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中国科学：材料科学（英文）
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中国科学：材料科学（英文）/EISCI
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    Editorial:special topic on heterojunction in photocatalysts

    Jiaguo YuXin LiJunwei FuKai Dai...
    379-381页
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    MoS2的氧化还原特性综述:从污水治理到肿瘤治疗

    梁丽虹曹嘉真郇金亮邢明阳...
    382-396页
    查看更多>>摘要：环境污染及其衍生出的生物毒性是当今世界面临的两大挑战,寻找环境友好型材料是解决这类问题的有效策略之一.作为备受关注的类石墨烯纳米材料,二硫化钼(MoS2)性质优越,来源广泛,在污水处理领域具有强大的实际应用价值.与此同时,MoS2还具有良好的生物相容性,因此研究学者们进而开发了其在生物应用领域的潜力,包括杀菌及肿瘤治疗等方面.本文总结了MoS2在水处理及肿瘤治疗方面的应用及进展,并关注MoS2在这两种应用场景下的创新.此外,我们还根据成本、回收效率对MoS2的未来应用进行了展望.

    MoS2water environment remediationtumor ther-apynanocomposites

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    光催化CO2还原多原子催化剂的设计与制备进展

    汪忠浩邹国军Jong Hyeok Park张侃...
    397-423页
    查看更多>>摘要：光催化CO2还原合成太阳能燃料对缓解CO2排放引起的全球变暖和降低化石燃料消耗具有重要意义.然而,目前的光催化剂仍然存在反应动力学缓慢和选择性不理想的问题,特别是对于C2+产物的生成,极大地限制了光催化的工业化进程.过去几十年中,关于太阳能驱动的CO2还原的研究展示出鼓舞人心的结果,包括活性位点的构建.本综述重点介绍了通过构建活性位点制备原子级分散催化剂在光催化CO2还原中的最新进展,包括两个独立的活性位点、成对双活性位点和基于活性位点构型的纳米团簇.此外,详细讨论了CO2在活性位点上的活化机制和表征方法.特别是考虑到实验研究与实际应用之间的差距,整合实验和理论的结果,以实现潜在的结构.活性关系和高目标产物选择性发展.最后,概述了该领域存在的挑战,并展望了活性位点的合理设计和机理研究.

    photocatalytic CO2 reductionprecise engineeringmultiple active sitesstructure-activity relationshipsmechanistic investigation

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    用于能源转化和环境修复的TiO2基梯型异质结光催化剂

    张宝龙孙彬刘方璇高婷婷...
    424-443页
    查看更多>>摘要：太阳能驱动的半导体光催化技术被认为是缓解能源短缺和环境污染的潜在策略.因此,探索高效的光催化剂是推动光催化技术发展和实际应用的关键.作为一种典型的半导体光催化剂,TiO2因其化学稳定、环境友好、成本低廉等特性而备受关注.然而,TiO2光生载流子的快速复合、光吸收范围窄以及还原能力不足等缺点严重阻碍了其光催化性能.通过将TiO2与其他半导体复合以构建梯型异质结可以有效的解决上述问题.在此光催化体系中,梯型异质结不仅可以整合各组分的优点,实现光生载流子的有效分离和光捕获能力的增强,而且还能保留最强的氧化还原能力.基于此,本文综述了利用构建梯型异质结来提高TiO2光催化性能的最新研究进展,着重介绍了TiO2基梯型异质结光催化剂的分类,主要包括金属氧化物、金属硫属化物、有机半导体和其他类型半导体.在此基础上,本文还总结了TiO2基梯型异质结光催化剂在析氢、CO2还原、H2O2生成和污染物降解等领域中的应用.同时,为了更好地理解光生载流子的转移途径,本文还简要介绍了梯型异质结的一些表征方法.最后,对TiO2基梯型异质结光催化剂所面临的问题和未来的发展方向进行了展望.综上,本文旨在为构建用于能源转换和环境修复的高效TiO2基梯型异质结光催化剂提供参考.

