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环境化学
环境化学

江桂斌

月刊

0254-6108

hjhx@rcees.ac.cn

010-62923569

100085

北京海淀区双清路18号（北京2871信箱）

环境化学/Journal Environmental ChemistryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>> 《环境化学》（双月刊）是中国科学院生态环境研究中心主办的学术性刊物，中文核心期刊。自1982年创刊以来，为推动我国环境化学学科的发展，促进国际学术交流，发挥了重要作用。 迄今为止，《环境化学》是我国环境化学学科的惟一科技期刊。 《环境化学》主要刊登报道我国环境化学领域具有创新性的研究和技术成果以及国外环境化学研究趋势。范围涉及大气、水体、土壤、生态、工程技术和环境与健康等各个层面，包括大气、水和土壤的环境化学、环境分析化学、污染生态化学、环境与健康、污染控制和绿色化学等方面。
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    长沙夏季大气非甲烷碳氢污染特征及来源解析

    邹利林张洲蒋利华王真真...
    578-589页
    查看更多>>摘要：非甲烷碳氢(NMHCs)是臭氧等二次污染重要前体物。选择长沙市2个城市站(W和S点)于2017年夏季采集了大气 NMHCs样品。结果显示，观测期间长沙市NMHCs平均体积浓度为(8。67±3。62)×i0-9(W)和(12。30±6。01)×10-9(S)。烷烃是最主要组分，贡献了 64。7％(W)和60。5％(S);其次是芳香烃，占比21。6％(W)和24。4％(S)。浓度组成及比值日变化特征表明W点NMHCs浓度上午高于下午，主要受机动车排放影响;S点则是早晚高中午低，可能与中午光化学反应强、早高峰机动车排放大等有关。芳香烃是最重要的活性化合物，贡献了 53。9％-56。0％的臭氧生成潜势;异戊二烯和烯烃对等效丙烯浓度的贡献也较大(合计＞40％)。长沙市夏季大气NMHCs来源主要有汽油车尾气(25。0％)、工业过程与溶剂使用(20。2％)、生物质燃烧与天然气使用(19。8％)、汽油挥发(17。2％)、柴油车尾气(12。3％)和植物排放(5。5％)。不同站点来源存在差异:W点受汽油车尾气影响最大(30。2％)，其次是生物质燃烧与天然气使用(22。6％);而S点主要受工业过程与溶剂使用(23。9％)和汽油车尾气影响(20。2％)。

    非甲烷碳氢污染特征来源解析光化学活性长沙

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    冬季调水期南四湖水体温室气体溶存浓度及其影响因素

    刘浩志张菊邓焕广张怀珍...
    590-599页
    查看更多>>摘要：为了解冬季调水期南四湖表层水中温室气体的溶存浓度及其排放通量，采集南四湖各湖区和主要入湖河流的河口区表层水及气体样品，分析了水体的理化指标以及CO2、CH4和N2O的溶存浓度，采用薄边界层扩散模型法估算了水—气界面排放通量，并探讨了影响调水期南四湖温室气体溶存浓度的主要因子。结果表明，调水期南四湖表层水中N2O、CH4和CO2浓度分别为(23。0±6。13)nmol·L-1、(0。15±0。10)μmol·L-1和(52。4±11。4)μmol·L-1，均处于高度过饱和状态，排放通量分别为(0。22±0。18)μmol·m-2·h-1、(3。95±2。73)μmol·m-2·h-1和(658±336)μmol·m-2·h-1;浓度和排放通量多与冬季其他湖泊相当，但低于平原河网。各温室气体浓度、饱和度和排放通量整体呈现自上级湖向下级湖降低的趋势，且在河口区和二级坝附近水域浓度较高，同时N2O和CO2浓度在微山湖湖心区出现带状高值区，而CH4相对较低。各温室气体浓度与水质参数间具有一定的相关性，其中，N2O浓度与NO3-、NO2-浓度呈显著正相关，CH4与TN呈显著负相关，CO2与pH、SD呈显著负相关，与DOC呈显著正相关，反映了水质对温室气体溶存浓度的影响。研究结果为评估调蓄湖泊在调水期对大气温室气体的影响提供了基础数据支撑。

