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ZIF-67负载Pd/Pd–Cu复合纳米催化剂的制备及其加氢催化性能

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1,3-丁二烯选择性加氢是石油化工中有效脱除1,3-丁二烯的方法.选用金属有机骨架ZIF-67作为载体,通过浸渍和H2还原法控制合成了Pd/ZIF-67和PdCu/ZIF-67复合纳米催化剂.采用XRD、氮气低温物理吸附、TEM、EDS、XPS等方法对Pd/ZIF-67和PdCu/ZIF-67进行了系统的物理化学性质表征,并在石英微型固定床上探索了其在1,3-丁二烯加氢反应中的催化活性、选择性和稳定性.结果表明,Pd/ZIF-67和PdCu/ZIF-67(1:1)中Pd和Cu分别以Pd2+和Cu2+存在,Pd纳米粒子和Pd–Cu纳米粒子高度分散在ZIF-67上.由于金属Pd–Cu和载体ZIF-67之间的相互作用以及Pd和Cu双金属间的几何效应,PdCu/ZIF-67(1:1)的催化活性低于Pd/ZIF-67.Pd/ZIF-67在50℃催化1,3-丁二烯加氢时,1,3-丁二烯的转化率和总丁烯的选择性分别为99.9%和79.6%.PdCu/ZIF-67(1:1)在130℃催化反应7 h后1,3-丁二烯的转化率和总丁烯的选择性分别为93.2%和64.3%.提高Cu的含量,PdCu/ZIF-67对于1,3-丁二烯的转化率降低,而对总丁烯的选择性提高.PdCu/ZIF-67(1:1)比Pd/ZIF-67具有更高的稳定性,可以连续运行50 h,催化活性和丁烯选择性几乎保持不变.研究结果为新型高效加氢催化剂的设计制备提供了启示和参考.
ZIF-67 supported Pd nanoparticles and Pd–Cu nanoparticles for selective hydrogenation of 1,3-butadiene

刘丽丽、周小晶、辛春玲、刘志东、孙松源、韩瑞平、刘莹、台夕市

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潍坊学院 化学化工与环境工程学院,潍坊 261061

催化剂 催化作用 加氢 纳米粒子 双金属 金属有机骨架 1,3-丁二烯

国家自然科学基金山东省自然科学基金潍坊市高新区科技惠民计划潍坊学院博士科研基金

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2022

复合材料学报
北京航空航天大学 中国复合材料学会

复合材料学报

CSTPCDCSCD北大核心
影响因子:0.933
ISSN:1000-3851
年,卷(期):2022.39(7)
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