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环境化学
环境化学

江桂斌

月刊

0254-6108

hjhx@rcees.ac.cn

010-62923569

100085

北京海淀区双清路18号（北京2871信箱）

环境化学/Journal Environmental ChemistryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>> 《环境化学》（双月刊）是中国科学院生态环境研究中心主办的学术性刊物，中文核心期刊。自1982年创刊以来，为推动我国环境化学学科的发展，促进国际学术交流，发挥了重要作用。 迄今为止，《环境化学》是我国环境化学学科的惟一科技期刊。 《环境化学》主要刊登报道我国环境化学领域具有创新性的研究和技术成果以及国外环境化学研究趋势。范围涉及大气、水体、土壤、生态、工程技术和环境与健康等各个层面，包括大气、水和土壤的环境化学、环境分析化学、污染生态化学、环境与健康、污染控制和绿色化学等方面。
正式出版
收录年代

    基于理论化学计算研究探针物质在紫外/氯体系中的反应机理

    彭涛杨滨徐超应光国...
    3448-3458页
    查看更多>>摘要：紫外/氯体系是将氯化消毒与紫外线辐射相结合的一种水处理高级氧化技术.硝基苯、苯甲酸和对氯苯甲酸常被作为探针化合物,广泛用于研究紫外/氯体系中生成的羟基自由基(OH)和活性氯自由基(·ClO和·Cl等).采用理论化学计算的方法研究了硝基苯、苯甲酸和对氯苯甲酸与紫外/氯体系中生成的3种主要自由基·OH、·ClO和·Cl的反应机理.在酸性条件下(pH＜4.0),硝基苯、苯甲酸和对氯苯甲酸与·OH、·ClO和·Cl的反应包括抽氢反应、加成反应和单电子转移反应.OH与3种探针化合物反应的 ΔG0,≠分别为 7.7-20.1 kcal·mol-1、5.6-10.1 kcal·mol-1 和 5.2-12.4 kcal·mol-1.·ClO 与 3 种化合物的ΔG0,≠则相对较高为11.8-25.1 kcal·mol-1.·Cl引发的反应中,与硝基苯(10.3-14.1 kcal·mol-1)和对氯苯甲酸反应能垒较高(10.2-12.4 kcal·mol-1),与苯甲酸则反应能垒较低(5.4-11.9 kcal·mol-1),其中单电子转移反应起重要作用.因此在紫外/氯体系中,起主要反应的是·OH,·ClO作用较小,·Cl的贡献则主要体现在抽氢反应和单电子转移反应中,这与在中性条件下的反应机理相吻合.总体而言,对于探针化合物的不同形态,其反应速率的顺序为负离子态＞分子态＞正离子态.本文的研究结果为探究紫外/氯体系当中各种自由基的反应机理提供了数据支撑.

    紫外/氯体系探针化合物量子化学

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    水环境中氯代多环芳烃的光化学生成及影响因素研究进展

    蔡北川胡学锋李昱洁白亚星...
    3459-3469页
    查看更多>>摘要：氯代多环芳烃(chlorinated polycyclic aromatic hydrocarbons,Cl-PAHs)是多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)的一种衍生物,广泛存在于各种环境介质中.一些Cl-PAHs显示出与二噁英相似的毒性特性,甚至更高的毒性当量(TEQs).了解Cl-PAHs的来源和形成机制对于控制其排放和降低人类暴露于这些有机污染物的风险有重要意义.然而,目前关于Cl-PAHs的来源、形成机制和环境特征仍缺乏全面的了解.该综述旨在总结Cl-PAHs在水环境中的污染现状与来源、毒性、光化学形成机理以及PAHs光致氯代影响因素,并对今后的PAHs光致氯代研究方向进行了展望,进而为该类化合物的环境污染及生态风险评估提供相应参考.

    多环芳烃氯代多环芳烃光致氯代氯代机制

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    用于烯烃臭氧化反应的快速流动管的设计与动力学研究

    王兴施晓雯周莉王臻...
    3470-3479页
    查看更多>>摘要：Criegee中间体是烯烃气相臭氧化反应过程中最重要的中间产物,可以发生单分子分解生成羟基自由基,也可以与大气中的污染成分发生双分子反应,化学性质十分活跃.本文设计了大气压力快速流动反应管用于烯烃臭氧化反应及后续二次反应的研究.该流动管具有良好的温度和流量控制功能;可以同时进行两个独立反应(如烯烃+O3和SCI+SO2);可以通过调节长度控制反应时间;易拆卸清洗,最大限度减少可能影响反应的痕量污染物的存在.通过3个流体力学无量纲参数雷诺数、斯托克斯数和理查德森数对流动管进行表征,并利用高分辨率化学电离飞行时间质谱对烯烃臭氧化反应及后续双分子反应进行动力学研究.经验证,新设计的流动管适用于烯烃臭氧化体系的研究,并且能够提供精确的、直接的动力学信息.

