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中国科学：材料科学（英文）
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中国科学：材料科学（英文）/EISCI
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    Z型电荷分离介导的0D/2D AgVO3/TiO2异质结用于增强光催化CO2还原

    王鋙葶蒋娟姚楠左淦丞...
    1820-1829页
    查看更多>>摘要：合理利用Z型电荷调节机制是提高光催化CO2还原效率的有效策略.在本工作中,通过将AgVO3量子点(QDs)原位锚定在TiO2纳米片(NSs)上,从而构建了0D/2D AgVO3/TiO2直接Z型异质结光催化剂.TiO2 NSs抑制了AgVO3量子点自身的团聚,从而优化了体系的形貌结构.AgVO3 QDs增强了复合材料的光吸收能力,从而提高了对太阳光的利用效率.同时,两种单体之间匹配的能带结构和合适的内部界面电场(即(-)AgVO3/(+)TiO2)促进了直接Z型异质结的构建,从而显著促进了光生电子-空穴对的分离,并保持了体系中最高的氧化还原电位.优化后的AgVO3/TiO2复合材料在没有任何助催化剂的情况下,表现出具有竞争力的光催化CO2还原效率(CO,47.61 μmol h-1 g-1),是原始TiO2 NSs的20.97倍.本工作提出了一种直接Z型异质结的合理设计方法,为高效光催化CO2还原催化剂的开发提供了指导.

    photocatalytic CO2 reductiondirect Z-scheme het-erojunctioninternal interfacial electric fieldTiO2 nanosheetsAgVO3 quantum dots

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    具有气-液-固三相界面的二维/二维石墨相氮化碳@碘氧铋S型异质结高效光催化二氧化碳还原

    杨超张庆贺王往程蓓...
    1830-1838页
    查看更多>>摘要：在过去几十年中,将二氧化碳光还原转化为有用的化学燃料(甲烷、一氧化碳和甲醇等)受到了极大的关注.然而,由于光生电荷的复合速度快,二氧化碳和水分子的共吸附不足,目前的二氧化碳光还原系统的效率还远远不能令人满意.本文报道了在疏水碳纤维纸上构建一个紧密的二维/二维石墨相氮化碳@碘氧铋梯型(S型)异质结,用于高效的二氧化碳光还原.所制备的异质结具有良好的一氧化碳选择性(77.8％)和活性(458.0 μmol h-1 m-2).良好的光催化性能归因于良好设计的S型异质结结构,提高了电荷分离效率,以及形成了气-液-固三相界面,充分保证了二氧化碳和水的同时供给.这项工作为高效光催化二氧化碳还原系统的设计提供了新思路.

    CO2 photoreductionS-scheme heterojunctiontri-phase interfaceseparation of charge carriersco-adsorption of CO2 and H2O

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    基于金属-有机框架同分异构体构建MOFs相结用以增强CO2光还原活性

    黄海波李兰王瑞AR Mahammed Shaheer...
    1839-1845页
    查看更多>>摘要：利用太阳能将CO2光转化为化学燃料是前沿研究的热点.当前,科研的重点在于开发和优化各类光催化材料的性能.异质结构不仅用于增强无机半导体催化剂的活性,而且用于金属-有机框架(MOFs)光催化剂的构建.随着异质结技术的不断进步,新的相结概念应运而生.尽管关于无机半导体中的相结研究已取得一定进展,但是MOFs相结结构的探索尚处于起步阶段.本文中,我们成功设计并构建了一种具有卓越光催化CO2还原性能的MOFs相结杂化材料.这种材料由具有高度连接性的卟啉配体(TCPP-Ni)与Zr6团簇紧密结合而成,在溶剂热反应条件下,PCN-222-Ni能够快速且均匀地成核.通过精准调控调节剂的用量,我们实现了同分异构体PCN-224-Ni在类似条件下较慢的晶体形成过程.最终制得的P@P杂化材料展现出高表面积、多孔性和卓越的结晶度.由于PCN-222-Ni和PCN-224-Ni之间的带隙匹配,光生载流子的分离和迁移得以促进,从而使P@P杂化材料展现出卓越的光还原CO2性能.这一重大突破不仅标志着MOFs相结结构研究的重大进展,还拓宽了 MOFs相结在CO2光转化领域的应用前景.

