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中国环境科学
中国环境科学

王文兴

月刊

1000-6923

zghj@chinajournal.net.cn;zghjkx1981@126.com

010-62215145

100082

北京市海淀区红联南村54号

中国环境科学/Journal China Environmental ScienceCSSCICSCDCHSSCD北大核心CSTPCDEI
查看更多>>本刊是中国环境科学学会主办的学报级综合性学术刊物。本刊的宗旨是紧密围绕我国重大的环境问题开展学术研究与讨论，包括环境自然科学基础理论、环境战略思想、环境管理的理论与方法、区域性环境污染综合整治等。《中国环境科学》近年来对环境科学研究领域中的诸多学科如环境地学、环境化学、环境生态学、环境医学、环境工程等基础理论研究；对各种环境污染物的监测、分析及其防治；对区域环境的综合整治与规划；以及对全球环境问题等多方面的研究进行了全面综合报道，反映了中国环境科学的发展方向、研究水平、最新成就与突破性进展。《中国环境科学》2002年荣获第二届国家期刊奖提名奖；并荣获第三届中国科协优秀科技期刊奖一等奖。目前《中国环境科学》在国内外环境界都具有很大的影响，对我国环境保护事业和国民经济的可持续发展起到了积极推动作用。
正式出版
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    中国典型城市大气降水离子特性、来源及其对环境的影响

    肖茜韩力慧齐超楠田健...
    5329-5343页
    查看更多>>摘要：基于采样数据和东亚酸沉降监测网数据,对2019年华北、西北、西南、华东和华南地区典型代表城市的大气降水化学组分、酸度及其成因、湿沉降量和污染来源进行了研究,评估了降水对环境的生态效应.结果表明,离子总浓度在季节上表现为旱季明显大于雨季,空间分布特征为:北京(706.87μeq/L)＞西安(369.26μeq/L)＞重庆(265.17μeq/L)＞厦门(244.54μeq/L)＞珠海(134.31μeq/L)＞五指山(81.88μeq/L).NH4+、Ca2+、SO42-和 NO3-是内陆城市降水中最主要的离子成分,而Cl-和Na+在沿海城市中占比较大.华北城市降水主要呈中性,酸雨事件仅占全年降水事件的2.3％;西北城市降水呈弱碱性,没有出现酸雨事件;而西南城市酸雨问题严重,城区站点和乡郊站点酸雨频率分别为30.3％和80.3％,且季节变化明显;华东城市城区站点降水主要呈中性,偏远地区站点酸雨问题严重,全年酸雨率高达99％;华南城市夏季降水主要呈中性,其余季节均为酸性,全年酸雨事件占总降水的62.2％.中和能力分析表明酸雨问题严重的地区,主要是由降水中碱性成分不足导致的.受降雨量影响,各城市氮和硫湿沉降量在季节上表现为雨季大于旱季,并且在雨季对生态环境有重要的促进作用.中国氮和硫湿沉降量均呈现出从东部向西部、沿海向内陆递减的空间分布特征.不同城市降水离子来源及贡献差异较显著,尤其是酸雨问题严重的城市,其以Ca2+和 Mg2+为主的扬尘源贡献小于以SO42-和NO3-为主的二次源贡献.

