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期刊信息/Journal information
分子催化
分子催化

李树本

双月刊

1001-3555

fzch@licp.cas.cn

0931-4968226

730000

兰州市天水中路18号

分子催化/Journal Journal of Molecular Catalysis(China)CSCD北大核心CSTPCDEI
查看更多>>本刊是由中国化学会和中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院科学出版基金资助、科学出版社出版的国内外公开发行的学术性刊物。主要报道有关分子催化的最新进展与研究成果。内容侧重于配位催化、酶催化、光肋催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等。
正式出版
收录年代

    二维复合光催化剂的合成及其性能研究

    李静李全胜
    99-103页
    查看更多>>摘要:通过超声辅助溶剂热法制备一种新型的二维类复合光催化剂BiOCl/MOF-5.运用XRD、SEM、BET、TEM、PL等手段对催化剂的特殊结构和性能进行表征.在该光催化剂体系中,选取MOF-5为载体,通过与光催化剂BiOCl复合来合成一种新型的二维复合光催化剂.结果表明,制备的催化剂均呈现出较为明显的二维结构形貌,且相对于单一 BiOCl(3.15 m2·g-1)来说,该复合催化剂(110.16 m2·g-1)的比表面积得到了明显的提高.由于催化剂的光催化性能与其比表面积和孔隙体积密切相关,复合催化剂相对较大的比表面积和适当的能带隙,有利于为反应物提供更多的活性位点和有效的传输路径.得益于MOF-5独特的形貌和结构,光催化剂聚集和比表面积小的问题也得到了解决.因此,该复合材料在降解有机污染物方面呈现出优异的光催化活性,且与纯BiOCl相比,催化剂的光催化活性得到了明显的提高.

    二维光催化剂超声辅助溶剂热BiOCl/MOF-5光催化性能

    高氯酸银催化炔丙醇与酸酐反应制备烯二酮

    原晔段康柴多镇卜超...
    104-111页
    查看更多>>摘要:烯二酮类化合物是一类重要的工业原料和多功能的有机合成中间体,在制药工程、香料加工和化学合成中有着广泛的应用.利用高氯酸银(AgClO4)催化炔丙醇与酸酐的反应,首次合成了几种此前从未报道过的新型烯二酮类化合物.该反应过程无需溶剂,且具有操作简单、条件温和、绿色环保、底物普适性广等优点,这表明了该方法在烯二酮合成领域巨大的应用潜力.

    烯二酮炔丙醇高氯酸银酸酐催化

    铁掺杂氮化碳/BiVO4构建Z型光催化全解水

    刘智焬戚荣杰罗皓霖叶朕...
    112-120页
    查看更多>>摘要:采用气相挥发法在聚合物氮化碳(PCN)结构中引入了适量的铁(Fe)掺杂组分,成功制备出具有可调Fe掺杂浓度的PCN半导体光催化剂,其中0.55%(w)Fe掺杂的PCN析氢催化活性(410 μmol·h-1)为原始PCN的2.6倍并通过XRD、UV-Vis、PL、XPS、SEM等表征阐明了 Fe掺杂对PCN的影响和作用机理.同时调控钒酸铋的生长环境(配合剂、水热时间、pH)合成了具备不同形貌的钒酸铋(BiVO4),进一步成功合成了暴露{010}和{-121}晶面的十面体BiVO4.Z型体系中还原和氧化过程分离,可以在不同催化剂上分别进行氧化还原反应,能够有效抑制逆反应的发生,同时扩宽光催化材料的设计和选择的可能性.以PCN作为产氢端催化剂,十面体BiVO4作为产氧端催化剂,以Fe3+/Fe2+作为离子对构建了 Z型体系实现了光催化全解水.其中0.55%Fe掺杂的PCN-Fe/BiVO4表现出了更优异的光催化活性,全解水的产氢性能比未改性的PCN/BiVO4提升近一倍,进一步验证了气相挥发法掺杂Fe改性策略的有效性.这种基于催化剂(氮化碳)性质的掺杂改性方法对于催化剂的优化和设计以及构建Z型光催化全解水体系的探索具备一定的借鉴意义.

