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期刊信息/Journal information
分子催化
分子催化

李树本

双月刊

1001-3555

fzch@licp.cas.cn

0931-4968226

730000

兰州市天水中路18号

分子催化/Journal Journal of Molecular Catalysis(China)CSCD北大核心CSTPCDEI
查看更多>>本刊是由中国化学会和中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院科学出版基金资助、科学出版社出版的国内外公开发行的学术性刊物。主要报道有关分子催化的最新进展与研究成果。内容侧重于配位催化、酶催化、光肋催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等。
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    溶剂诱导法制备不同形貌ZIF-67衍生Co@NC催化剂对苯酚加氢活性的影响

    王东伟马占伟李静冯虎林...
    399-408页
    查看更多>>摘要：通过溶剂控制生长和氩气气氛热解两步法制备了不同形貌的Co@NC催化剂,得到了具有多面体形貌的Co@NC-67P-450和具有叶片状的Co@NC-67L-450.以苯酚加氢为研究对象评价了两个催化剂的性能,在 160℃,3 MPa的条件下,环己醇的选择性均在 99.9%以上,Co@NC-67P-450催化剂的苯酚转化率为 96.9%,高于Co@NC-67L-450催化剂的 75.4%.在反应过程中,Co3O4 被还原为 Co0,Co@NC-67P-450的 CoNx含量为 47.2%,高于Co@NC-67L-450(33.4%),这些共同促进了其苯酚加氢活性.同时以氨合成为探针反应,研究了CoNx对N2 和H2 的催化活性,进一步证实了其对苯酚加氢活性的促进作用.通过磁分离可以回收钴基催化剂,并表现出较高的稳定性.

    金属有机骨架钴基催化剂形貌苯酚加氢

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    无金属组分的氮化碳材料催化CO2合成碳酸丙烯酯

    孙校华张学文王非许杰...
    409-417页
    查看更多>>摘要：以二氰二胺为前驱体,经热聚和热剥离制备了剥离石墨相氮化碳(eg-C3N4)材料,eg-C3N4 再经H2SO4 处理制得了eg-C3N4-S材料.采用N2-吸脱附、X射线衍射、傅里叶红外光谱、X射线光电子能谱和紫外-可见漫反射等方法对材料的孔结构、化学组成等理化性质进行了表征.结果显示,热剥离有效地提高了g-C3N4 的比表面积,而H2SO4 处理引入了羟基.在CO2 和环氧丙烷环加成合成碳酸丙烯酯的催化反应中,eg-C3N4-S材料相较于未经H2SO4 处理或未经热剥离的g-C3N4 材料具有更高的催化活性.在反应压力为 2.0 MPa,反应温度为 140℃条件下,环氧丙烷的转化率和碳酸丙烯酯选择性分别为85%和98%.

    氮化碳环碳酸酯CO2环加成反应

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    使用响应面法优化酶动力学拆分(R/S)-δ-十四内酯

    彭艳李春霓龙苋魏李俊澄...
    418-426页
    查看更多>>摘要：采用柱前衍生HPLC分析方法,以δ-十四内酯为底物,对一系列脂肪酶进行了筛选,得到可特异性拆分底物为(R/S)-5-羟基十四烷酸的黑曲霉脂肪酶(ANL)和洋葱假单胞菌脂肪酶(PCL).考察了pH、温度、助溶剂、酶酯比和反应时间对产物光学纯度(eep)、收率(Y)的影响.通过响应面分析方法(CCD)确定了最佳反应条件,优化后得到(S)-5-羟基十四烷酸(eep1≥99.9%,收率为 42.0%)和(R)-5-羟基十四烷酸(eep2≥99.9%,收率达 49.0%).该研究符合绿色化学要求,具有良好的应用潜力.

    脂肪酶特异性拆分响应面法羟基脂肪酸

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    Nb对MnTiOx在烧结烟气的NH3-SCR低温催化活性及抗钾毒化的促进作用

    喻瑞朱繁史光崔俊明...
    427-436页
    查看更多>>摘要：钢铁行业的烧结烟气中存在大量的氮氧化物(NOx),严重破坏环境,并威胁人类健康.目前NOx脱除(DeNOx)最有效的方法是氨气选择性催化还原法(NH3-SCR).在众多NH3-SCR催化剂中,MnTiOx催化剂表现出较好的低温活性,具有较好的烧结烟气脱硝应用前景.但实际应用中,MnTiOx容易受到以K为代表的碱金属物种的毒化.因此,采用Nb针对性地对MnTiOx进行改性,以提高催化剂的抗碱金属中毒性能.我们考察了引入不同Nb含量对MnTiOx NH3-SCR反应性能和抗碱金属性能的影响.Nb改性后的MnTiOx催化剂相较于原催化剂,其反应性能和抗碱金属K中毒的性能均具有显著提高.结果表明,当Nb含量较低时,K会在催化剂上形成较为明显的钾锰氧化物物种,减少催化剂上酸性位点的数量和强度,并降低Mn4+和活性氧物种的比例,这是催化剂K中毒后反应活性降低的原因.引入Nb后,增加了催化剂的酸性位点、Mn4+和活性氧物种的比例,并且K中毒之后,这些物种下降的幅度明显减少,因此引入Nb后使得催化剂的反应活性和抗碱金属中毒性能大幅提升.

