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高等学校化学学报
中华人民共和国教育部委托 吉林大学和南开大学
高等学校化学学报

中华人民共和国教育部委托 吉林大学和南开大学

周其凤

月刊

0251-0790

cjcu@jlu.edu.cn

0431-88499216

130012

长春市吉林大学南湖校区

高等学校化学学报/Journal Chemical Journal of Chinese UniversitiesCSCD北大核心CSTPCDEISCI
查看更多>>本学报是综合性学术刊物。以研究论文、研究快报、研究简报和综合评述等栏目集中报道我国化学学科及其交叉学科、新兴演算产边缘学科等领域中新开展的基础研究、应用研究和开发研究中取得的最新研究成果。坚持以新、快、高为办刊特色，载文学科覆盖面广，信息量大，学术水平高，创新性强。被SCIE、SCI收录。在美国化学文摘千种表中居科技期刊前列。是中国科技期刊引证报告期刊源。在全国优秀科技期刊第一、第二、第三届评比中先后获二等奖、一等奖和国家期刊奖。
正式出版
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    Pd/LDH低温催化CH4-CO2直接合成乙酸

    吴怡枭刘超波昝雪玉张超宇...
    1-11页
    查看更多>>摘要：利用CH4和CO2反应直接合成乙酸是一个100％原子经济同时转化CH4并减排CO2的有效方法.水滑石因具有比表面积大、热稳定性高、活性组分分散性好及适宜的酸-碱性被广泛用于CH4和CO2转化反应中,而Pd常被认为是C—C键偶联的活性中心.本文以Mg/Al摩尔比分别为1.5,3,5,7,9的镁铝水滑石(MgAl-LDH)为载体,采用离子交换法制备了Pd负载量(质量分数)为5％的Pd/LDH催化剂,并用于CH4-CO2两步梯阶转化直接合成乙酸;通过XRD,ICP,氮气吸附-脱附,XPS,NH3-TPD,CO2-TPD和in situ DRIFTS等表征方法对催化剂的结构和表面酸碱性进行了分析.结果表明,由Mg/Al摩尔比为5的LDH载体制备的MA5催化剂乙酸收率最高(61.8 μmol·g-1cat·h-1),且液相产物只有乙酸;其收率与催化剂中强酸量和表面Pd0/(Pd2++Pd0)比呈正相关.催化剂的快速失活源于水滑石结构的坍塌,进而引起催化剂表面中强酸量大幅减少.原位红外漫反射光谱结果显示,CH4在Pd/LDH催化剂表面解离生成CHx*中间体和H质子,CO2直接插入CHx*形成CHxCOO*,之后进一步加氢生成乙酸,或CO2与H质子结合生成COOH*中间体,之后与CHx*发生偶联形成CHxCOOH*,最后再加氢得到乙酸.

    甲烷二氧化碳镁铝水滑石钯乙酸

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    离子掺杂调控双钙钛矿量子点发光性能的研究进展

    张丽媛王查斯娜胡井香詹传郎...
    12-26页
    查看更多>>摘要：铅基卤化物钙钛矿发光材料因具有灵活的晶体结构、带隙可调性、缺陷容忍性和高荧光量子产率等优异性能而备受关注.但金属铅的毒性和钙钛矿的稳定性一直是阻碍其商业应用急需解决的问题.因此,需要探索更绿色环保的非铅金属卤化物类钙钛矿发光材料.近年来,通过替换铅离子发展起来的非铅双钙钛矿结构成功实现了低毒性和高稳定性,但由于其是间接带隙或因为宇称禁阻的直接带隙而造成光致发光效率极低.为了解决此问题,研究人员开发了离子掺杂策略,实现了光致发光效率的提升.本文综合评述了非铅双钙钛矿材料的晶体结构和发光性能,归纳了主族金属、稀土金属和过渡金属掺杂对非铅双钙钛矿发光性能的影响及其发光机制.最后,对离子掺杂策略的应用和进一步提升非铅双钙钛矿发光材料的性能进行了总结和展望.