    TiO2step-scheme heterojunctionphotocatalysisenergy conversionenvironmental remediation

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    g-C3N4基S型异质结光催化剂

    吴新鹤谭丽红陈郭强康佳乐...
    444-472页
    查看更多>>摘要：随着工业化的蓬勃发展,能源短缺和环境污染日益严重,威胁到人类的生存.光催化技术因其诸多突出优点和广泛的应用前景被认为是解决能源和环境危机最有前途的技术之一.在众多光催化剂中,石墨氮化碳(g-C3N4)以其独特的电子结构、较高的热稳定性和突出的光电活性,在清洁燃料生产和环境净化领域得到广泛应用.然而,单组分g-C3N4与其他光催化剂一样,不可能同时拥有高的太阳能利用效率和强氧化还原能力的光生电荷,导致其光催化效率较低.幸运的是,g-C3N4与另一半导体构建异质结可以同时克服太阳能利用效率低、载流子重组快、氧化还原能力弱的缺点,从而显著提高其光催化性能.鉴于目前g-C3N4基S型异质结的广泛研究,本文对g-C3N4基S型异质结研究背景、概念提出、基本理论、设计制备、表征方法等方面的最新研究进展进行了较全面的综述.此外,通过实例讨论和列表比较详细讨论了g-C3N4基S型异质结的各种应用,包括光催化制H2、还原CO2、降解污染物、生产H2o2.最后,总结了g-C3N4基S型异质结当前的研究进展和不足,并对未来的研究方向进行了展望.

    photocatalysisg-C3N4heterojunctionS-schemeapplications

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    羧基表面修饰与钾离子层间调控双重优化的氮化碳用于增强CO2光还原性能

    关晨廖宇龙向全军
    473-483页
    查看更多>>摘要：对石墨相氮化碳(g-C3N4)的表面和层间结构进行同时优化,可以显著提高其光生载流子分离效率.然而,将具有特定优势的改性策略有效整合,从而构建由体相到表面的电荷传输通道仍存在巨大挑战.在此,我们提出了一种利用羧基和钾离子共修饰g-C3N4的新方法,用于引导其动态电荷转移过程.具体而言,我们将羧基官能团修饰在表面,通过其吸电子效应产生的驱动力改善表面的载流子动力学.同时,我们将钾离子插入g-C3N4层间,通过连接相邻层间促进载流子的跨层传输.该双功能光催化剂在无需助催化剂或牺牲剂的气固体系中实现了高达17.93 μmol g-1 h-1的CO产出速率,比未改性的g-C3N4高出8.68倍.这项工作有望进一步加深我们对光催化剂材料体相和层间区域载流子定向迁移机制的理解.

    surface carboxyl functionalizationinterlayer po-tassium ions regulationcharge carrier dynamicscarbon nitrideCO2 photoreduction

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    S型纤维异质结实现高效纯水光合成过氧化氢

    李可梅骏伦李静萍刘易斯...
    484-492页
    查看更多>>摘要：太阳能驱动在纯水中生成过氧化氢(H2O2)被认为是一种具有成本效益且环保的方法.然而,大多数光催化剂只有在存在牺牲供体的情况下才会表现出性能,从而限制了其实用性.本文通过静电纺丝辅助离子交换策略,制备出了S型纤维异质结Nb2O5@NiS(NONS),作为光催化产过氧化氢的催化剂.通过原位X射线光电子能谱分析研究了S型电荷转移路径.通过捕获实验和电子自旋共振光谱,证实了单线态氧(1O2)与H2O2的形成有关.这项工作还揭示了通过制造纤维异质结光催化剂产生H2O2的另一种反应途径.

