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甲醇制丙烯反应中ZSM-5分子筛催化剂积炭失活介尺度机制研究

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甲醇制丙烯(MTP)是当前煤化工领域亟需发展的关键催化技术,积炭被认为是导致催化剂失活的重要原因之一.以积炭分子筛为研究对象,通过IGA、FTIR及TG等多种表征手段,考察甲醇的吸附行为、分子筛表面酸性、积炭成分与MTP反应中甲醇反应活性之间的构效关系.研究结果表明,甲醇的吸附量随催化剂的失活而降低,其下降速率与甲醇转化率成正比.催化剂上滞留的碳物种的主要成分为轻烃、BTX芳烃、活性结焦和积炭,而其中积炭是引起分子筛失活的主要原因.完全失活的催化剂与新鲜催化剂相比仍保留一定的甲醇吸附能力,推测积炭主要存在于酸活性中心周围.积炭首先覆盖的是B酸中心的羟基和桥式羟基,随后是非骨架Al—OH;而催化剂的甲醇转化率与分子筛中可接触的B酸和L酸数量成正比.另外,基于催化剂的失活速率与转化率存在的正比关系,结合反应动力学,推导出了失活曲线的数学表达式,理论上解释了MTP反应过程中的积炭失活介尺度机制.
Study on the mesoscale mechanism of coking and deactivation of ZSM-5 catalyst in methanol to propylene reaction

李丽媛、王建强、陈奕、郭友娣、周健、刘志成、王仰东、谢在库

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中国石化上海石油化工研究院,上海201208

中国石化股份有限公司,北京100728

甲醇制丙烯 ZSM-5 吸附 积炭失活 介尺度 催化

国家自然科学基金国家重点研发计划

914341022018YFB0604802

2022

10.11949/0438-1157.20211795

化工学报
中国化工学会 化学工业出版社

化工学报

CSTPCDCSCD北大核心
影响因子：1.26
ISSN：0438-1157
年,卷(期)：2022.73(6)
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