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新型合成气甲烷化催化剂La2O3-ZrO2-Ni/Al2O3的制备与性能

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针对常规合成气甲烷化催化剂高热结构稳定性差、活性低、适应性差等不足,本文创新地引用稀土金属氧化物La2O3复配过渡金属氧化物ZrO2作为多功能复合助剂,利用反向沉淀法制备了新型合成气甲烷化催化剂La2O3-ZrO2-Ni/Al2O3,同时制备催化剂Cr2O3-Ni/Al2O3作为参照组.采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)表征了催化剂的微观结构,并利用N2吸附仪(BET)测量催化剂经高温水热处理前后的微孔结构参数,以考察催化剂的高热结构稳定性.结合国内某大型煤制天然气项目工艺特征和运行实践,应用Aspen Plus软件模拟了四段甲烷化工艺理论平衡值.基于自主固定床合成气甲烷化评价实验装置,考察了反应压力、空速和原料气H2O(g)含量等因素对La2O3-ZrO2-Ni/Al2O3催化性能的影响,并开展了1000h长周期寿命评价实验.结果表明,La2O3-ZrO2-Ni/Al2O3比Cr2O3-Ni/Al2O3具有更优的高热结构稳定性;可使CO和CO2反应达到或接近催化剂床层出口温度下的理论平衡状态,呈现显著的宽温活性;活性组分NiO晶粒尺寸介于7~10nm,分散度较高;对反应压力、空速和原料气H2O(g)含量的变化不敏感,具有良好的操作弹性;1000h反应后仍能保持较高的活性和稳定性.
Preparation of a novel catalyst of La2O3-ZrO2-Ni/Al2O3 and its performance in syngas methanation

李春启

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大唐国际化工技术研究院有限公司,北京100070

合成气 甲烷化 合成天然气 催化剂 La2O3 ZrO2 Cr2O3 Ni/Al2O3

2019

化工进展
中国化工学会,化学工业出版社

化工进展

CSTPCDCSCD北大核心EI
影响因子:1.062
ISSN:1000-6613
年,卷(期):2019.38(6)
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