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物理化学学报
中国化学会
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中国化学会

唐有祺

月刊

1000-6818

whxb@pku.edu.cn

010-62751724

100871

北京大学化学楼W206

物理化学学报/Journal Acta Physico-Chimica SinicaCSCD北大核心CSTPCDSCI
查看更多>>本刊刊载物理化学领域基础和应用研究类文章,面向化学专业高年级大学生、研究生和从事物理化学领域研究的科研人员。以促进学术交流和发展为已任,力图为物理化学领域的工作者提供一个交流的精神园地。
正式出版
收录年代

    用于检测痕量铅离子的功能化反射结构光纤干涉传感器

    赵可刘震刘露遥余长源...
    167-175页
    查看更多>>摘要:铅离子(Pb2+)是日常生活中常接触的有毒重金属污染物之一.本研究开发了一种新型反射式光纤干涉传感器,用于检测痕量铅离子.该传感器结构由单模光纤、无芯光纤和细芯光纤(TCF)依次拼接而成.TCF的包层被氢氟酸部分腐蚀并涂覆功能化的水凝胶传感膜.该传感膜选用甲基丙烯酸2-羟基乙酯(2-HEMA)作为识别单体.2-HEMA中的氧原子能与Pb2+发生配体-受体相互作用,形成"-O-Pb-O-"交联结构,从而改变TCF的新包层有效折射率.因此,可以通过观察反射光谱中光信号的变化来检测水溶液中Pb2+的浓度.所提出的传感器具有很高的检测灵敏度(1.926×109 nm∙mol-1∙L),其检测极限为4.14 ppt(1 ng∙L-1 = 1 ppt),比世界卫生组织(WHO)规定的饮用水中Pb2+(10 ppb,1 µg∙L-1 = 1 ppb)浓度低1000倍.此外,利用一个方程组实现了该传感器的温度自校准功能,成功地消除了环境温度的干扰.由于该传感器良好的特异性、稳定性以及反射式结构,非常便于实时远程检测,为环境和人类健康监测提供了广阔的前景.

    铅离子浓度光学传感反射式干涉结构光纤传感器温度干扰

    激光诱导羟基磷灰石夹层纸表面碳化实现无墨打印

    王俊鉴于清泉刘舜尧陈玉客...
    176-183页
    查看更多>>摘要:传统的油墨打印具有方便快捷的优势,但打印过程中墨水或碳粉的大量使用对人体和环境造成了不可忽视的危害.基于激光的高能粒子特性和光热辐射热效应,利用激光欠焦和聚焦两种工作模式,可实现激光无墨打印和微区加工.本文报道了一种基于羟基磷灰石的"有机-无机-有机"三明治结构多功能纸,并利用激光的光热辐射效应使功能纸表层有机材料——纤维素纤维表面温度升高,实现表层均匀碳化,夹层无机材料——羟基磷灰石阻挡能量继续传导防止纸张烧穿,以此来达到无墨打印的效果.基于激光烧蚀的无墨打印,能够显著降低打印成本,有利于激光烧蚀打印技术的推广.此外,采用激光烧蚀打印技术作用于功能纸上的打印效果具有稳定、绿色环保等特点,在档案存储用纸、食品包装用纸和后天致盲患者阅读等方面具有广泛的应用.

    激光羟基磷灰石夹层纸无墨打印

    调控金纳米花表面凸起的策略及其表面增强拉曼散射活性

    冯瑞沁樊晔方云夏咏梅...
    184-192页
    查看更多>>摘要:以聚乙烯吡咯烷酮(PVP)与十二烷基硫酸钠(SDS)通过阳离子架桥形成的拟聚阴离子为软模板,通过改变PVP、SDS和纳米材料前驱体氯金酸(HAuCl4)浓度以及反应时间等因素,调控还原产物金纳米花形貌及粒径.表面张力、电导率、毛细管电泳及Zeta电位等实验结果表明PVP-SDS-HAuCl4形成新的拟聚阴离子,透射电子显微镜和X射线衍射结果表明SDS、PVP和HAuCl4的较低浓度组合更易获得表面凸起丰富的金纳米花.PVP-SDS拟聚阴离子发挥了二级软模板作用,在PVP(50 g∙L-1)-SDS(2 mmol∙L-1)-HAuCl4(0.25 mmol∙L-1)溶液中调控合成的金纳米花为{111}晶面为主的面心立方结构,其平均等效粒径为108 nm,且表面上密集分布约16.5 nm的凸起.该金纳米花有较强的表面增强拉曼散射(SERS)活性,探针分子罗丹明6G的SERS信号强度依赖于金纳米花的表面凸起形貌.该研究中金纳米花的SERS增强因子最高达6.71×107,优于同类金纳米花的文献报道水平(106);尽管低于石墨负载的金纳米粒子(1×108)或阳离子软模板合成的金纳米棒(5×109),但成功避免了基质干扰或阳离子强吸附使应用受限.

