期刊,中国科学：材料科学（英文） 2024年卷4期_国家学术搜索

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中国科学：材料科学（英文）

中国科学：材料科学（英文）/EISCI

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应对热电材料人工智能领域的大数据挑战

贾雪Alex AzizYusuke Hashimoto李昊...

1173-1182页

查看更多>>摘要：人工智能的发展正在改变材料科学领域.然而,大规模材料数据集中存在错误数据以及利用机器学习预测与温度相关的性质时出现过拟合等挑战.本文以热电材料为例,首先采取一系列合理的方法删除问题数据,从Starrydata2数据库中获得包括7295种成分在不同温度下的92,291个数据.然后,提出了一种基于成分的交叉验证方法避免过拟合.进而,使用梯度提升决策树方法构建了机器学习模型,并获得了显著的R2.最后,使用该模型对Materials Project数据库中的材料进行评估,Ge2Te5As2和Ge3(Te3As)2表现出较高的zT值.理论计算得到n型和p型Ge2Te5As2的最大zT值为1.98和2.12,n型和p型Ge3(Te3As)2的最大zT值为0.58和0.74,表明它们是有潜力的热电材料.本工作提出了一个处理和克服材料科学中的人工智能大数据挑战的示例.

关键词：

thermoelectricartificial intelligencemachine learn-ingcross-validationdensity functional theory calculations

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万方数据

利用晶体图神经网络和对抗样本方法探索CsSnBr3-xIx中高能量转换效率构型并提高模型的可解释性

王韬赖晓珑卫亚东郭鸿...

1183-1191页

查看更多>>摘要：晶体图卷积神经网络(CGCNN)不需要手动创建描述符,因而改变了材料研究方式.然而,它们在可解释性以及对结构畸变的敏感性方面的不足,阻碍了该模型在材料掺杂工程中的应用.因此,我们提出了一种具有创新性的对抗样本方法,用于引导特征构建并增强CGCNN的可解释性.在这项研究中,重点是寻找具有高能量转换效率的CsSnBr3-xIx构型.首先,训练了一个CGCNN分类器作为基准.随后,对输入数据进行扰动以生成低性能分类器,并基于错误预测结果来识别对抗样本.将对抗样本与正常样本进行比较,发现对抗样本中存在着明显的结构畸变,这为创建描述符提供了思路.基于此,建立了一个可解释模型,该模型超越了使用原子位置扰动的CGCNN模型以及使用通用特征的梯度提升分类器模型.值得注意的是,之前被忽视的描述符,即"不等价原子数",在提供关键见解方面发挥了重要作用.进一步研究发现,具有明显畸变的结构可以表现出增强的功率密度,从而提高能量转换效率.本工作不仅阐明了原子替代对能源转换效率的影响,还为构建可解释的机器学习模型提供了可行方案.

关键词：

machine learningcrystal graph convolutional neural networksinterpretable modeladversarial example methodperovskite

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万方数据

巨正则密度泛函理论研究新型多孔BC4N纳米结构上光电催化氮气还原反应

李允译安炜王艺博刘明明...

1192-1201页

查看更多>>摘要：无金属类石墨烯结构碳基催化剂已被证明在促进光和电催化反应方面非常有效.在此,在恒电势模型(CPM)框架下,我们计算探索了所提出的新型二维BC4N结构的材料和催化性能,以促进光电催化(PEC)N2还原(NRR).结果表明,BC4N作为光电阴极能够高效地捕获可见光和紫外光,光生电子可以提供Ue=-1.07 V的电势,这足以克服在电解质水溶液中发生的PEC NRR的电势限制步骤.此外,还发现共吸附反应中间体在介导/促进NRR生成NH3方面起着重要作用.从头算分子动力学模拟表明,质子耦合电子转移可以与分子间氢转移发生相互作用,使NRR机制在原子尺度上更加复杂.我们还讨论了CPM和领域内广泛使用的恒电荷模型之间的潜在差异.本研究为无金属半导体材料近真实条件下驱动光辅助PEC NRR的工作机制提供了基本见解.

关键词：

photoelectrocatalysisN2 reductionmetal-free cata-lystgrand-canonical density functional theoryconstant poten-tial model

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万方数据

Y3-/X3Y4-THB金属有机网络中本征二维拓扑绝缘体的预测

殷翼扬高艺璇张礼智张余洋...

