系统中水含量对锂介导合成氨的性能影响
Effects of water contamination on lithium-mediated ammonia synthesis
陈禹志 1刘永忠 2康丽霞 2黄贤坤2
作者信息
- 1. 西安交通大学 化工系,陕西 西安 710049
- 2. 西安交通大学 化工系,陕西 西安 710049;新能源系统工程与装备陕西省高校工程研究中心,陕西 西安 710049
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摘要
针对锂介导合成氨(LM-NRR)过程中存在的水污染问题,通过对比实验及扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、X 射线光电子能谱仪(XPS)等表征手段,探讨了含水量对 LM-NRR 体系的性能影响及其在反应界面中的作用机理.结果表明,无水条件下的LM-NRR体系具有较好的氨合成性能,在反应时间为 120 min、N2 流速为 4 mL·min-1、电流密度为 3 mA·cm-2 条件下的氨合成速率可达 0.0124 μg·s-1·cm-2,法拉第效率为 7.05%.含水量对LM-NRR体系的影响显著,会极大地降低体系的氨合成速率及法拉第效率.这主要是由于反应界面上的水会加剧竞争性析氢反应(HER)、促进电解质中LiBF4 的水解以及钝化表面活性锂位点,进而降低了体系的氨反应活性.
Abstract
In order to study the problem of water contamination in the process of lithium-mediated ammonia synthesis(LM-NRR),effects of water contents on the performance of LM-NRR system and its reaction mechanism at the interface were discussed through comparative experiments and characterization methods including scanning electron microscopy(SEM),X-ray diffraction(XRD)and X-ray photoelectron spectroscopy(XPS).The results show that the LM-NRR system have good performance of ammonia synthesis without water,which achieves high ammonia yield(0.0124 μg·s-1·cm-2)and Faradaic efficiency(7.05%)under the condition of 120 min,4 mL·min-1 and 3 mA·cm-2.Meanwhile,water contents have a great impact on ammonia synthesis performance that leading to low faradaic efficiency and synthetic rate,as water can affect the LM-NRR system by intensifying hydrogen evolution reaction(HER)competition,promoting the hydrolysis of LiBF4,and reducing the surface lithium sites.
关键词
锂介导/氮还原反应/合成氨/水/界面反应Key words
Li-mediated/nitrogen reduction reaction/ammonia synthesis/water/interface reaction引用本文复制引用
基金项目
中央高校基本科研业务费专项(xzd012021035)
中央高校基本科研业务费专项(xhj032021009-05)
国家自然科学基金(21878240)
出版年
2024
国家科技期刊平台
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