    大气降水水溶性离子酸度成因湿沉降量来源解析

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    冬奥会前后北京市细颗粒物的化学组成及来源

    黄子烨胡伟靳蕊侯升杰...
    5344-5356页
    查看更多>>摘要：为评估环境空气质量管控措施对北京市PM2.5化学组成的影响,于2022年冬奥会前后在北京城区及西北方向山区背景站点同时开展观测,分析PM2.5样品中水溶性无机离子及碳质组分浓度变化.结果显示,城区与山区PM2.5中碳质组分差异明显.山区PM2.5中有机碳(OC)及元素碳(EC)的平均质量浓度比值为28.99,水溶性有机碳(WSOC)占OC的平均比例为77％,均显著高于城区(OC:EC=12.93,WSOC:OC=48％).观测期间,京津冀地区及辽东半岛是城区PM2.5各组分(Ca2+除外)的主要潜在源区;而山区既受京津冀地区排放影响,还受来自河套平原方向的传输影响.随时间推移,城区有机物(OM)在PM2.5中的占比由22.7％上升至31.7％,山区由27.7％上升至34.9％,可能指示观测后期气温上升、太阳辐射增强促进了二次有机物生成,或指示排放源发生变化.冬奥期间,城区硝酸盐质量浓度及其在PM2.5中的占比下降、硫酸盐的占比上升,体现了交通限行措施的效果.城区PM25中,阴阳离子当量比由 0.96逐步上升至1.20,酸性逐渐增强,可能反映了管控措施放松后NOx排放的快速反弹.观测期间,燃烧源及二次源对两站点PM2.5质量浓度的总贡献率均超过70％,反映了人为源颗粒物对北京市PM2.5的显著贡献.另一方面,与冬奥前相比,冬奥期间城区站点的该贡献率降低8.7％,表明严格的管控措施总体上抑制了人为源排放.相较于往年同期,冬奥期间北京城区PM2.5主要组分的质量浓度均明显下降.虽然气象条件不利于污染物扩散,但空气质量管控措施仍使冬奥期间北京市空气质量达到近年来的同期最优水平.

    PM25化学组成潜在源区冬奥会管控措施北京

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    基于图正则化多视角函数型矩阵填充的空气质量数据修复

    高海燕马文娟
    5357-5370页
    查看更多>>摘要：由于传感器故障、数据传输等原因,收集到的空气质量数据往往面临着稀疏性和不完整性的挑战.提出了一种基于图正则化的多视角函数型矩阵填充方法(GRMFMC),以有效修复和重建空气质量数据的缺失部分.该方法通过引入图正则化策略,充分考虑了各污染物内样本信息的高阶邻域关系,减少了信息损失;并且利用Hilbert-Schmidt独立性准则(HSIC)提取不同污染物之间的互补信息,进而提高插补精度;同时,结合函数型数据分析,将不同时间点的空气质量数据视为连续函数,利用其内在的平滑性和相关性实现高精度的数据插值.真实空气质量数据集上的模拟插补和实证应用结果表明,相较于其他典型插补方法,GRMFMC方法的插补误差RMSE、NRMSE分别降低了 56％～99％、46％～98％以及51％～99％、40％～98％,显示出更好的插补效果,且在不同缺失率和污染物种类下皆表现稳健,具有良好的泛化能力和实际应用价值.

    函数型数据分析多视角学习图正则化空气质量数据矩阵填充数据修复

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    民用燃烧源排放PM2.5中多环芳烃的光化学氧化过程

    张斌李丹沈振兴徐红梅...
    5371-5377页
    查看更多>>摘要：利用潜在气溶胶质量氧化流动反应器(PAM-OFR)测定了不同民用燃烧源新鲜和老化母体多环芳烃(pPAHs)及含氧多环芳烃(oPAHs)的排放量.结果表明,大气光化学氧化后,pPAHs的排放因子下降了 29.5％～82.9％,而oPAHs呈现上升趋势.这表明pPAHs主要通过民用燃烧源直接排放到大气中,可被视作一次有机气溶胶(POA),oPAHs由大气中的有机物光氧化生成,被视为二次有机气溶胶(SOA).生物质燃烧过程中pPAHs老化排放因子的平均下降率(73.2％)明显高于煤(56.2％),表明与煤相比生物质燃烧排放的pPAHs在光化学氧化中更具发生化学反应的潜力,从而生成氧化程度更高的物质.研究还表明大气光化学氧化过程会导致oPAHs/pPAHs比值有明显的增加,这说明了 pPAHs与·OH反应生成oPAHs的二次反应机理.