1202-1208页

查看更多>>摘要：本工作利用基于密度泛函理论的高通量计算方法,研究了由金属团簇和四羟基苯(THB)分子形成的232个具有Kagome晶格的有机金属网格.在由THB分子和过渡金属原子三聚体(称为Y3-THB)组成的有机金属网格中,有7种网格结构是本征有机拓扑绝缘体.进一步引入过渡金属原子(Tl,Pb,Bi)后得到的X3Y4-THB结构中,发现了9个具有较大自旋轨道耦合能隙的本征有机拓扑绝缘体.在这些本征拓扑绝缘体中,α相Pb3Zn4-THB结构是具有拓扑平带的拓扑绝缘体,其非平庸自旋轨道耦合能隙(97.5 meV)几乎是其平带带宽(22.5 meV)的4倍,是实现分数量子霍尔效应的理想平台.该工作为设计具有大能隙的二维有机拓扑绝缘体提供了新的途径.

关键词：

high-throughputtwo-dimensionaltopological in-sulatormetallic clustermetal-organic frameworkflat band

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万方数据

二维碱金属金化物双金属烯半导体

张凯吕海峰武晓君杨金龙...

1209-1216页

查看更多>>摘要：将不同金属元素通过合金化形成二维材料(金属烯)对基础研究和纳米电子器件的实际应用具有重要意义,但目前鲜有金属烯材料是具有本征带隙的半导体.受离子晶体成键特征的启发,通过结构搜索、成键分析和高通量第一性原理计算,本文从2500多个双金属烯中筛选出一系列具有晶格动力学稳定和碱金属.金离子键的二维碱金属金化物双金属烯半导体.由于碱金属和金之间的大电负性差,其中32个碱金属金化物双金属烯是带隙范围为0.97～5.20 eV的半导体材料,而锂金双金属烯由于电负性差减小呈现出金属性.Bohn-Oppenheimer分子动力学模拟表明19个双金属烯在室温下结构稳定有利于实际应用.这项研究为设计双金属烯半导体提供了指导,并揭示了二维金属合金中成键行为和电子结构性质间的关联.

关键词：

bimetalleneionic bondsemiconductorfirst-prin-ciples

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万方数据

调控氧传输以实现甲烷化学链部分氧化表面和体相速率的匹配

杨婷婷罗冉石向成张先华...

1217-1224页

查看更多>>摘要：甲烷化学链部分氧化(CL-POM)是一种有前景的合成气生产技术,具有高选择性和低爆炸风险的优势.然而,开发性能优异、可持续释氧的金属载氧体仍然面临挑战.为此,本研究设计了一种复合载氧体(LaFeO3-δ/Ca1-ηSrηMnO3),通过调控Ca1-ηSrηMnO3的氧扩散来维持LaFeO3-δ(121)缺陷表面的活性结构,从而提升了CL-POM的活性和选择性.理论计算结果表明,甲烷在LaFeO3-δ(121)缺陷表面上的反应活性位点主要是Fe-O4(Ov)和Fe-O3(Ov)2,它们表现出相近的反应能垒(ΔGa=1.44和1.40 eV).氧扩散系数和表面反应速率常数分别由体相氧迁移能垒和表面反应能垒确定,进而计算得到体相氧扩散和表面反应的速率,用以评估两者的匹配程度.最后,本研究证实了LaFeO3-δ/Ca0.75-Sr0.25MnO3是一种有潜力的CL-POM载氧体,其能够实现体相氧扩散速率与表面氧消耗速率的合理匹配,并有效地抑制不利的相变过程.

关键词：

chemical looping techniquepartial oxidation of methanesteady-state approximationoxygen transport capacityrate match

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万方数据

四面体超晶格中高温铁磁半导体的预测

王亚奇孙华胜吴世海李盎...

1225-1230页

查看更多>>摘要：铁磁(FM)半导体兼具半导体(如逻辑器件)和磁性材料(如记忆存储器)的优点,半个多世纪以来一直受到广泛关注.然而,铁磁半导体的发展受到候选材料稀缺以及居里温度低的阻碍.铁磁性通常在具有八面体配位的过渡金属化合物中被发现.而具有较小晶体场分裂和较弱反铁磁(AFM)直接交换的四面体配位化合物可能是高温铁磁体的潜在候选者,但很少被探索.在这项工作中,我们提出了高温铁磁半导体可以在四面体配位超晶格(SL)中实现.在第一性原理计算的基础上,我们系统地研究了一系列MX/TMX(MX表示12-16,13-15或14-14族四面体半导体,TM表示3d过渡金属,X表示配体)超晶格.其中,SiC/CrC SL是一种稳定的铁磁半导体材料,具有0.363 eV的间接带隙和～935 K的高居里温度.此外,我们还探讨了Cr原子层的分布和层间磁耦合,预测了单轴应变引起了反铁磁到铁磁的相变.这些发现为实现四面体配位超晶格的高温铁磁半导体在未来自旋电子应用中开辟了新的机会.