    温室气体溶存浓度空间分布特征影响因素调水期南四湖

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    成都市餐饮源VOCs排放特征

    胡秋萍费怡陈耀周子航...
    600-613页
    查看更多>>摘要：为研究成都市餐饮源VOCs排放特征，建立成都市餐饮源114种VOCs成分谱，本研究选择11个监测对象进行VOCs组分分析，并探索餐饮源VOCs全组分特征。结果表明，餐饮源VOCs中烷烃占比为23。12％—30。29％，烯烃占比为8。61％—25。78％，芳香烃占比为0。16％—5。86％，卤代烃占比为0。86％—13。82％，OVOCs 占比为 28。02％—63。77％，其他占比为 2。02％—8。26％。OVOCs、烷烃和烯烃3类占比最高，3类污染物累计质量浓度百分比在75％以上，是餐饮源重要的污染物类型。餐饮源排名前10的VOCs分别是丙烯醛(11。12％)、乙烷(9。87％)、乙醛(9。51％)、丙酮(9。34％)、乙烯(7。86％)、正戊烷(5。74％)、乙炔(5。01％)、丁二烯(4。64％)、顺式-1，3-二氯-1-丙烯(3。40％)和乙酸乙酯(3。04％)，是餐饮源的特征污染物。餐饮源全组分分析得到OVOCs的代表性物质为反式茴香脑和芳樟醇等，烯烃代表性物质为长叶烯和柠檬烯等，烷烃代表性物质为正十五烷和正庚烷等，为完善餐饮源成分谱物种、探寻餐饮源特征污染物的研究提供参考。采用FAC法计算餐饮源VOCs二次有机气溶胶生成潜势。餐饮源SOA生成潜势为1220。7 μg·m 3，芳香烃SOA生成潜势贡献率为93。1％，烷烃SOA生成潜势贡献率为6。9％。

    餐饮源成分谱挥发性有机物(VOCs)成都市

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    氮掺杂多孔碳材料阳极制备及其在微生物燃料电池上的应用

    王紫璇王婕王兴源朱恒希...
    614-622页
    查看更多>>摘要：微生物燃料电池(MFCs)作为一种可以替代传统能源的生物电化学系统引起研究者的极大兴趣，其阳极材料的构造是目前的研究热点。本文从改善阳极材料表面物理化学性质的角度出发，用吐司作为多孔碳前驱体，三聚氰胺为氮源，直接烧制氮掺杂三维碳材料，并与不添加氮源的阳极材料和未改性的商用碳布进行比较。制备的掺氮NB1000阳极具有较大的比表面积(216。664 m2·g-1)和优良的电导率。利用Geobacter和Shewanella混合菌落在微生物燃料电池(MFCs)中进行培养和性能评价，NB1000 阳极的微生物燃料电池最大面功率密度为3049。714 mW·m-2，电流密度为7。4464A·m-2，分别是普通碳布阳极的6。54倍和1。54倍。结果表明，NB1000作阳极的MFCs具有较高的功率密度，主要归因于阳极中引入氮掺杂，促进了产电微生物胞外电子传递过程所需的外膜c型细胞色素OmcA和MtrC的分泌。

    微生物燃料电池多孔结构氮掺杂阳极细胞外电子传递

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    共价三嗪有机框架材料对水中氯酚类污染物的光催化脱氯降解

    黄璐玫穆毅郑灵玲陈鹏...
    623-632页
    查看更多>>摘要：利用共价三嗪有机框架材料(CTF-1)对4-氯酚(4-CP)、2，4-二氯酚(2，4-DCP)、2，4，6-三氯酚(2，4，6-TCP)和五氯酚(PCP)等4种不同氯原子取代数目的氯酚类污染物进行光催化降解研究，探讨了底物结构对氯酚脱氯降解效率的影响及机制。结果表明，氯酚脱氯降解过程明显受苯环氯原子取代数目的影响，氯原子数目越多，脱氯降解效率越高，氯原子数目与表观速率常数呈显著正相关，氯酚降解及脱氯速率均为:PCP＞2，4，6-TCP＞2，4-DCP＞4-CP。对CTF-1光催化降解氯酚机制研究表明，活性物种在反应中不起作用，体系反应机制为针对氯酚上取代氯位点进行水解脱氯过程。本研究结果为深入揭示氯酚脱氯降解机制提供了理论依据，也为光催化技术处理卤代酚类废水提供了技术参考。

    CTF-1氯酚光催化降解脱氯氯原子数目

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    氧化石墨烯纳米颗粒对抗生素类污染物吸附特征及影响因素

    李艳香陈玖妍张文波张玉强...
    633-641页
    查看更多>>摘要：本文通过吸附动力学和吸附等温线探究了氧化石墨烯(GO)纳米颗粒对3种典型的四环素类抗生素(即四环素(TC)、土霉素(OTC)和金霉素(CTC))吸附特征。结果表明，伪二级动力学模型可以很好的拟合吸附动力学的结果，吸附速率可能受化学吸附控制。吸附等温线的结果显示GO对3种抗生素均有较高的吸附能力，且吸附能力依次为:CTC＞OTC＞TC。这主要是由于四环素类抗生素可以通过π-π作用、阳离子-π键、疏水作用以及静电作用等机制与GO产生结合。此外，四环素类抗生素在GO上的吸附行为与背景溶液的水化学条件(如pH、离子强度和二价金属离子)密切相关。总体来讲，由于静电斥力的增强，抗生素在GO上的吸附量随着背景溶液pH值的升高或离子强度(NaCl)的增加而降低，这主要是由于静电引力和吸附点位的减少所致;二价阳离子(Cu2+)可以通过表面桥连作用，显著促进抗生素在GO上的吸附。本研究结果清楚地表明抗生素本身的化学性质和背景溶液的水化学条件在GO去除抗生素的过程起着重要作用。

