二氧化碳(CO2)的资源化利用是实现"碳达峰,碳中和"的重要手段.在众多CO2转化技术当中,电催化CO2还原反应因反应条件温和、工艺过程简单等优点,被认为是极具应用前景的减碳技术之一,其关键在于高效、高稳定性电催化剂的开发.过渡金属-氮-碳(M-N-C)材料是电还原CO2生成CO的有效催化剂,针对其高温热解制备过程中活性金属原子容易聚集且氮原子流失严重,进而使得活性位密度降低,催化性能下降等问题,本文提出以双氰胺(DCDA)为碳源和氮源,以乙酰丙酮镍(Ni(acac)2)为金属源,以氯化铵(NH4Cl)为第二氮源和造孔剂,采用简单的NH4Cl辅助热解-酸刻蚀的方法制备得到镍-氮-碳纳米管(Ni-N-CNTs)电还原CO2催化剂,并详细考察NH4Cl添加量对催化剂结构和催化性能的影响.表征结果表明:NH4Cl的加入有利于催化剂纳米管状形貌和多级孔结构的生成,同时有利于催化剂中Ni-Nx(1.6％,摩尔分数)和pyridinic-N(1.75％,摩尔分数)物种含量的增加.一系列性能测试结果表明:催化剂的活性中心为Ni-Nx,同时pyridinic-N的存在也有利于催化性能的提高,当前体中NH4Cl加入量与氮源和金属源总质量比为1:1时,所得Ni-N-CNTs-1催化剂催化性能最好,在电压为-0.65 V(vs RHE)时,CO法拉第效率最高达92％,此时CO部分电流密度为8 mA·cm-2.此外,该催化剂还表现出良好的催化稳定性,连续恒电位电解12 h,催化性能基本不变.该催化剂制备工艺简单,制备条件可控,研究结果可为高效M-N-C电还原CO2催化剂的设计和制备提供一种切实有效的研究思路和方法.
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