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ReaxFF MD模拟揭示的煤热解挥发分自由基反应的竞争与协调

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挥发分自由基的行为对调控煤热解焦油产物十分重要,但实验方法直接获得其化学反应存在困难.利用化学反应分子动力学ReaxFF MD模拟方法,结合基于GPU高性能计算和化学信息学分析,研究了煤基体中挥发分自由基(基本单元)及其涉及的分子群(系统)在热解过程中的演化规律,着重考察了挥发分自由基参与的被稳定反应和缩聚反应在煤热解过程中的竞争协调关系.大规模ReaxFF MD模拟结果表明,随温度升高,煤热解过程可分成三个区域:被稳定反应占主导的区域、被稳定和缩聚反应竞争区域和缩聚反应占主导的区域.其中被稳定反应占主导的区域主要发生在较低温或反应前期,使得焦油收率升高;缩聚反应占主导的区域出现在高温阶段或反应后期,使得煤热解结焦加剧.当热解体系处于从被稳定反应占主导到被稳定和缩聚反应竞争激烈的转折点时,焦油收率出现最大值;当处于从两类反应竞争激烈到缩聚反应占主导的转折点时,焦炭产物开始大量生成.煤热解中挥发分自由基参与的两类相互竞争的化学反应控制着煤热解过程中焦油收率的演化,可为调控焦油生成,以进一步获得高品质化学品提供理论指导.
Revealing reaction compromise in competition for volatile radicals during coal pryolysis via ReaxFF MD simulation

郑默、李晓霞

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中国科学院过程工程研究所多相复杂系统国家重点实验室,北京100190

中国科学院绿色过程制造创新研究院,北京100190

中国科学院大学化学工程学院,北京100049

分子模拟 化学反应 介尺度 煤热解 挥发分自由基 竞争协调

国家自然科学基金重大项目多相复杂系统国家重点实验室自主基金煤转化国家重点实验室开放基金

91434105MPCS-2021-A-08J21-22-301

2022

10.11949/0438-1157.20220110

化工学报
中国化工学会 化学工业出版社

化工学报

CSTPCDCSCD北大核心
影响因子：1.26
ISSN：0438-1157
年,卷(期)：2022.73(6)
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