    光化学氧化多环芳烃(PAHs)民用燃烧源二次形成机理

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    离子液体脱除低浓度氯乙烯的实验与流程模拟

    鲜婧王沭颖慕明利代成娜...
    5378-5387页
    查看更多>>摘要：为探究离子液体深度脱除尾气中氯乙烯的可行性,提出了离子液体高效吸收氯乙烯的技术.通过等体积饱和法测定了 3种离子液体([BMPYR][Tf2N],[BMIM][Tf2N]和[EMIM][Tf2N])对低浓度氯乙烯模拟气(5％)的饱和吸收量,并在填料塔中进行了超低浓度氯乙烯模拟气(0.01％)吸收实验,随后采用Aspen Plus流程模拟软件对离子液体吸收氯乙烯的工艺进行了概念设计和流程优化.结果表明,氯乙烯的亨利常数远低于氮气,且温度的影响较小.吸收塔的实验结果表明在25℃、常压、进气流速100mL/min的条件下,3种离子液体均可实现对超低浓度氯乙烯模拟气(0.01％)的高效捕集(吸收率＞94％),其中[BMPYR][Tf2N]表现出最大的吸收率97％.对[BMPYR][Tf2N]吸收氯乙烯尾气(1％,进气流量100kg/h)的流程优化结果表明,在给定的最佳操作条件,即吸收塔板数为6,吸收塔相对压力为0.25MPa、吸收质流量2600kg/h、二级闪蒸罐温度为160℃、压力为0.001bar时,出口排放氯乙烯浓度能达到设定标准(0.0015％).研究表明离子液体可用于尾气中氯乙烯深度脱除,推广应用可降低尾气中有毒有害组分的污染.

    离子液体氯乙烯吸收流程模拟

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    有序介孔硅材料的微量碳层修饰及VOCs吸附性能

    柯权力熊烨栋卢梅吴天浩...
    5388-5396页
    查看更多>>摘要：以孔道规整的介孔分子筛SBA-15和MCM-41作为硅基材料前驱体,以蔗糖作为生物质碳源,通过化学刻蚀方法将生物质碳引入两种介孔分子筛孔道中,从而制备获得碳-介孔分子筛复合材料.通过对蔗糖浓度条件的优化,可以获得比表面积、碳含量和甲苯吸附性能最佳的碳-介孔分子筛复合材料.经由TEM-EDS图谱可以证明,碳元素均匀存在于上述两种介孔硅材料的孔道.进一步通过孔径分析,发现碳层修饰后的介孔分子筛(C@MCM和C@SBA)中微孔比例显著提升,因而其甲苯吸附容量明显高于其对应的介孔分子筛(MCM-41和SBA-15).其中,C@SBA在5次吸脱附循环中容量基本保持不变,循环吸附性能相比C@MCM更为优越.此外,碳层修饰后的介孔分子筛具有良好的耐水性,其吸附容量不会随相对湿度的提高而大幅降低.最后,上述复合材料对其他含氧VOCs物种也具有较好的吸附性能,但对甲苯等弱极性分子的吸附效果更显著.

    介孔分子筛孔道修饰碳硅复合材料VOCs吸附

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    Ag2O/TiO2催化剂可见光催化脱硝性能

    王淑勤董剑鑫李金梦
    5397-5405页
    查看更多>>摘要：通过水热法制备锐钛矿TiO2并与Ag2O复合构建催化剂.利用BET,XRD,XPS等表征分析催化剂,并以NO为处理对象,探究反应条件对催化剂脱硝效率影响.结果表明,可见光下,当反应体系中NO浓度为23.6mg/m3且氨气与氮气摩尔比为1∶1时,Ag2O/TiO2(10％)的脱硝效率最佳达92.00％.进一步探究发现,改变反应体系中烟气湿度,脱硝效率基本不变.且同时存在CO2,SO2,NO等气体时,其脱硝效率可保持71.43％.表征结果显示与Ag2O复合后比表面积增大,禁带宽度降低,PL谱峰强度降低,光电流密度提升.反应后的催化剂出现硝基非对称伸缩振动峰,因此推测,在反应进程中·O2-,·OH,·O自由基作为氧化剂先将NO氧化为NO2,再进一步氧化为NO3-,实现NOx的脱除.当NH3与 NO2的同时存在时,进一步将未完全反应的NO还原为N2,促进污染气体的转化,进一步提升脱硝效率.

