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Cu/SSZ-13催化剂脱硝活性中心与催化性能构效关系的研究

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NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)是目前最有应用前景的柴油车尾气净化技术,该技术的核心是开发具备优异催化性能的催化剂.以具有菱沸石(chabazite,CHA)结构的小孔分子筛SSZ-13为载体制备的Cu/SSZ-13催化剂,因具有优异的催化性能和水热稳定性能而受到广泛关注.制备了系列Cux/SSZ-13催化剂,并通过CO原位漫反射红外光谱(DRIFT)和H2-TPR等方法能够确定具有高催化活性的铜离子在SSZ-13分子筛上的落位和存在状态.CO红外吸附实验发现,采用Cu(NO3)2水溶液离子交换法制备的Cu/SSZ-13催化剂上存在多种落位的Cu+活性中心.在较低的Cu+交换度条件下,Cu+优先落位于SSZ-13分子筛的八元环位置,随着交换度的提高,Cu+开始落位于SSZ-13分子筛双六元环的位置.H2-TPR结果表明Cux/SSZ-13催化剂上也存在大量落位在八元环位置不稳定的Cu2+,这些Cu2+很容易被还原为Cu+.Cux/SSZ-13催化剂经800℃水蒸气连续老化16 h,分子筛骨架崩塌程度随着Cu含量的增加而提高,骨架铝的脱除,导致Cu物种发生团聚,而第二金属Ce元素的引入能够在一定程度上提高Cu/SSZ-13的水热稳定性.催化剂构效关系研究表明,具有一定量稳定存在的Cu+,并且拥有大量不稳定存在Cu2+的催化剂具有较宽温度范围的脱硝性能.
Study on the relationship of active centers and catalytic performance of Cu/SSZ-13 for NH3-SCR

周微、王福烨、贺宁、于海斌、马新宾、刘家旭

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天津大学化工学院,天津300350

中海油天津化工研究设计院有限公司,天津300131

大连理工大学化工学院,辽宁大连116023

NH3-SCR反应 Cu/SSZ-13催化剂 铜离子 活性

2022

10.11949/0438-1157.20211230

化工学报
中国化工学会 化学工业出版社

化工学报

CSTPCDCSCD北大核心
影响因子：1.26
ISSN：0438-1157
年,卷(期)：2022.73(2)
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