    双钙钛矿量子点离子掺杂光致发光量子效率自陷激子态发光

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    微米板Sm2O3填料增强HDPE复合材料的制备及中子和伽马辐射屏蔽性能

    鲁义东霍志鹏张宏钟国强...
    27-37页
    查看更多>>摘要：分别采用合成的Sm2O3(Sm2O3-Ⅰ)填料与商用Sm2O3(Sm2O3-Ⅱ)填料制备了Sm2O3/碳化硼(B4C)/高密度聚乙烯(HDPE)复合材料,并用于中子和伽马辐射屏蔽.X射线衍射(XRD)结果表明,Sm2O3-Ⅰ填料属于立方晶系、体心立方晶格、Ia(3)(206)空间群;而Sm2O3-Ⅱ填料中存在两种物相,一种为单斜晶系、简单单斜格子、C2/m(12)空间群,另一种为立方晶系、体心立方晶格、Ia(3)(206)空间群.场发射扫描电子显微镜(FESEM)和比表面积分析结果表明,Sm2O3-Ⅰ填料微观形貌为带狭缝的微米板结构,其Brunauer-Emmett-Teller(BET)比表面积(SBET)为5.15 m2/g;Sm2O3-Ⅱ填料中存在由两种物相导致的板状团聚体与无特定形貌团聚体两种微观形貌,其SBET为2.47 m2/g.合成的微米板Sm2O3-Ⅰ/B4C/HDPE复合材料的熔融温度(Tp)和屈服应力(σy)分别为140.6℃和22.6 Mpa,优于商用Sm2O3-Ⅱ/B4C/HDPE复合材料.中子和伽马辐射屏蔽测试结果表明,尺寸均一且具有高BET比表面积的微米板Sm2O3-Ⅰ填料可提高复合材料的中子和伽马辐射屏蔽性能.厚度为15 cm的10％Sm2O3-Ⅰ/20％B4C/70％HDPE(质量分数)复合材料对252Cf中子源的中子屏蔽率达98.4％,对137Cs伽马源的伽马辐射屏蔽率达71.7％,均高于采用商用Sm2O3-Ⅱ作为填料的复合材料.

    Sm2O3复合材料中子伽马辐射屏蔽

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    离子液体辅助水热合成1T-MoS2及其锌离子储存性能

    王璐
    38-44页
    查看更多>>摘要：采用离子液体辅助水热法,在碳布(CC)上合成了具有扩大层间距的1T-MoS2纳米片阵列,对其结构形貌进行了表征,并研究了其锌离子储存性能.研究发现,作为水系锌离子电池正极材料,1T-MoS2/CC在0.1 A/g电流密度下呈现出194.2 mA·h/g的放电比容量,且在1 A/g大电流密度下经750次循环后,仍可保持95.5％的容量保持率.1T-MoS2/CC具有优异的锌离子储存性能可归因于:离子液体促进了1T相的形成,纳米阵列中的1T-MoS2相含量约为78％,而高浓度1T相使其具有良好的电荷转移速率;离子液体插入1T-MoS2层间使其层间距增至1.06 nm,可降低水合锌离子嵌入过程的能垒;碳布的三维结构可抑制MoS2纳米片的聚集,从而促进了1T-MoS2/CC与电解液间的充分接触.