    流动管烯烃臭氧化反应反应速率产率

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    高分散铈物种催化剂的可控制备及其光催化还原CO2为CH4的促进机制

    赵馨邹伟欣董林
    3480-3488页
    查看更多>>摘要：调控金属氧化物与载体间的界面作用可以有效提升光催化还原CO2的反应性能.在本工作中,使用配位法将铈(Ce)物种嵌入g-C3N4的三嗪环(CeCN-urea-N2)中,相比于浸渍法制备的CeCN-N2样品,CeO2的颗粒尺寸变小,界面之间的相互作用增强.结果表明,CeCN-urea-N2样品中存在高度分散的Ce物种,同时理论计算表明,Ce原子的f电子转移到七氮环上,促进光生电子流入Ce位点,并与吸附在其上的CO2分子发生反应.因此,CeCN-urea-N2样品可以形成更多·CO2-自由基,进而与表面H2O/OH产生质子化过程,提高了光催化还原CO2为CH4的选择性.

    高分散铈物种光催化还原CO2内建电场CH4选择性

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    厌氧膜生物反应器出水溶解甲烷回收研究进展

    王朴淳吴瑒陈银广郑雄...
    3489-3503页
    查看更多>>摘要：厌氧膜生物反应器(AnMBR)是一种能耗低、处理效率高的污水处理技术.然而,受温度、污泥龄、水力停留时间等工艺参数的影响,生成的甲烷大量溶解在出水中形成过饱和溶液,并随出水排放至环境中,造成了能源物质损失和温室气体排放.若将溶解甲烷有效回收,其可作为补充能源或脱氮碳源原位利用,具有重要的应用价值.为了实现AnMBR出水溶解甲烷有效回收或再利用,本文阐述了目前3种主流回收溶解甲烷技术(膜回收技术、反硝化厌氧甲烷氧化技术、微生物燃料电池)的原理、回收效能和局限性.在此基础上,评估了 AnMBR处理污水全过程的碳足迹,并针对AnMBR出水溶解甲烷回收的未来研究进行了展望.本研究可为双碳背景下AnMBR技术实现能量盈余和资源回收提供理论依据和技术参考.

    溶解甲烷厌氧膜生物反应器膜接触器反硝化厌氧甲烷氧化微生物燃料电池

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    海藻酸钠改性硫化亚铁对Pb和Cd的同步吸附性能和机制

    张凤姣娄伟赵泽州石瑶...
    3504-3514页
    查看更多>>摘要：采选冶废水下渗造成地下水Pb和Cd复合污染.本文通过交联技术制备了海藻酸钠改性硫化亚铁(FeS-SA),研究了 FeS-SA对水中Pb和Cd的同步吸附动力学、吸附容量及MnO2的影响,探讨了吸附机制及Pb的竞争吸附优势.研究表明,相对于FeS,FeS-SA具有更高的分散性和稳定性.FeS-SA颗粒尺寸更小更均一,吸附性能得到显著提升.相较于FeS,FeS-SA对Pb和Cd的吸附容量为637 mg·g-1和334 mg·g-1,分别提升了90.6％和114％,对Pb和Cd的吸附亲和力也提升了 1个数量级.FeS-SA对Pb和Cd的吸附机制主要包括≡S-表面络合、离子交换、海藻酸钠(SA)吸附和≡Fe-OH表面络合吸附4种,其中≡S-表面络合贡献了近85％的吸附量.混合体系中FeS-SA对Pb和Cd的吸附量为361 mg·g-1和127 mg·g-1.与Pb相比(43.3％),Cd的吸附量较之单一体系下降幅度更大,为62.1％,这与FeS-SA对Pb具有更高的吸附亲和力和更快的吸附速率有关,因此,Pb在同步吸附中占据优势.由于SA有效阻隔了 MnO2对FeS的氧化,MnO2对FeS-SA同步吸附Pb和Cd无显著影响(＜4％).FeS-SA吸附性能和抗环境干扰性能的显著提升以及吸附机制的多样化表明其在环境修复中具有很大的应用潜力,本研究为FeS-SA在修复重金属复合污染地下水中的应用提供了数据支持和理论依据.

