学报 2024年卷11期_国家学术搜索

期刊信息/Journal information

物理化学学报

中国化学会

主办单位：中国化学会

主　　编：唐有祺

出版周期：月刊

国际刊号：1000-6818

电子邮箱：whxb@pku.edu.cn

电　　话：010-62751724

邮政编码：100871

地　　址：北京大学化学楼W206

物理化学学报/Journal Acta Physico-Chimica SinicaCSCD北大核心CSTPCDSCI

查看更多>>本刊刊载物理化学领域基础和应用研究类文章，面向化学专业高年级大学生、研究生和从事物理化学领域研究的科研人员。以促进学术交流和发展为已任，力图为物理化学领域的工作者提供一个交流的精神园地。

正式出版

收录年代

K原子掺杂高度面间结晶的g-C3N4光催化剂及其高效H2O2光合成

钟威郑丹欧远新孟爱云...

37-38页

查看更多>>摘要：石墨相氮化碳(g-C3N4)在光催化制备过氧化氢(H2O2)领域有巨大潜力.然而,低的两电子氧还原活性严重限制了g-C3N4的光催化产H2O2效率.在这项研究中,我们通过两步煅烧法在KI晶体表面重新晶化传统g-C3N4材料,合成了钾掺杂的高晶化g-C3N4光催化剂(CN-K).所制备的CN-K光催化材料具有更高的面间结晶度、更窄的禁带宽度和更小的颗粒尺寸(大约20到50 nm).更重要的是,掺入的钾原子作为优异的催化位点可以增强O2吸附和稳定*OOH中间体,从而提高钾掺杂高晶化g-C3N4光催化剂的两电子氧还原活性.其中CN-K(1:6)样品具有显著增强的光催化产H2O2速率(7.8 mmol∙L-1∙h-1),且在420 nm下的表观量子效率为5.17%,光催化活性是传统块状g-C3N4样品的220倍.这项研究不仅揭示了杂原子提高g-C3N4光催化剂两电子氧还原活性的机理,而且为设计高效g-C3N4基光催化剂提供了新的见解.

关键词：

光催化产H2O2氮化碳钾掺杂高选择性两电子氧还原

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两步焙烧法制备大比表面积和结晶性增强超薄g-C3N4纳米片及其高效光催化产H2O2

陈恒聂龙辉徐凯杨毅琼...

39-40页

查看更多>>摘要：以水和氧气为原料,光催化产过氧化氢(H2O2)具有绿色、清洁的特点而受到广泛关注.针对氮化碳(g-C3N4)本征光催化活性低的问题,本文采用两步热聚合法制备了具有大比表面积和结晶性增强的超薄g-C3N4纳米片光催化剂.煅烧条件对g-C3N4的结构属性和催化性能有显著影响.两步焙烧和1 ℃•min-1最佳升温速率制备的样品(CN-T-1)表现出显著提高的光催化产H2O2效率(3177.0 μmol•g-1•h-1),为一步焙烧和1 ℃•min-1升温速率制备的样品(CN-O-1)(858.6 μmol•g-1•h-1)的3.7倍,高于文献报导的纯g-C3N4产H2O2效率.CN-T-1在5次循环使用中H2O2产率先略有下降,后基本保持不变,表现出良好的稳定性.相较于CN-O-1,CN-T-1增强的催化性能归因于更大的比表面积、增强的结晶性、更高氧吸附能力和光生载流子分离效率、更长的载流子寿命,以及超薄片层使其具有更大的带隙(3.07 eV,比CN-O-1大+0.26 eV)和更正的价带位置.•O2-自由基被证实为主要的活性物种.CN-T-1光催化产H2O2被证实为两步单电子ORR路径(O2+e-→ •O2-→ H2O2).

关键词：

光催化H2O2制备g-C3N4纳米片光催化机理

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熔融中间体运输导向合成富氨基g-C3N4纳米片用于高效光催化产H2O2

陈郭强郑子璇钟威王国宏...

41-42页

查看更多>>摘要：为避免使用当前g-C3N4纳米片合成策略中的外加辅助,如模板、强酸、强碱等,本研究设计了一种g-C3N4熔融中间体运输的创新模式,在没有任何外加物质辅助情况下,成功一步合成富含氨基g-C3N4纳米片.该创新模式具体包括先将三聚氰胺放置在倒置坩埚的顶部平台上,随后进行一步煅烧.在煅烧过程中,三聚氰胺及其随后形成的g-C3N4中间体转变为熔融状态,并沿倒置坩埚外表面逐渐向下流动.这种熔融中间体运输模式可以有效减少其团聚,并使其依次分批聚合成富含氨基的g-C3N4纳米片.此外,所得富氨基g-C3N4纳米片的光催化产H2O2速率显著提高,约为85.8 μmol·L-1·h-1,是传统块体g-C3N4的2倍,这主要是因为除了其纳米片结构具有较大的比表面积外,富氨基结构可以有效增强对O2原料和*OOH中间体的吸附,并加速*OOH高效转化为H2O2.该探究提供了一种创新模式来合成富含氨基的g-C3N4纳米片,并深入探究了其光催化机理.