    金纳米花表面增强拉曼散射纳米凸起拟聚阴离子软模板

    金属有机框架衍生镍纳米颗粒在宽电位窗口内高效电催化二氧化碳还原

    邵碧珠董慧君龚云南梅剑华...
    193-198页
    查看更多>>摘要:电催化二氧化碳(CO2)还原被认为是将CO2转化为可再生能源产品的一种有前途的方法.开发性能优异的电催化剂高效完成这一重要反应是关键.镍基催化剂广泛应用于电催化CO2还原研究,但是,镍纳米颗粒经常表现较差的催化性能.在本文中,通过在氮气气氛中高温热解镍基金属有机骨架(MOF)、尿素和炭黑混合物,获得了镍纳米颗粒负载于多孔碳氮中的催化材料(NiNPs-NC).有趣的是,NiNPs-NC在H型和流动相电池中都表现出优异的CO2电还原性能.在H型电解池和-0.67--1.07 V vs.RHE(可逆氢电极)电位窗口内,NiNPs-NC催化CO2还原为CO的法拉第效率大于90%,其中,在-0.87 V vs.RHE时,CO的法拉第效率约为100%.在流动相电解池和-0.50--0.70 V vs.RHE电位窗口内,NiNPs-NC催化CO2还原为CO的选择性大于95%.电化学阻抗谱图和塔菲尔斜率表征显示,NiNPs-NC的高催化活性归因于其在催化过程中的快速电荷转移.本文提供了一种制备高效CO2电还原催化剂的方法.

    镍纳米颗粒电催化剂二氧化碳还原金属有机框架热处理

    高级氧化和可见光照射协同作用下Bi2WO6对有机污染物降解的催化活性增强

    汪园青潘育松朱红梧向妍蕾...
    199-210页
    查看更多>>摘要:随着工业化社会的不断发展,环境问题日益严重.尤其是工业废水问题一直是催化降解领域的研究热点.光催化与高级氧化工艺(AOPs)耦合技术因为具有高效、无选择性、处理条件温和等特点,被认为是一种高效的有机污染物降解技术.本文以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)表面活性剂作为模板,采用简单的水热法制备了钨酸铋(Bi2WO6)纳米花.通过X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射光谱(DRS)技术对其微观形貌、晶相、表面化学元素状态和光学性质进行了表征.为了研究钨酸铋(Bi2WO6)纳米花的催化性能,在不同催化体系下降解有机污染物罗丹明B(RhB),实验发现,于vis/过硫酸盐(PMS)/Bi2WO6体系下,40 min内对RhB的去除率高达96.39%,明显优于PMS/Bi2WO6(40 min内去除率为38.77%)和vis/Bi2WO6(40 min内去除率为31.82%)体系,表明可见光照射和PMS的协同作用加速了Bi2WO6对RhB降解的催化活性.此外,还研究了催化剂剂量、PMS浓度、pH值和离子浓度等环境参数对催化体系催化性能的影响.结果表明,环境参数对vis/PMS/Bi2WO6系统中RhB的去除率影响不大,RhB的去除率也高达90%.相反,环境参数对vis/PMS/Bi2WO6体系下催化降解率(K)有明显影响,K值会随着催化剂剂量和PMS浓度的增加而增大.在pH不同环境下,K值会随着催化体系中pH值的升高,先增大后减小.当催化体系中的pH = 7时,催化降解率达到最大值(0.1502 min-1).有趣的是,体系中Cl-的存在有利于提高催化降解效率.相反,体系中CO32-的存在会明显抑制催化降解效率.循环实验的结果也验证了催化剂在降解有机染料方面具有良好的稳定性.此外,淬灭实验和EPR测试结果表明,超氧自由基(·O-2)和单线态氧(1O2)对有机污染物的降解起着重要作用.Bi2WO6在vis/PMS协同催化体系中的优异催化活性得益于其显著的可见光响应下光催化活性和铋离子对PMS的超强活化能力.

    光催化高级氧化过程Bi2WO6过硫酸盐罗丹明B

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