    MOFs polymorphismphase-junctionsphoto-catalytic CO2 reduction

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    分割氢键有机框架的孔道空间提升光催化CO2还原效率

    王子祥邹莹方志斌李金林...
    1846-1850页
    查看更多>>摘要：氢键有机框架材料(HOFs)在催化领域具有巨大的潜力,但其孔道空间在去除溶剂后易塌陷,限制了其在光催化能源转换和存储方面的应用.本研究采用孔道分割策略成功设计并合成了一种稳定孔道结构、高效光催化CO2还原活性的HOF催化剂.H4TBAPy分子通过与HOF孔道中大量的CH…π相互作用锚定自身,并将HOF的大孔道分隔成多个小空间,显著增加了HOF框架的稳定性.同时,富电子属性的H4TBAPy分子提升了HOF体系中电子的传输速率,从而提高了催化活性.这项研究为设计稳定、高性能的HOFs光催化剂提供了新策略.

    hydrogen-bonded organic frameworksCO2 photo-reductionpore space partitioning strategy

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    高温退火提升质子交换膜燃料电池阴极催化剂的铂利用率

    李俊杰李子睿李帅徐聪...
    1851-1857页
    查看更多>>摘要：高温退火被认为是提升质子交换膜燃料电池中铂碳阴极催化剂耐久性的有效方法,但关于其对燃料电池性能的影响尚缺乏研究报道.本文通过对不同温度制备的铂碳催化剂进行详细对比分析,探讨了高温退火对燃料电池性能的影响.结果表明,高温退火不仅增强了催化剂的耐久性,还显著提升了铂的利用率,进而提高了其质量活性和低电流密度性能.基于一系列电化学和物理表征结果,我们推测铂利用率的提升源于高温退火导致的铂纳米颗粒迁移行为,进而缩短了铂纳米颗粒与离子聚的间距.而较短的间距有利于提高质子对铂纳米颗粒的可及性,最终实现了铂纳米颗粒利用率的提升.

    Pt/C catalystfuel celloxygen reduction reactionPt utilizationhigh-temperature annealing

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    调节铜催化剂表面分子亲电性以调控电催化二氧化碳还原选择性

    周贤龙单洁琼郑敏李欢...
    1858-1865页
    查看更多>>摘要：Cu是唯一能选择性将二氧化碳电还原(CRR)为多碳产物的过渡金属.然而,调控Cu的CRR选择性获得多种产物仍非常具有挑战性.本文选择了一系列具有不同亲电性的分子来修饰Cu催化剂以调控其CRR选择性,从而产生CH4或C2H4.理论计算表明,分子的亲电性决定催化反应中的质子活度,进而能促进或抑制CRR中的质子耦合电子转移(PCET)过程.实验发现,低亲电性分子(如1,2-双(4-吡啶基)乙烷)可以促进质子转移,加快*CO中间体氢化过程而生成CH4,实现58.2％的法拉第效率;而高亲电性分子(如顺-1,2-双(4-吡啶基)乙烯)能构建强的氢键以稳定*CO中间体,促进其偶联生成C2H4,实现65.9％的法拉第效率.理论计算结合原位光谱表征揭示,分子亲电性可调节催化剂质子活度,影响CRR反应中*CO氢化或偶联,进而调控CRR选择性.不同于常规的催化剂结构工程,本策略通过调节CRR中的PCET过程来调控选择性,为CRR的发展提供了新的认识.

    molecular electrophilicityCu catalystsproton transferCO2 electroreductionC1/C2 selectivity

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    三合一设计策略促进超细PtNiW@WOx核壳纳米线氢氧化电催化剂的CO耐受性

