CuMn2O4催化剂臭氧催化甲苯:反应条件和机理分析
Ozonation of toluene with CuMn2O4 catalysts:Reaction conditions and mechanism analysis
叶志平 1王朝晖 2刘明浩 3赵博 4王冠杰 5姜宁 2黄燕6
作者信息
- 1. 浙江工业大学 环境学院,浙江 杭州 310014;国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室,北京 100084
- 2. 浙江工业大学 环境学院,浙江 杭州 310014
- 3. 浙江工业大学 环境学院,浙江 杭州 310014;浙江卓锦环保科技股份有限公司,浙江 杭州 310064
- 4. 浙江德创环境科技有限公司,浙江 绍兴 312000
- 5. 浙江大学台州研究院,浙江 台州 318000
- 6. 德清县生态环境监测站,浙江 湖州 313299
- 折叠
摘要
为减少目前工业生产排放大量的挥发性有机污染物(VOCs)对环境的影响,采用共沉淀法制备CuMn2O4 尖晶石催化剂,将CuMn2O4 催化剂结合臭氧(O3)催化氧化VOCs具有良好的效果,考察了反应条件对甲苯处理效果的影响,分析CuMn2O4 臭氧催化氧化甲苯的反应机理.结果表明,CuMn2O4 在臭氧的体积分数为 2.1×10-3、反应温度为 100℃以及干空气条件下对甲苯的去除率达 73%.通过催化表征和原位反应过程分析,证实适当温度和高体积分数的O3 可促进活性氧物种(ROS)产生,O3 在Mn-O或Cu-Ov-Mn分解并生成ROS,而Cu0 与Cu+质量分数比w(Cu0)/w(Cu+)可作为甲苯吸附锚点,在反应初期吸附甲苯并促使甲苯在活性位点(Cu-Ov-Mn)氧化成苯甲酸,甚至CO2、H2O等小分子物质.
Abstract
In order to reduce environmental impact of volatile organic pollutants(VOCs)emitted by industrial production,a CuMn2O4 spinel catalyst was prepared via co-precipitation.Catalytic oxidation of VOCs by the CuMn2O4 catalyst combined with ozone(O3)showed good performance.The effects of reaction conditions on the treatment of toluene were investigated,and the reaction mechanism was analyzed.The results show that CuMn2O4 can remove 73%toluene at O3 volume fraction 2.1×10-3 and reaction temperature 100℃under dry air conditions.Catalytic characterization and in situ analysis of the reaction process confirm that suitable temperatures and high O3 volume fractions can promote the production of reactive oxygen species(ROS),the decomposition of O3 happened at Mn-O or Cu-Ov-Mn and formed ROS,and w(Cu0)/w(Cu+)could be used as a toluene adsorption anchor to adsorb toluene at the early stage of the reaction.Toluene was oxidized into benzoic acid and other small molecules such as CO2 and H2O at the active sites(Cu-Ov-Mn).
关键词
CuMn2O4/臭氧催化氧化/影响因素/反应机理Key words
CuMn2O4/ozone-catalysed oxidation/influencing factors/reaction mechanism引用本文复制引用
基金项目
国家自然科学基金(22108255)
国家自然科学基金(22378365)
国家环境保护大气复合污染来源与控制重点实验室开放基金(SCAPC202108)
出版年
2024
国家科技期刊平台
NSTL
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