    二硫化钼1T相离子液体锌离子电池水热合成

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    Na-W-Mn/SiO2催化剂上不同含量WO4活性位点在甲烷氧化偶联中的催化行为

    宋佳欣范晓强刘百军赵震...
    45-55页
    查看更多>>摘要：甲烷氧化偶联(OCM)作为生产C2(C2H6 和C2H4)的直接途径受到了广泛关注.在传统催化剂中,Mn/Na2WO4/SiO2(Na-W-Mn/SiO2)类催化剂具有甲烷转化率高、C2选择性高且在高温下也能保持相对高的稳定性等优点.本文利用硅钨酸作为前驱体,制备了一系列不同W载量的Na-nW-Mn/SiO2催化剂,并进行了X射线粉末衍射、透射电子显微镜、氢气程序升温还原、氧气程序升温脱附和X射线光电子能谱表征以及甲烷氧化偶联活性的评价.研究发现,所有催化剂上的Na2WO4、Mn2O3和α-方英石晶相之间均存在较强的相互作用,并通过协同催化作用来提高催化剂的OCM性能.随着W载量的持续增加,以硅钨酸作为前驱体制备的催化剂表面的W物种一直保持以四面体WO4的形式存在,而构效关系分析揭示了四面体WO4是此系列催化剂上OCM反应的活性中心.具有高含量四面体WO4的Na-10.0％W-Mn/SiO2催化剂有较低的W6+→W4+还原温度和较高的表面晶格氧占比,这可能是其获得最佳甲烷转化率和C2产率的主要原因.当温度为775℃时,Na-10.0％W-Mn/SiO2催化剂上CH4的转化率为44.2％,C2的产率为24.1％,其中乙烯的产率为18.7％.

    Na-W-Mn/SiO2催化剂甲烷氧化偶联不同W含量乙烯收率C2

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    基于氯自由基链式反应的臭氧可见光消除研究

    赵子旺丛树睿王春宇周术元...
    56-64页
    查看更多>>摘要：随着地球大气中臭氧(O3)浓度的逐年升高,臭氧已成为大气污染治理的一个重要污染物.羟基自由基光催化反应对臭氧消除性能偏低,仅提高羟基自由基产量的改性方法已不适用于臭氧光催化消除.本文以Bi2WO6为基础,先后进行了Fe掺杂以及TiO2负载,制备了一系列Fe-Bi2WO6@TiO2复合材料,并对复合材料进行了物性表征及臭氧催化活性测试.结果表明,Fe-Bi2WO6@TiO2材料具有典型的包覆结构,表现出可见光响应并激发了氯自由基的生成.氯自由基作为消除O3的活性物种,驱动了一种类似"臭氧层空洞效应"的光化学反应机制,即表面氯化的TiO2受光激发产生氯自由基,引发链式反应,大幅提升了臭氧分解的性能.Fe-Bi2WO6@TiO2对O3的消除率最大为93％.氯自由基的引入以及复合材料可见光响应的拓展,可大幅提升光催化臭氧消除能力.

    氯自由基可见光响应光催化臭氧包覆结构

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    基于GC-MS和机器学习的深静脉血栓形成预测

    侯泽金李荣其李健冯怡宁...
    65-73页
    查看更多>>摘要：通过研究深静脉血栓形成(DVT)大鼠血液中内源性代谢物的变化规律筛选特征代谢物以此构建疾病预测模型,用于DVT的临床诊断和法医学鉴定.采用下腔静脉结扎法构建DVT大鼠模型,术后72 h采集心血,通过气相色谱-质谱法(GC-MS)分析得到大鼠血清中的小分子代谢谱.通过正交偏最小二乘判别分析结合Mann-Whitney U检验初步筛选得到与DVT发生相关的22个差异代谢物,涉及的体内代谢通路有乙醛酸和二羧酸代谢、三羧酸循环(TCA循环)以及丙氨酸、天冬氨酸和谷氨酸代谢.采用基于随机森林分类算法的特征选择方法(Boruta)从上述差异代谢物中进一步筛选出13个与DVT强相关的特征代谢物集合,构建了基于不同机器学习算法(逻辑回归、线性判别分析和Adaboost集成算法)的DVT预测模型.结果显示,构建的线性判别分析模型对DVT的预测准确率可达87％,模型的精度、召回率、F1分数和受试者特征曲线下面积(AUROC)分别为0.88,0.86,0.87和0.95.研究表明,采用GC-MS代谢组学结合机器学习算法构建的DVT预测模型可为DVT的诊断、治疗以及法医学鉴定提供技术支撑.

