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PdCo/SiO2双金属催化剂用于杂环储氢载体的高效脱氢

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乙基咔唑/十二氢乙基咔唑(N-ethylcarbazole/dodecahydro-N-ethylcarbazole,NECZ/12H-NECZ)体系被认为在有机液体储氢领域具有较大的开发应用前景,但高活性、选择性的脱氢催化剂的设计开发制约着其工业应用.基于此,设计开发出一种具有高脱氢活性和高选择性的双金属催化剂Pd1Co3/SiO2(Pd质量分数为1.25％),对其结构进行了XPS、XRD、HRTEM等表征分析,并评价了其催化十二氢乙基咔唑的脱氢性能.与5.0％(质量分数)Pd/SiO2相比,表明引入一定量的Co金属形成的PdCo合金可提高12H-NECZ脱氢反应效率和NECZ选择性,动力学与DFT计算发现双金属催化剂可以有效降低三步基元反应的能垒,大幅提升第二步基元反应(8H-NECZ到4H-NECZ)的脱氢反应速率.研究结果为揭示12H-NECZ脱氢反应机理和高效脱氢反应催化剂的设计与开发提供了新的思路.
Employing PdCo/SiO2 catalyst in high activity dehydrogenation reaction of heterocyclic H2 storage carrier

龚翔、李林森、姜召

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西安交通大学化学工程系,陕西省能源化工过程强化重点实验室,陕西西安710049

有机储氢 催化脱氢 氢 催化 双金属催化剂 密度泛函理论 反应动力学 乙基咔唑

22075225,21706203,22038011,22005236PY3A0762020T130508,2019M660258,2019M6637312020JQ-023,2022JZ-07cxtd2017004,xjj2018035,xjh012020030SKL2021052019TD-039GX2017

2022

10.11949/0438-1157.20220857

化工学报
中国化工学会 化学工业出版社

化工学报

CSTPCDCSCD北大核心
影响因子：1.26
ISSN：0438-1157
年,卷(期)：2022.73(10)
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