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系统中水含量对锂介导合成氨的性能影响

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针对锂介导合成氨(LM-NRR)过程中存在的水污染问题,通过对比实验及扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射仪(XRD)、X 射线光电子能谱仪(XPS)等表征手段,探讨了含水量对 LM-NRR 体系的性能影响及其在反应界面中的作用机理。结果表明,无水条件下的LM-NRR体系具有较好的氨合成性能,在反应时间为 120 min、N2 流速为 4 mL·min-1、电流密度为 3 mA·cm-2 条件下的氨合成速率可达 0。0124 μg·s-1·cm-2,法拉第效率为 7。05%。含水量对LM-NRR体系的影响显著,会极大地降低体系的氨合成速率及法拉第效率。这主要是由于反应界面上的水会加剧竞争性析氢反应(HER)、促进电解质中LiBF4 的水解以及钝化表面活性锂位点,进而降低了体系的氨反应活性。
Effects of water contamination on lithium-mediated ammonia synthesis
In order to study the problem of water contamination in the process of lithium-mediated ammonia synthesis(LM-NRR),effects of water contents on the performance of LM-NRR system and its reaction mechanism at the interface were discussed through comparative experiments and characterization methods including scanning electron microscopy(SEM),X-ray diffraction(XRD)and X-ray photoelectron spectroscopy(XPS).The results show that the LM-NRR system have good performance of ammonia synthesis without water,which achieves high ammonia yield(0.0124 μg·s-1·cm-2)and Faradaic efficiency(7.05%)under the condition of 120 min,4 mL·min-1 and 3 mA·cm-2.Meanwhile,water contents have a great impact on ammonia synthesis performance that leading to low faradaic efficiency and synthetic rate,as water can affect the LM-NRR system by intensifying hydrogen evolution reaction(HER)competition,promoting the hydrolysis of LiBF4,and reducing the surface lithium sites.

Li-mediatednitrogen reduction reactionammonia synthesiswaterinterface reaction

陈禹志、刘永忠、康丽霞、黄贤坤

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西安交通大学 化工系,陕西 西安 710049

新能源系统工程与装备陕西省高校工程研究中心,陕西 西安 710049

锂介导 氮还原反应 合成氨 界面反应

中央高校基本科研业务费专项中央高校基本科研业务费专项国家自然科学基金

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2024

高校化学工程学报
浙江大学

高校化学工程学报

CSTPCD北大核心
影响因子:0.591
ISSN:1003-9015
年,卷(期):2024.38(2)
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