关键词：

光催化氮化碳纳米片富氨基中间体运输产过氧化氢

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用于高效制氢的双S型ZnS/ZnO/CdS异质结构光催化剂

Asif Hassan RazaShumail Farhan余志贤吴艳...

43页

查看更多>>摘要：这项工作展示了一种新型具有高效光催化活性的双S型ZnS/ZnO/CdS三元异质结光催化剂.具有最佳CdS含量的样品,ZnS/ZnO/CdS-14%(ZZC14%),显示最大H2析出速率为4.1 mmol·g−1·h−1.最大光催化性能分别比相应的ZnS/CdS和ZnO/ZnS高出约2倍和13倍.在420 nm下,获得了19.8%的量子效率.此外,连续6次测试后,催化剂的结构和产氢活性保持微小的变化,表明了光催化剂的稳定性.根据理论计算和实验结果,光催化活性的显著提高归因于快速的电子转移和分离,以及双S型之间相互作用的紧密接触.这项工作强调了一种创新的方法来构建双S型光催化系统,该分解水产氢系统具有光生电荷载流子的高分离和快速迁移能力.

关键词：

双S型光催化剂内部电场析氢三元异质结

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Ni掺杂构建电子桥及激活MoS2惰性基面增强光催化分解水产氢

胡琴陈柳云谢新玲秦祖赠...

44页

查看更多>>摘要：光催化产氢是解决环境污染和能源危机的有效途径之一.本研究构筑了Nix-MoS2/ZnIn2S4异质结,以增强光生电子和空穴的分离并增加了产氢活性位点的数量.催化剂表征和理论计算表明,Nix-MoS2与ZnIn2S4界面处的Ni可作为电荷转移的桥梁,Ni―S键是H2O解离的活性位点,并且Nix-MoS2表面上靠近硫空位处的硫位点促进了产氢反应.由于硫空位和Ni掺杂助催化剂MoS2的协同作用,Ni0.08-MoS2/ZnIn2S4表现出最高的产氢速率,为7.13 mmol∙h-1∙g-1,是ZnIn2S4的12.08倍.本研究通过表面空位和掺杂的协同效应以及异质结的优化,为提高光催化效率提供了一条新策略.

关键词：

PhotocatalyticHydrogenZnIn2S4MoS2Doping

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d带中心调控过渡金属单原子负载COF吸附O2的理论计算研究

谢斐袁成成谭海燕Alireza Z.Moshfegh...

45-46页

查看更多>>摘要：共价有机框架(COF)材料因其独特的结构和物理化学特性成为一种很有前景的光催化剂.为了提高其光催化性能,大量的金属单原子(MSA)被负载在COF上以促进分子吸附.然而,吸附性能增强的内在机理和主导因素尚未被深入揭示.本文通过在单层TpBpy-COF中分别引入Fe、Co、Ni和Cu单原子,构建了4个MSA-COF体系.利用密度泛函理论计算研究了不同金属原子修饰对COF的电子性质和O2吸附的影响.结果表明,金属原子与吡啶氮原子成键,形成稳定的MSA-COF结构.金属原子的引入减小了COF的带隙,抬高了COF的费米能级.此外,随着金属原子序数的增加,金属原子的d轨道逐渐向低能级方向移动,表现为d带中心负移.金属原子负载后,COF对O2的弱物理吸附转变为强化学吸附,形成了M―Oads键,并发生强烈的电子转移.有趣的是,吸附能与金属原子的d带中心呈现出很强的相关性.该结果可以从吸附体系反键轨道的电子占据情况的角度来理解.本研究为通过调节金属原子的d带中心来优化MSA-COF上的分子吸附提供了一种可行思路.

关键词：

共价有机框架金属单原子O2吸附d带中心光催化

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具有0D/2D界面的InOOH/ZnIn2S4空心球S型异质结用于增强光催化CO2转化性能

蔡佳星徐文迪迟浩强刘倩...

47-48页

查看更多>>摘要：S型异质结光催化剂因其能够同时促进光生载流子的分离,并优化光催化剂的还原和氧化能力,而被广泛应用于光催化CO2转化中.尽管S型异质结具有巨大的潜力,但其光催化CO2转化性能仍然有限,这主要是由于其界面光生载流子迁移缓慢和光利用效率差.本文报道了一种具有0D/2D接触界面的InOOH/ZnIn2S4空心球S型异质结,以提高光催化CO2转化性能.具体来说,空心球结构可以允许入射光在光催化剂内进行多重反射,以增强光利用效率.此外,0D/2D接触界面可以促进光生载流子在InOOH/ZnIn2S4空心球S型异质结上的迁移速率.结合原位光照X射线光电子能谱表征和自由基捕获实验,确认了InOOH和ZnIn2S4上光生空穴和电子的空间分离,有利于高效利用光生载流子进行光催化CO2转化.因此,优化后的InOOH/ZnIn2S4展示了比原始ZnIn2S4高出25.8倍的光催化CO2转化性能.本工作展示了一种简单而有效的策略,用于提高S型异质结的界面光电荷载流子迁移和光利用效率.

