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第一性原理研究单原子氮碳催化剂电催化还原二氧化碳

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为了显著提升CO2还原反应(CO2RR)中催化剂的性能,本文利用第一性原理计算方法,建立单层氮掺杂石墨烯负载的过渡金属单原子催化剂(TM-C2N,TM=Cu、Pd、Ag、Fe、Ni、Sn),用于CO2 还原为CO和HCOOH.计算结果表明,TM-C2N催化剂具有高结构稳定性、高效吸附和活化CO2能力,以及良好的抑制析氢反应(HER)性能.吉布斯自由能计算结果表明,CO2RR在TM-C2N上以不同的反应路径生成HCOOH和CO.极限电位证明,Fe-C2N和Cu-C2N催化性能最好.这些计算结果不仅为C2N基催化剂的实验调控提供了理论依据,而且对开发其他过渡金属高效电催化剂CO2RR具有指导意义.
First-principles study on single-atom nitrogen-carbon catalysts for electrocatalytic reduction of carbon dioxide
To significantly improve the performance of catalysts for the CO2 reduction reaction(CO2RR),TM single-atom catalysts supported on nitrogen-doped graphene monolayers(TM-C2N,TM=Cu,Pd,Ag,Fe,Ni,Sn)were designed for the conversion of CO2 to CO and HCOOH using first-principles calculations.The results indicated that the TM-C2N catalysts exhibit high structural stability,efficient CO2 adsorption and activation,and strong suppression of the hydrogen evolution reaction(HER).Based on Gibbs free energy cal-culations,CO2RR proceeds on TM-C2N through different pathways to generate HCOOH and CO.The limiting potential calculations revealed that Fe-C2N and Cu-C2N catalysts exhibit the highest catalytic activity.These findings not only provide a theoretical basis for the experimental modulation of C2N-based catalysts but also of-fer valuable insights for the development of other efficient transition metal electrocatalysts for CO2RR.

CO2 reductionsingle atom catalystnitrogen-doped grapheneelectrocatalysis

卢美旭、陶林、李云龙、李莉香、安百钢

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辽宁科技大学 化学工程学院,辽宁 鞍山 114051

沈阳工业大学 机械工程学院,辽宁 沈阳 110870

CO2还原 单原子催化剂 氮掺杂石墨烯 电催化

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2024

10.13988/j.ustl.2024.04.003

辽宁科技大学学报
辽宁科技大学

辽宁科技大学学报

影响因子：0.349
ISSN：1674-1048
年,卷(期)：2024.47(4)