    氮化碳铁掺杂钒酸铋Z型体系光催化

    探究超薄Bi2MoO6纳米片高效光催化CO2还原活性

    兰钰婕梁卿黄晓卷毕迎普...
    121-129页
    查看更多>>摘要:铋系层状半导体材料凭借其独特的表面特性在光催化领域得到广泛的研究及应用,然而在光催化反应过程中光生电荷迁移及其表界面动态变化却鲜见报道.我们利用准原位X射线光电子能谱仪(QIS-XPS)系统研究超薄Bi2MoO6纳米片光催化CO2还原过程中光生电荷迁移及其表界面演变过程.研究结果表明:在暗态条件下CO2分子吸附于(010)暴露面Bi活性位,由于CO2分子强的拉电子能力,导致内层出现高价态Mo(6+x)+.当光照射至样品表面上时,*CO2特征峰强度显著降低,*CO特征峰强度明显升高,表明CO2分子在Bi活性位发生活化断键,并与光生电子反应形成*CO,使得高价态Mo(6+x)+含量增大.活性测试表明超薄Bi2MoO6纳米片的CO产量活性为41.8μmol·g-1·h-1,其比块体Bi2MoO6活性高4.2倍,并且展现出优异的光催化稳定性.该工作为二维层状材料高效光催化CO2还原机理研究提供了一种全新的研究思路.

    光催化超薄纳米片Bi2MoO6CO2还原电荷迁移

    制备方法对Pt-Sn-K-Mg/γ-Al2O3催化剂正十二烷脱氢性能的影响

    王帅孙杰陈诚魏海国...
    130-138页
    查看更多>>摘要:以正十二烷脱氢反应为探针反应,采用顺序浸渍、乙醇共浸渍、盐酸共浸渍的方法制备了 Pt-Sn-K-Mg/γ-Al2O3催化剂,并采用NH3-TPD、CO脉冲吸附、H2-TPR、准原位XPS等表征手段探究浸渍顺序和溶剂对催化剂构效关系的影响.结果表明,盐酸水溶液共浸渍的方法制备的催化剂表现出了最佳的初始活性和较好的稳定性.催化剂的弱酸性位点的增加有利于Pt的分散,从而提高催化性能.采用乙醇为溶剂的共浸渍方法更有利于PtSn间形成更强的相互作用生成更多的PtSn合金,这对初始活性不利,但对选择性影响较小.

    长链烷烃脱氢PtSn合金浸渍顺序溶剂效应

    MoVOx催化甘油选择性氧化性能研究

    于晓君李双明张思琪苏天月...
    139-145页
    查看更多>>摘要:通过添加亮氨酸/谷氨酸制备了 MoVOx复合金属氧化物,考察了亮氨酸/谷氨酸添加浓度对MoVOx晶相组成及含量的影响.将制备的MoVOx用于催化甘油选择性氧化性能研究.研究表明,添加亮氨酸/谷氨酸能够抑制产物中V2O5的生成.与谷氨酸相比,添加亮氨酸可以进一步减少产物中MoO3的含量.此外,当添加谷氨酸摩尔比为Mo∶V∶Glu=1∶1∶0.5时制备的MoVOx呈现出特殊的多层片状结构,该样品(MoN/Glu-0.5)在催化甘油选择性氧化反应中表现出优异的性能,当催化反应温度为340℃时,甘油的转化率为98.17%,丙烯醛和丙酮选择性分别为45.96%和34.84%.此时,体系中MoV2O8和MoO3的含量分别为65.56%和34.44%,表明MoVOx催化甘油选择性氧化反应中MoV2O8和MoO3具有明显的协同效应.