关键词：

光催化CO2转化S型异质结ZnIn2S4空心球接触界面

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引入内建电场强化BiOBr/C3N5 S型异质结中光载流子分离以实现高效催化降解微污染物

游常俊王春春蔡铭洁刘艳萍...

49-50页

查看更多>>摘要：光催化技术在废水处理及环境治理领域展现出巨大的应用潜力,而开发高效的光催化剂则是实现这一技术广泛应用的关键.在本研究中,我们成功地设计并制备了一种新型S型BiOBr/C3N5(BBN)异质结光催化剂用于在可见光下高效去除微污染物.系统评估了BBN材料在可见光下对四环素(TC)和萘(NAP)的光催化降解效果.结果表明,BBN-2样品表现出最佳的光催化活性,其反应速率常数为0.0139 min−1,比纯BiOBr和C3N5分别提高了0.6倍和2.8倍,这主要得益于BBN异质结具有空间分隔开的氧化还原位点以及利用内建电场作为驱动力,促进光生载流子的有效分离,从而加速微污染物的降解反应.此外,BBN-2具有卓越的抗外界环境干扰特性以及优异的稳定性能,在经过五次循环使用后,仍能保持较高的光催化活性.通过自由基活性检测实验,我们确认了超氧阴离子自由基(·O2–)、空穴(h+)和羟基自由基(·OH)是参与光催化反应过程的主要活性物种.本研究为开发高效C3N5基催化体系用于环境治理开辟了一种新的思路.

关键词：

C3N5S型异质结微污染物去除内建电场光催化

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4-氨基-1H-咪唑-5-甲腈修饰供体-受体型氮化碳光催化剂的构建及其高效光催化产氢研究

程敬招高诗语程蓓杨凯...

51-52页

查看更多>>摘要：太阳能驱动光催化水分解制氢被认为是解决能源危机和环境污染问题最有前景的策略之一.光催化剂的电子性质和能带结构的调控对于提高电荷分离效率和产氢活性至关重要.基于此,本文通过将4-氨基-1H-咪唑-5-甲腈(AICN)引入氮化碳(CN)的分子骨架中,制备了基于供体-受体修饰的氮化碳共聚物.CN中掺入电子供体AICN单元可以拓宽π共轭体系并促进电子和空穴在空间上的分离,从而增强了光利用率并且提高了分子内电荷载流子传输速率.因此,AICN修饰的CN样品表现出更高的光催化产氢速率,最佳光催化活性可达3204 μmol∙h-1∙g-1.这项分子工程策略为开发高性能的氮化碳基产氢光催化剂提供了一条有效途径.

关键词：

氮化碳供体-受体分子修饰电荷转移产氢

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构建双通道路径增强iCOF/Bi2O3 S型异质结在纯水体系中光催化合成H2O2性能

夏阳张康延杨恒史利娟...

53-54页

查看更多>>摘要：太阳能光催化技术是一种绿色、经济、可持续的制备H2O2方法,被认为是取代传统蒽醌法最有前景的策略.然而,由于有限的光捕获能力、快速的光生载流子复合以及氧化还原能力不足等问题,单一组分光催化剂表现出温和的光催化活性.并且,在光催化合成H2O2反应系统中需要额外添加牺牲剂.在这项研究中,我们通过光沉积法将Bi2O3(BO)纳米颗粒负载于离子型有机共价框架材料(iCOF)纳米纤维上,构建一种S型异质结用于双通道路径光催化合成H2O2.在纯水体系中,在iCOF表面负载10 wt%BO时,复合催化剂iCOF/BO10表现出最高的H2O2产率,达到了9.76 mmol·g−1·h−1(在420 nm处的量子效率为5.5%).这一性能分别是纯iCOF的2.2倍,纯BO的5.6倍.原位表征技术(包括原位X射线光电子能谱、DFT理论计算、活性物种捕获实验以及原位漫反射红外傅里叶变换光谱)揭示该S型异质结不仅能促进光生载流子的分离和增强光吸收能力,而且能实现氧化还原能力最大化,使得反应体系同时通过间接2e−氧气还原反应和4e−水氧化反应双通道路径产生H2O2.此外,4e−水氧化反应生成的O2能够通过间接2e−氧气还原反应加快H2O2生成的反应动力学,实现光催化H2O2的全合成.该项工作为开发新颖催化剂实现高效光催化合成H2O2提供了独特的见解.

关键词：

光催化S型异质结H2O2合成无牺牲剂双通道路径

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