    代谢组学深静脉血栓形成机器学习特征选择气相色谱-质谱联用

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    萘并吡喃-四苯乙烯稠合化合物的合成、光致变色与荧光性质

    刘珂君魏瑞琪周睿远沈日佩...
    74-81页
    查看更多>>摘要：设计合成了一系列萘并吡喃-四苯乙烯稠合化合物(NP1～NP5),并研究了其光致变色及荧光性质.与萘并吡喃母体化合物NP0相比,化合物NP5的褪色速率显著提高,其褪色半衰期(τ1/2)达到0.75 min.该类化合物还具有光响应迅速及耐疲劳性好等优点.此外,化合物NP2的四氢呋喃溶液的荧光性质可通过紫外光照调控,即在360 nm紫外光光照前具有荧光性质,光照后荧光性质消失,但并无聚集诱导发光现象.

    光功能材料萘并吡喃聚集诱导发光

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    乙烯与乙烯基五甲基二硅氧烷的配位共聚

    张丹枫高春旋黄海林
    82-90页
    查看更多>>摘要：后过渡金属催化剂具有独特的"链行走"机理以及对极性基团的耐毒性等特点,可用于催化α-烯烃与极性单体共聚,得到结构与性能优异的功能化聚烯烃.本文以α-二亚胺镍(Ⅱ)配合物(C1～C6)为催化剂,在倍半乙基氯化铝(EASC)作用下,以乙烯和乙烯基五甲基二硅氧烷(VPMDSO)为单体进行配位共聚,制备了一系列共聚物.考察了VPMDSO单体浓度、催化剂用量、Al/Ni摩尔比、乙烯压力、聚合时间、溶剂以及催化剂结构对配位共聚反应的影响,得到了最优的聚合条件.通过核磁共振氢谱(1H NMR)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、凝胶渗透色谱(GPC)、热失重分析(TGA)及接触角测试等表征了聚合物的微观结构、热稳定性、硅含量和表面性能.研究结果表明,α-二亚胺镍(Ⅱ)配合物催化活性可达1.26×106 g·mol-1Ni·h-1,共聚物中硅含量为0.25％～0.87％(质量分数),与聚乙烯(PE)相比,共聚物的表面能降低、疏水性提高.

    含硅功能化聚烯烃α-二亚胺镍(Ⅱ)催化剂乙烯共聚乙烯基五甲基二硅氧烷

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    表面增强拉曼光谱快速测定尿液中的葡萄糖

    张禹陈龙王中才胡广...
    91-99页
    查看更多>>摘要：通过多元醇还原法制备了大长径比的银(Ag)纳米线微纳结构,并将其作为表面增强拉曼散射(SERS)的基底,以罗丹明6G(R6G)为探针分子研究了Ag纳米线的SERS效应,实验结果表明,Ag纳米线SERS基底对R6G的最低检测浓度为10‒10 mol/L,增强因子约为1.0×104;以610和772 cm‒1散射峰强度计算得出的相对标准偏差(RSD)分别为14.66％和13.75％,表明R6G 在Ag纳米线基底上的SERS信号强度分布较均一,具有较好的信号重现性.另外,将Ag纳米线作为SERS基底用于检测尿液中低含量的D-(+)-葡萄糖,发现Ag纳米线对D-(+)-葡萄糖的浓度检出限低至10‒6 mg/mL,RSD值低于8％,说明Ag纳米线对于D-(+)-葡萄糖的痕量检测具有良好的灵敏度和信号重现性.该研究可为糖尿病的血糖监测和早期预防提供一定的技术支持.

    表面增强拉曼光谱银纳米线糖尿病葡萄糖痕量检测

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