    hydrogen peroxidephotocatalysisnanofibershet-erojunctionS-scheme mechanism

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    石墨炔基S型异质结构建及平米级光催化产氢

    杨成李小红靳治良
    493-503页
    查看更多>>摘要：石墨炔由于其高载流子迁移率和有序的孔隙结构被认为是一种很有应用前景的光催化材料.本研究通过交叉偶联合成了一种新型球状石墨炔,并与棒状Mn0.2Cd0.8S耦合构建了S型异质结用于光催化析氢.结果表明,Mn0.2Cd0.8S/石墨炔异质结光催化剂表现出优异的光催化活性,产氢性能分别较Mn0.2Cd0.8S和球形石墨炔单体催化剂提升了16.78和613.2倍.同时,该催化剂应用于平米级规模产氢取得较好效果.其优异的光催化活性可归因于石墨炔的独特性能及S-scheme异质结的有效构建.通过紫外光电子能谱、原位辐射X射线光电子能谱、电子顺磁共振能谱、密度泛函理论计算和其他表征技术探究了S-scheme异质结的形成和光催化活性的增强.该工作可为石墨炔的形貌可调性制备以及高效异质结光催化剂的设计和合成提供新参考.

    spherical graphdiyneMn0.2Cd0.8SDFTS-scheme heterojunctionsquare meter-scale photocatalytic hydrogen production

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    调控三芴酮基共价有机框架中的局域极化促进光催化析氢活性

    郝磊沈荣晨秦朝超李能...
    504-513页
    查看更多>>摘要：局部电荷的强离域和强偶极矩是影响共价有机框架(COFs)基光催化剂催化析氢性能的两个关键因素.然而,基于精确的调控结构模型来系统研究这种构效关系的报告相对较少.本研究提出了一种新的策略,通过合理的设计,制备了三种三芴酮基COFs,通过在分子水平上调控单体的结构和偶极来提高局部电荷离域指数.我们重点研究这三种三芴酮基COF的局部电荷离域与光催化性能之间的构效关系.在不同三芴酮基COF中,1,3,5-三(对甲酰基苯基)苯基COF(TeTpb-COF)展现出21.6 mmol g-1 h-1的最高析氢速率,与2,4,6-三(4-醛基苯基-1,3,5-三嗪基COF(TeTt-COF,0.2 mmol g-1 h-1)相比,光催化析氢性能提高了108倍.这种性能的增强可归因于其强大的分子内置电场提高了供体-受体嵌段单元中光生电荷的有效分离效率.这项工作证实了调整构建块可以极大增强三芴酮基COFs中的局部偶极矩,从而显著改善光催化析氢性能.构建模块的调控策略为创建高效的新型COF基光催化析氢平台提供了新机会.

    covalent organic frameworksphotocatalytic hydro-gen evolutiontruxenonedipole momentlocal charge deloca-lization

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    In2O3/Bi19Br3S27 S型异质结增强光催化CO2还原

    卞玉琴何厚伟Graham Dawson张金锋...
    514-523页
    查看更多>>摘要：近年来,半导体催化剂因其较强的氧化还原能力和较好的稳定性而受到广泛关注.然而,光生电子和空穴对易复合和低氧化性导致单一半导体催化剂难以实现实际应用.深入研究表明,S型异质结具有独特的电子和空穴分离机理、强大的氧化还原能力和较强的载流子分离驱动力.本研究以在In2O3纳米球上生长的Bi19Br3S27纳米花为原料,采用水热法合成了In2O3/Bi19Br3S27梯形异质结.这种梯形异质结有效地促进了光生电荷载流子的分离和转移.结果表明,In2O3/Bi19Br3S27复合材料对CO2的还原产率高达28.36 μmol h-1 g-1,分别是In2O3和Bi19Br3S27的19和3.5倍.此外,通过原位漫反射红外傅里叶变换光谱对参与光催化反应的中间体进行了研究,揭示了光催化还原CO2的反应过程.本工作为构建S型异质结光催化剂增强CO2催化还原的方法提供了较好的研究思路.

    photocatalytic CO2 reductionS-scheme heterojunc-tionIn2O3Bi19Br3S27

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