    NH3-SCR低温活性抗钾中毒MnTiOx氧化物Nb改性

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    羧基苯基卟啉的合成及其复合物的光催化性能

    王禹婷陈辉李艳婷林万明...
    437-447页
    查看更多>>摘要：卟啉具有较强的结构可修饰性和可见光吸收能力,被广泛应用于新型光催化剂和光敏剂的设计研究中.但是,不同结构的卟啉材料催化活性差异较大,且卟啉单体催化稳定性较差,无法充分发挥出高效的光催化活性.为探究影响卟啉光催化活性产生差异的本征原因以及增强卟啉在光催化过程中的稳定性,我们设计合成了三种不同分子结构的羧基卟啉TCPP、TmCPP和H8OCPP.实验结果表明,H8OCPP催化剂光催化产氢速率为 4 111 μmol·g-1·h-1,远高于另外两种羧基卟啉.利用胺基与羧基间的静电相互作用,将g-C3N4 和TDPP负载于H8OCPP表面,大幅提高了羧基卟啉的光催化稳定性.强极性羧基基团数目的增加,有利于卟啉分子光生空穴-电子的分离,提升光催化分解水产氢性能,另外胺基修饰分子的引入提高了羧基卟啉在催化反应体系中的稳定性和催化活性.

    光催化羧基卟啉复合材料

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    高岭土基ZSM-5沸石用于吉木萨尔页岩油加氢裂化反应性能研究

    刘佳辉陈昌宏则拉莱·艾尼瓦尔刘凯菲...
    448-456页
    查看更多>>摘要：ZSM-5沸石由于其独特的晶体结构,在化工领域展现出了优异的催化性能.非金属矿产资源高岭土广泛应用于造纸行业、涂料生产、油漆和塑料等行业的填料等.以天然高岭土为原料合成的分子筛具有很高的研究价值.我们以高岭土为原料,晶种辅助水热法合成了微孔结构的纳米ZSM-5沸石,并用于新疆吉木萨尔页岩油 220～350℃馏分加氢催化裂化反应.高岭土基ZSM-5沸石合成最优条件为:晶化温度为 195℃、晶化时间为 2 h、水硅比为 48.将合成的ZSM-5沸石用于新疆吉木萨尔页岩油 220～350℃馏分加氢催化裂化反应时,在氢初压为 4 MPa,催化剂用量(质量比)为1∶10 的条件下,汽油收率达到了45.23%.

    高岭土ZSM-5合成条件页岩油加氢催化裂化

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    钌基单原子和团簇催化剂用于电催化碱性析氢反应

    代子若王海斌丛媛媛
    457-466页
    查看更多>>摘要：近年来,单原子催化剂(SAC)因其原子利用率高,金属负载量低而得到广泛研究.然而,由于单原子表面自由能过高,原子处在不稳定状态,在合成或催化过程中易发生团聚,对于碱性析氢反应(HER)的活性不是很高.但将单原子与具有不同活性位点的团簇结合起来一定程度上可突破SAC在反应中间体等方面的瓶颈.SAC和团簇催化剂相互竞争产生的协同效应可以显著提高催化剂的性能.我们针对钌基单原子和团簇催化剂在HER方面的研究进行了概述,同时对碱性HER的机理进行简要分析,最后提出了碱性HER Ru基催化剂面临的挑战.

    碱性析氢反应钌基电催化剂单原子和团簇

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    多联吡啶钴分子催化剂异相化光催化还原二氧化碳研究进展

    易富豪廖国深蔡丽蓉陈贵...
    467-482页
    查看更多>>摘要：利用太阳能将二氧化碳还原为高附加值燃料是当前双碳背景下解决能源和环境问题的有效方案.金属配合物分子催化剂作为一种均相催化剂,具有明确的活性位点、高反应活性以及可调的化学结构等特点,非常有利于提高催化性能和研究催化机理,在二氧化碳还原反应中已得到广泛应用.然而,分子催化剂稳定性不高且难以回收利用,不利于催化反应的工业化应用.采用固定化策略构筑分子催化剂/载体的异相化体系在一定程度上解决了这一难题.我们综述了以多联吡啶类有机物(主要为二联吡啶、三联吡啶、四联吡啶)为配体的钴分子催化剂,通过共价键合、非共价键合以及构筑有序聚合物等途径异相化在光催化还原二氧化碳方面的研究进展,最后对分子催化剂异相化的体系在该领域发展面临的挑战进行了总结.

    二氧化碳还原光催化异相化多联吡啶钴配合物

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    叔丁基亚磺酰胺类过渡金属手性催化剂的研究进展

    张子豪靳博宇刘姗姗
    483-501页
    查看更多>>摘要：自 1997年Ellman课题组首次合成并分离得到光学纯手性叔丁基亚磺酰胺以来,叔丁基亚磺酰胺就被广泛地应用于过渡金属催化剂的合成.由于叔丁基亚磺酰胺类过渡金属催化剂具有结构简单、易于合成、催化性能良好等优点,使其成为不对称催化领域的研究热点.国内外许多研究团队陆续设计、合成新型叔丁基亚磺酰胺类过渡金属催化剂,并研究其潜在应用价值.我们综述了将近十年来报道的叔丁基亚磺酰胺类过渡金属催化剂,根据配体配位原子、基团进行分类,分为叔丁基亚磺酰胺-硫配体、叔丁基亚磺酰胺-磷配体、叔丁基亚磺酰胺-烯烃配体以及其他叔丁基亚磺酰胺类配体(配位原子为S、N或S、O)4大类,并对它们的合成方法及应用进行了简要阐述.

    叔丁基亚磺酰胺过渡金属催化剂不对称合成

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    Abstracts

    前插1-前插4页
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