查看更多>>摘要:电催化二氧化碳(CO2)还原被认为是将CO2转化为可再生能源产品的一种有前途的方法.开发性能优异的电催化剂高效完成这一重要反应是关键.镍基催化剂广泛应用于电催化CO2还原研究,但是,镍纳米颗粒经常表现较差的催化性能.在本文中,通过在氮气气氛中高温热解镍基金属有机骨架(MOF)、尿素和炭黑混合物,获得了镍纳米颗粒负载于多孔碳氮中的催化材料(NiNPs-NC).有趣的是,NiNPs-NC在H型和流动相电池中都表现出优异的CO2电还原性能.在H型电解池和-0.67--1.07 V vs.RHE(可逆氢电极)电位窗口内,NiNPs-NC催化CO2还原为CO的法拉第效率大于90%,其中,在-0.87 V vs.RHE时,CO的法拉第效率约为100%.在流动相电解池和-0.50--0.70 V vs.RHE电位窗口内,NiNPs-NC催化CO2还原为CO的选择性大于95%.电化学阻抗谱图和塔菲尔斜率表征显示,NiNPs-NC的高催化活性归因于其在催化过程中的快速电荷转移.本文提供了一种制备高效CO2电还原催化剂的方法.