    MoVOx复合金属氧化物晶相组成调控催化甘油氧化

    α-MoO3的结构形貌与其催化合成季戊四醇正辛酸酯的构效关系研究

    谭益凤曹平李莹马楷...
    146-153页
    查看更多>>摘要:通过溶胶-凝胶法制备一种用于季戊四醇(PER)和正辛酸(OTA)酯化合成季戊四醇正辛酸酯(POE)的α-MoO3催化剂.采用XRD、SEM、XPS和FITR分析手段对α-MoO3粉体进行了表征.结果表明,焙烧温度对α-MoO3的晶相结构、表观形貌及催化性能的影响显著.当焙烧温度达到450 ℃时,催化剂为正交晶面结构(021)和(110)同时择优取向的α-MoO3,样品表面光洁平整、大小均匀、分散性好,同时表现出较高的催化活性.在适宜的反应条件下(T=200 ℃,t=4 h,酸醇摩尔比 n(OTA):n(PER)=4.0:1,催化剂用量 n(α-MoO3-450):n(PER)=0.005),PER转化率可达98.8%,POE的选择性可达100%.

    α-MoO3溶胶-凝胶法焙烧温度结构形貌酯化反应

    含氧空位缺陷钨酸铋光催化产氢性能研究

    苏泽源赵雨朱燕艳
    154-159页
    查看更多>>摘要:新型半导体光催化剂钨酸铋是目前研究广泛的光催化剂,但因其存在电子-空穴对易复合的问题,使得光催化产氢性能受到限制.为解决这一问题,我们采用锂-乙二胺溶液在钨酸铋表面构筑可控氧空位缺陷.通过材料表征对比了钨酸铋经锂-乙二胺处理前后的变化,并进行产氢性能测试.结果表明:钨酸铋在经过锂-乙二胺处理后产生了氧空位缺陷,材料颜色从原先的黄白色转变为黄棕色,增强了光吸收能力.颗粒的主体结构以及物质成分并未发生变化,仍保持花球状颗粒结构,但处理后钨酸铋颗粒表面原先的光滑的片状结构变得粗糙,且方形纳米薄片锋利边缘变光滑,提高了光催化反应面积.这些变化使锂-乙二胺处理后的钨酸铋光催化产氢性能相比未处理之前得到了一定的提升,其中处理时间为2 min的钨酸铋的平均产氢速率最高,达到21 μmol·g-1·h-1.相较未处理的钨酸铋平均产氢速率15 μmol·g-1·h-1提升了 40%,具有更优的光催化制氢性能.

    光催化钨酸铋氧空位表面缺陷产氢

    铑催化7-辛烯醛氢甲酰化反应合成1,9-壬二醛

    刘传卓李志坚汤易天李永刚...
    160-170页
    查看更多>>摘要:脂肪族二醛是一类重要的工业化学品中间体,可以经过氧化、还原、还原酯化、还原胺化等反应获得二酸、二醇、二酯、二胺等各种重要的化学品.我们报道了一种以丁二烯下游中间体—7-辛烯醛为原料的铑催化氢甲酰化反应合成1,9-壬二醛的方法,考察了不同膦配体对催化剂性能的影响,对反应工艺条件进行了研究和优化.使用Rh(Ⅰ)/Xantphos催化剂,较优工艺条件下,7-辛烯醛转化率>99%,直链壬二醛收率86%,醛产物正异比27,TON可达49 500.最后,对7-辛烯醛的氢甲酰化主反应和副反应机理进行了探讨.

    1,9-壬二醛7-辛烯醛氢甲酰化Xantphos

    共价有机框架材料固定化酶的研究进展

    金静张羽飞郑冬云郑明明...
    171-186页
    查看更多>>摘要:共价有机框架(Covalent Organic Frameworks,COFs)是一种新型的多孔材料,具有结构规整、骨架稳定、孔径结构可调等特点,被视为固定化酶的理想载体.我们综述了近10年来COFs材料作为载体,通过物理吸附、共价连接、包埋的固定化策略制备固定化酶的研究进展与应用,并讨论了 COFs材料在酶固定化领域所面临的机遇和挑战.

    共价有机框架固定化酶物理吸附共价连接包埋