    海藻酸钠改性硫化亚铁同步吸附铅镉吸附机制

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    二氧化氯降解磺胺甲恶唑的反应机理研究

    蔡永鑫陈汉棱赵思佳李楠...
    3515-3526页
    查看更多>>摘要：磺胺甲恶唑(SMX)作为新型污染物在水环境中广泛检出,现有水处理工艺难以降解去除,二氧化氯(ClO2)作为高效氧化剂和消毒剂能有效降解磺胺类抗生素.为探究ClO2降解SMX的反应路径,本研究采用量子化学计算方法分析模拟ClO2降解SMX的反应历程,结合反应产物的实验测定结果,确定二者反应的产物结构并提出反应路径.研究结果表明,ClO2通过非离子化水解和单电子转移过程产生·OH并对SMX进行氧化降解,在SMX的异恶唑环和苯环上发生加成反应,其中,C21位点最易发生加成,势垒仅为5.1 kcal·mol-1;SMX的C3位点先发生加成反应,得到反应中间体,再进一步发生C(3)—N(11)键的断裂,两步反应的势垒分别为16.3 kcal·mol-1和16.9 kcal·mol-1;C16位点发生的加成反应与S(13)—C(16)键的断裂存在协同效应,势垒为9.7kcal·mol-1;SMX磺酰基S13位点与ClO2发生取代反应,反应使N(11)—S(13)键断裂,势垒为18.9 kcal·mol-1.ClO2降解SMX的主要产物为对氨基苯酚、对氨基苯磺酸、对氨基苯磺酰胺和5-甲基异恶唑-3-醇等.通过分析比对ClO2降解SMX产物的质谱数据,验证了降解路径的合理性.本研究通过量子化学模拟结合实验结果分析反应机理及降解路径的方法合理可靠,可为ClO2氧化降解复杂结构有机物提供科学依据.

    二氧化氯磺胺甲恶唑量子化学反应路径

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    十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)辅助水热法制备介孔Nb2O5及其光催化性能

    褚一威靳凤先马同宇郭盛祺...
    3527-3537页
    查看更多>>摘要：构建了一种简单的十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)辅助水热法来制备介孔Nb2O5催化剂样品,并通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-vis DRS)等测试手段,对催化剂形貌结构和光电特性进行了分析.研究发现,CTAB的加入是导致Nb2O5产生介孔的主要原因.介孔的存在,不仅改善了催化剂吸附能力,同时诱导更多表面氧空位的形成,这些变化增强了催化剂表面活性氧物种的产生能力.此外,更多的氧空位的存在充当光生电子(e-)的复合中心,使CTAB辅助水热制备的Nb2O5催化剂具有更加优异的光生电荷分离能力.将得到的催化剂用于水中污染物控制,包括罗丹明B(RhB)的降解以及重金属Cr(Ⅵ)的还原,其中最优掺杂比例C10-NbO样品在20 min后对罗丹明B的去除率达到99％,在最佳反应条件下60 min内对Cr(Ⅵ)的去除率可以达到98％.系列实验结果均证实介孔Nb2O5催化剂材料优异的光催化氧化还原能力.此外,探究了催化剂的稳定性以及在宽泛水环境条件下的应用效果,表明其具有一定的应用潜质.

    Nb2O5光催化十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)介孔

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    金属有机框架材料抑藻性能及机理研究进展

    孔赟王仁娟黄博文李家科...
    3538-3546页
    查看更多>>摘要：全球温室效应不断加剧和氮磷营养物质排放,由此引发的水体富营养化日趋严重,寻求经济、高效的有害蓝藻控制和治理技术迫在眉睫.金属有机框架材料因具有孔隙率高、比表面积大、吸附性能高、反应活性佳、孔径形状可调及功能设计性强等优点,在有害蓝藻治理方面展现出广阔的应用前景.本文综述了 MOFs材料对典型绿藻和水华/赤潮藻属的毒理效应,重点分析了 MOFs材料抑藻的主要影响因素,阐述了 MOFs材料对藻类的致毒作用机理,并对MOFs材料除藻的研究方向进行了展望,以期为MOFs材料的潜在应用提供借鉴和参考.

    金属有机框架材料富营养化有害蓝藻催化降解抑制机理

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    东海典型海岛城市居民常食用的贝类中氯化石蜡的含量及膳食风险评估

    郭霖苑刘若琳张庆华张富...
    3547-3555页
    查看更多>>摘要：氯化石蜡(CPs)是一种产量较高的持久性有毒工业化学品,并普遍存在于各种环境基质中.本研究对东海典型海岛城市玉环市常见的8种贝类进行了短链和中链氯化石蜡的定量分析.短链氯化石蜡(SCCPs)的浓度为101-535 ng·g-1 dw;中链氯化石蜡(MCCPs)的浓度为100-740 ng·g-1 dw.8种贝类的主要CPs为碳链长度为C10的SCCPs和碳链长度为C14的MCCPs.风险评估结果表明,通过贝类摄入CPs对人类健康造成影响可以忽略.

    氯化石蜡贝类海鲜膳食暴露风险评估

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