    刘巍杨馥榕孙土来黄晨明...
    1866-1875页
    查看更多>>摘要：铂(Pt)是质子交换膜燃料电池(PEMFCs)阳极氢氧化反应(HOR)中最先进的电催化剂.然而,Pt催化剂对CO(工业低成本氢燃料中的杂质)极度敏感从而中毒,这会引起器件性能的急剧衰退,导致器件运行成本高.因此,提高Pt催化剂的CO耐受性对PEMFCs的商业化推广至关重要.在此,我们设计合成了一种独特的PtNiW@WOx核壳纳米线来提高Pt基催化剂对CO的耐受能力.机理研究表明,表面无定形的WOx壳层可以作为分子围栏,在动力学上阻碍CO扩散到达Pt位点.在热力学上,Ni和W元素合金化产生的电子效应可以使Pt的d带中心降低,减弱CO在Pt位点上的化学吸附.此外,亲氧W元素可以加速水的解离,提供更多OH活性物种,促进CO的氧化脱附.因此,在1000 ppm CO/H2条件下,所设计的PtNiW@WOx核壳纳米线催化剂表现出优异的HOR抗CO中毒性能,在4000 s后仍能保持超过90％的HOR电流密度,超过了原始的PtNi纳米线和目前报道的绝大多数Pt基催化剂.

    hydrogen oxidation reactionPt-based electrocatalystCO tolerantfuel cellcatalyst design

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    纳米氧化铜片用于高效电化学还原一氧化氮

    邵加奇魏鹏飞王硕宋延鹏...
    1876-1881页
    查看更多>>摘要：一氧化氮电还原反应将工业废气转化为有价值的氨,表现出极具潜力的应用前景.在本工作中,我们合成了具有高比表面积和丰富缺陷的氧化铜纳米片催化剂,在流动池中氨法拉第效率达到92.1％,在-0.2 V vs.RHE时,一氧化氮电还原电流密度和氨的生产速率分别达到1.1 A cm-2和7356 μmol cm-2 h-1.在电流密度超过 400 m A cm-2 时,氨法拉第效率在50小时保持在80％以上.准原位X射线光电子能谱和原位X射线吸收光谱结果表明氧化铜纳米片在一氧化氮电还原过程中被电化学还原成单质铜.与铜纳米颗粒相比,氧化铜纳米片展现出较高的电化学表面积和一氧化氮电还原的内在活性.

    electrocatalytic NORRammonia synthesiselectro-catalysisCuO nanosheets

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    石墨炔涂层稳定MOF衍生物Co3S4纳米材料用于高效电催化析氧反应

    陆梦玉赵欣张士福蹇恒欣...
    1882-1890页
    查看更多>>摘要：制备高效的OER电催化剂对水裂解制氢至关重要.具有丰富配位构型的MOFs可以衍生出各种优良的电催化材料.由于石墨炔(GDY)具有独特的可控合成特性,我们将其原位复合在MOF衍生的Co3S4/NF材料上,获得了自支撑电极GDY/Co3S4/NF,大大提高了其OER催化性能.研究表明,GDY/Co3S4/NF在10 mA cm-2电流密度下表现出223 mV的低过电位,在100 mA cm-2的大电流密度下,能够稳定电解45小时左右,该材料显示出了巨大的实际应用潜力.结果表明,由于GDY独特的炔键和大孔结构,它可以通过强电子相互作用与Co3S4相互作用,从而调节电子结构并提供有效的电荷转移通道,从而大大提高了其电催化OER的性能.

    GDYcobalt-based sulfidesMOF-derived Co3S4electrocatalysisOER

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    海胆状CoTe-CoP异质结构催化剂在全pH范围内高效析氢

    朱少柯邢明辉路站宽乔泽龙...
    1891-1899页
    查看更多>>摘要：研发长效稳定、pH适应性强的析氢反应(HER)催化剂对实现大规模制氢具有重要意义.界面工程是研发高效HER催化剂的有效策略之一.本文成功构建了海胆状异质结构催化剂CoTe-CoP/NF.CoTe和CoP的协同作用不仅优化了电子结构、暴露了更多的活性位点,而且有效地提高了催化剂的亲水性和疏气性.密度泛函理论计算表明:CoTe与CoP之间的相互作用有效地降低了水的解离能垒,同时增强了对H*的吸附.这些结果使得CoTe-CoP/NF在整个pH范围内具有优异的HER性能和催化稳定性.在酸性、碱性和中性介质中,CoTe-CoP/NF电极驱动10 mA cm-2的电流密度仅需51、53和75 mV的过电位.总之,本工作为在全pH范围内构建高性能HER催化剂提供了一种界面工程新策略.

    heterostructurehydrogen evolution reactionsin-terface engineeringall-pH rangesynergy effect

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