    Ag2O/TiO2可见光催化脱硝

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    核桃壳生物炭制备及其碘捕获性能

    李兴发潘寒风安小伟马旭莉...
    5406-5414页
    查看更多>>摘要：将农业废弃物制备成生物炭用于碘捕获具有以废治废的生态功能.废弃核桃壳制备的生物炭具有丰富的孔隙结构和良好的热稳定性,孔径分布以微孔为主,介孔和大孔为辅.静态吸附实验表明,生物炭对气态碘捕获量可达2027mg/g.水溶液中碘捕获实验表明0.1g/L的生物炭在pH=5时对20mg/L和100mg/L的单质碘在90min内均达到97％以上的碘去除.0.4g/L的生物炭对环己烷中20mg/L的单质碘在90min内达到99％以上的碘去除,上述性能均优于同条件下商业核级活性炭的性能.机理研究表明核桃壳生物炭对碘的捕获机制主要为物理吸附作用,吸附后的碘通过电荷转移形成多碘离子.良好的孔结构是核桃壳生物炭具有高碘捕获性能的重要原因,微孔对于碘捕获具有主导作用,分级多孔有助于碘在生物炭结构内外的迁移传递.密度泛函理论(DFT)计算结果支持实验结论,对于单分子层吸附,碘分子更易吸附在与自身动力学大小相匹配的孔径内.

    核桃壳生物炭碘捕获环己烷密度泛函理论

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    调控Cu/CeO2催化剂形貌增强低温CO氧化的耐水性

    薛晶李巧艳李书宁梁美生...
    5415-5425页
    查看更多>>摘要：合成了管状、棒状和颗粒状的Cu/CeO2的催化剂,探讨了其在潮湿条件下氧化CO的结构-性能相关性.结果表明,管状催化剂(CuCe-NT)具有优异的低温活性和抗H2O稳定性.根据表征,CuCe-NT与纳米棒状(CuCe-NR)和纳米颗粒状(CuCe-NP)催化剂相比,结晶度更低、表面积更大且结构缺陷更多,从而增强了 CuOx与CeO2间的相互作用,加强了 Ce4+/Ce3+和Cu2+/Cu+的氧化还原循环,使表面富集大量Ce3+和 Cu+,进一步促进了 CO的吸附和氧化此外,中空结构的CuCe-NT具有较大的孔径,可有效抑制H2O的缔合吸附,从而抑制氧空位上惰性OH的生成,在潮湿条件下保持较高的氧化性In-situ DRIFTS表明,相比于CuCe-NP,中空结构的CuCe-NT可以缓解H2O与CO的竞争性吸附,抑制桥式碳酸盐的形成,确保在潮湿环境下氧化CO.本研究从吸附H2O的类型和反应机理方面证明了催化剂结构对耐H2O性的影响,为设计耐H2O性CO氧化催化剂提供了一种策略.

    耐水性CO氧化Cu/CeO2催化剂形貌调控结构缺陷

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    定向调控电子受体强化好氧颗粒污泥内源反硝化脱氮除磷

    李冬李雨朦蒋鹏飞王天朔...
    5426-5434页
    查看更多>>摘要：为强化内源反硝化作用,加强对有限碳源的高效利用,设置了 1组厌氧/好氧/缺氧(A/O/A)和3组不同好氧时间分配的厌氧-两级短时好氧/缺氧(A/(O/A)2)序批式反应器,探究定向调控电子受体下污泥的颗粒化及反硝化聚糖菌(DGAOs)的富集情况.结果表明,采用两级短时好氧/缺氧的反应器好氧颗粒污泥结构更加致密、沉淀性能更好,缺氧段及好氧段电子受体更充足,DGAOs储存内碳源的能力得以强化,系统中反硝化聚糖菌和DGAOs对碳源的竞争达到平衡状态,系统有更高的内源反硝化脱氮率,实现了深度脱氮除磷.其中,两级短时好氧时间分配时间为前段60min/后段30min的R2的脱氮除磷效果最好,DGAOs含量最高,且颗粒沉降性能最佳.第45d,R2的COD、TN、TP去除率分别达到90.52％、85.71％、92.73％,内源反硝化效率达到58.59％,具有良好的污染物去除效果.

    好氧颗粒污泥电子受体脱氮除磷内碳源反硝化聚糖菌

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