关键词：

ferromagnetic semiconductorsuperlatticestetra-hedral structure

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万方数据

数据驱动方法揭示单原子掺杂金红石氧化物在甲烷活化过程中的活性位点

卫奋飞葛冰青董佩佩万强...

1231-1242页

查看更多>>摘要：金属氧化物通常用于甲烷的活化和转化,但总是受到过度氧化的影响.引入单原子是解决这一难题的一种有吸引力的方法,但掺杂单原子的实际作用仍存在争议.因此,开发性能描述符来预测掺杂表面上不同位点之间的反应性至关重要.在这项工作中,采用单原子(Dguest,D=Ti,V,Cr,Mn,Nb,Mo,Ru,Rh,Ta,Re,Os,Ir,Pt,Si,Ge和Sn)掺杂的金红石型金属氧化物(MO2,M=Ru,Rh,Ir,Pt,Mo)作为模型催化剂,利用密度泛函理论计算和数据驱动方法研究了甲烷在不同表面位点上的活化情况,并阐明了此类掺杂表面的实际活性位点.利用机器学习方法,从特征组合描述符的大空间中获得了多维描述符,从而可以统一预测Dguest和Mhost上活化CH4的能垒,而不受过渡态计算的影响.最后,MO2上客体位点对选择性氧化的调节作用得到了证实.我们的工作证明了掺杂剂在催化过程中的复杂作用,所开发的描述符有助于确定活化能,为基于金红石氧化物的催化剂提供潜在的选择性氧化位点.

关键词：

methane activationdescriptorsmachine learning

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用于含能分子性质预测的分子描述符增强图神经网络

高天宇纪玉金刘成李有勇...

1243-1252页

查看更多>>摘要：含能分子在军事和民用应用中都发挥着重要作用.传统上,确定含能分子的物理化学参数需要实验工作量且具有风险,而新兴的机器学习方法有望解决这一问题.在这项工作中,我们报道了一种分子描述符增强的图神经网络(MD增强的GNN)模型,该模型可以准确快速地预测含能分子的三个爆轰参数.该模型集成了基于序列的分子描述符和基于结构的图向量,提供了一个不需要自定义描述符的全面框架.因此,我们构建了一个包含18,991个CHNO含能分子的含能分子数据集,并将我们的模型与单一的分子指纹/描述符和GNN方法进行了比较.研究发现,我们提出的MD增强的GNN集成方法通过结合两个不同的互补特征,实现了卓越的精度,R2超过0.93,学习速度提高了20％以上,这突出了我们的模型在重塑含能分子设计格局方面的潜力,并有望在这一关键领域内大幅提高效率和有效性.

关键词：

energetic moleculesmolecular descriptorsgraph neural network

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通过从头算非绝热分子动力学研究1T-VSe,中的光激发诱导自旋动力学

陈林杰郑镇法郑奇靖李群祥...

1253-1259页

查看更多>>摘要：利用光激发来操控二维材料中的磁矩是实现光自旋电子学器件的基础.本工作中,我们利用从头算非绝热分子动力学模拟,研究了光激发如何改变二维铁磁金属VSe2中的磁矩.我们发现自旋-轨道耦合作用和声子激发导致了自旋向上和自旋向下电子态发生混合,并在费米能级以上1.0 eV附近形成了一个自旋混合区.当自旋向上或向下的电子在弛豫过程中经过这个混合区时,它们会丢失原有的自旋方向.当电子从费米面以上2.0 eV左右向下弛豫时,自旋向下的电子发生带内弛豫,而自旋向上的电子发生带间弛豫.因此,自旋向下电子的弛豫速度比自旋向上电子高出约一个数量级.这种自旋向上和自旋向下电子的动态行为差异导致了VSe2的磁矩在光激发后10 fs内先增大,这对应了自旋向下电子失去了原始的自旋方向;随后,磁矩在100 fs内减小,这对应了自旋向上电子失去了原始自旋的方向;最后,系统的总磁矩在皮秒的时间尺度内逐渐恢复到光激发前的水平.这项工作为我们了解光激发如何操控二维材料的磁性提供了理论依据.

关键词：

1T-VSe2photoexcitationspin-mixing statesspin dynamics

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