查看更多>>摘要：可逆锌-空气电池因其高功率密度和环境友好性而得到了广泛研究.然而,氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)的缓慢动力学限制了其实际应用.迄今为止,二氧化铱和二氧化钌被认为是氧还原反应的最佳电催化剂,同时铂碳被认为是最有效的氧还原反应的电催化剂.然而,由于Pt、Ir和Ru的天然丰度低、成本高的原因,它们在ZABs中的实际应用严格受限.因此,探索低成本和高性能的双功能催化剂对促进可充电锌-空气电池的发展至关重要.具有高导电性、低氧还原反应能垒的过渡金属合金可作为有潜力的氧还原电催化剂.然而,为提高过渡金属合金催化剂的双功能催化活性,可构筑过渡金属合金@过渡金属氮化物的核壳结构.在此,我们设计了一种氮掺杂碳纳米管包覆Fe0.64Ni0.36@Fe3NiN核壳结构(Fe0.64Ni0.36@Fe3NiN/NCNT)的双功能电催化剂,其具有高效的双功能催化活性.核壳结构可以为ORR/OER产生更多的活性点.Fe0.64Ni0.36核具有高导电性,有助于电荷转移.Fe3NiN壳有助于提升催化剂的OER性能.氮掺杂碳纳米管不仅能够有效增强传质效应和内部电荷传递,还可以提升其电化学活性表面积.此外,具有高抗腐蚀性能的Fe3NiN外壳可以有效地保护Fe0.64Ni0.36内核,从而提高了电化学过程中催化剂的稳定性.氮掺杂碳纳米管对Fe0.64Ni0.36@Fe3NiN核壳结构也具有一定的保护作用,因此Fe0.64Ni0.36@Fe3NiN/NCNT表现出优异的稳定性.Fe0.64Ni0.36@Fe3NiN/NCNT催化剂表现出优异的双功能氧电催化性能,ORR的半波电位为0.88 V,在10 mA∙cm-2时的OER过电位为380 mV,以及高电化学稳定性(8 h后电流密度剩余92.8%).此外,与基于Pt/C + IrO2(155 mW∙cm-2)和Fe0.64Ni0.36/NCNT(89 mW∙cm-2)的锌-空气电池相比,基于Fe0.64Ni0.36@Fe3NiN/NCNT的锌-空气电池展现出更高的功率密度(214 mW∙cm-2),提供781 mAh∙g-1的高容量,并展现出了超长的循环稳定性(循环寿命超过1100 h).我们相信这项工作将对于新型催化剂设计有所启发,从而实现高度稳定和高效的锌-空气电池.
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