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MNxO4-x作为ORR/OER活性位点的电催化性能研究

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目前开发双功能电催化剂是解决金属-空气电池和燃料电池氧电极电化学过程缓慢及能量转化效率低等问题的重要手段之一,其中负载过渡金属单原子的氮掺杂石墨烯材料(M-N-C)被认为是最有希望替代贵金属的催化材料.研究表明M-N-C催化剂的高活性归因于其中过渡金属-氮氧配合物(MNxO4-x)的存在,为了探究 MNxO4-x配位结构对材料催化性能的影响,本研究基于第一性原理,通过在Fe-N-C材料中引入氧构建不同的FeNxO4-x(x=0,1,2,3,4)配合物,研究金属原子的配位数x对氧还原反应(ORR)和氧析出反应(OER)催化性能的影响.结果表明,具有FeN4配位结构的Fe-N-C材料热力学稳定性及ORR/OER催化性能最佳.此外,本研究通过变换过渡金属的种类,即锰、铁、钴、镍、铜(M=Mn、Fe、Co、Ni、Cu),研究过渡金属的种类M对MN4催化活性的影响.研究发现,具有CoN4配位结构的M-N-C材料热力学稳定,且相较于其他 MN4其ORR和OER催化性能最佳.本研究结果可为调节过渡金属单原子的配位环境,设计高效双功能电催化剂提供理论参考.
Electrocatalytic Performance of MNxO4-x as Active Sites for ORR/OER
At present,developing bifunctional electrocatalysts plays an important role in the field of metal-air batteries and fuel cells.Non-noble transition metal single atoms loaded on the nitrogen-doped graphene sheets(M-N-C)are considered to be the most promising materials to replace noble metal electrocatalysts owing to the metal coordination compounds(MNxO4-x)in M-N-C with high catalytic activity.In this work,oxygen atoms were introduced in Fe-N-C to construct FeNxO4-x(x=0,1,2,3,4)for the investigation on the effect of coordination number x on the catalytic performance of ORR/OER.It is found that Fe-N-C shows the best thermodynamic stability and catalytic activity when x=4.In addition,the effect of transition metal type was studied by introducing different transition metals,such as M=Mn,Fe,Co,Ni,Cu,in MN4.Among them,the thermodynamically stable CoN4 structure is the best choice for M-N-C to reach the highest ORR/OER catalytic activity.It is expected that this research could provide a theoretical reference for adjusting the coordination environment of transition metal single atoms and designing high efficient bifunctional electrocatalysts.

nitrogen-doped graphenetransition metal single-atom catalystsoxygen reduction reactionoxygen evolution reactionfirst principle

卫诗倩、刘馨蕊、赵云舒、陈茂霞、吕申壮、范强、王芳、胡育

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乐山师范学院新能源材料与化学学院,四川乐山 614004

乐山西部硅材料光伏新能源光伏产业技术研究院,四川乐山 614000

西南石油大学新能源与材料学院,四川成都 610500

氮掺杂石墨烯 过渡金属单原子 氧还原反应 析氧反应 第一性原理

乐山师范学院博士人才启动项目晶硅光伏新能源研究院开放课题乐山师范学院校级学科建设重点科研项目天然产物化学与小分子催化四川省高校重点实验室开放基金乐山市重点科技计划大学生创新创业训练计划

RC2020072022CHXK005LZD024TRCWYXFZCH2022B0521GZD002S202210649101

2024

10.12442/j.issn.1002-185X.20230395

稀有金属材料与工程
中国有色金属学会,中国材料研究学会,西北有色金属研究院

稀有金属材料与工程

CSTPCD北大核心
影响因子：0.634
ISSN：1002-185X
年,卷(期)：2024.53(8)