    氧化石墨烯四环素类抗生素水化学条件吸附

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    Co-Cu双金属氧化物活化过一硫酸盐去除水中磺胺甲噁唑

    彭建彪常宇吴佳琪郭欣婷...
    642-649页
    查看更多>>摘要：采用钴铜双金属氧化物(Co-Cu)为催化剂，活化过一硫酸盐(PMS)降解水中的磺胺甲噁唑(SMX)。使用场发射扫描电镜(FESEM)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)对催化剂的形貌和元素组成进行表征。考察了催化剂和PMS浓度、无机阴离子和富里酸(FA)对Co-Cu/PMS体系降解SMX的影响。结果表明，当pH为7。0时，在催化剂用量为50mg·L-1，PMS浓度为0。5 mmol·L-1条件下，50 mg·L-1 的SMX在30 min内去除率为95。6％，增加PMS浓度或提高催化剂用量均可加快SMX的降解速率。水中FA与HCO3-对SMX的去除率有一定的抑制作用，而Cl-和SO42-对反应无影响。淬灭实验与电子顺磁共振(EPR)结果显示，硫酸根自由基(SO4-)和单线态氧(1O2)为Co-Cu/PMS体系中主要的活性氧物种(ROS)。XPS分峰结果表明，在钴铜双反应活性中心中Cu+/Cu2+循 环是活化PMS的主要成分。

    Co-Cu过一硫酸盐磺胺甲噁唑活性氧物种

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    Fe@CeO2/CN双空腔核壳磁性载金椭球催化剂及其催化还原对硝基苯酚和染料污染物

    方嘉声刁琪琪陈铭卫昆...
    650-661页
    查看更多>>摘要：载金催化剂可在温和条件下还原性降解环境中某些有毒有害污染物，并转化为低毒性、高附加值的物质，从而促进水体污染物化学资源转化和综合利用。本文设计制备Fe@CeO2/CN双空腔核壳磁性载金椭球催化剂，用于还原降解水体中对硝基苯酚和染料污染物。该催化剂先制备Fe2O3@CeO2梭型微粒内核，采用乙二胺介导的Stöber扩展法在其表面合成SiO2@RF复合物，经过碳化-水热蚀刻得到具有介孔碳氮壳层的Fe2O3@CeO2/CN椭球;采用[Au(en)2]3+为金前驱体的沉积沉淀-还原气氛热处理法在上述椭球中构筑较好分散度超细纳米Au颗粒，同时Fe2O3转化为小体积Fe颗粒并形成内空腔，得到Fe@CeO2-Au/CN双空腔核壳磁性椭球催化剂。该催化剂独特的结构特征和复合组分协同增强性效应使其在还原降解对硝基苯酚和染料污染物中均表现优越的催化反应性能和循环使用性能，重复多次使用后仍保存良好的磁分离性和较好的结构完整性。

    载金催化剂催化还原乙二胺核壳磁性结构对硝基苯酚

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    BDD-Fe-NADE电芬顿系统降解磺胺类抗生素的作用机理

    陈梓慧李婧赵佳怡赵琳...
    662-674页
    查看更多>>摘要：本研究构建了以BDD电极为阳极，自然空气扩散电极(natural air diffusion electrode，NADE)为阴极，零价铁作为催化剂的电芬顿系统，深入探索了该系统对磺胺嘧啶(sulfadiazine，SD)的降解效果和机理。相较于其他系统，BDD-Fe-NADE系统降解优势明显。为进一步探索系统的作用机理，在BDD阳极和NADE阴极之间加入质子交换膜，构建双室降解系统，分别计算阳极室和阴极室中直接电子转移(direct electron transfer，DET)、H2O2、·OH、S2O82-和·SO4-等氧化性粒子对于磺胺嘧啶降解的贡献率。结果表明，在阳极室中，电极氧化和Fe2+催化S2O82-产生的·SO4-起主要氧化作用，贡献率分别为49。02％和35。29％;在阴极室中，Fe2+催化H2O2产生的·OH起主要氧化作用，贡献率达99。61％。在不添加污染物的条件下，阳极室积累的S2O82-浓度在180min时可达到0。4mmol·L-1，阴极室积累的H2O2浓度在120 min时可达到8 mmol·L-1。在初始pH为3时，阴极室pH会随H2O2的生成逐渐增大，阳极室pH由于·OH的生成缓慢降低。利用Gaussian软件在B3LYP/6-31+g(d，p)水平优化SD分子构象，结合密度泛函理论(Density functional theory，DFT)计算电子云密度和福井函数，确定了 SD分子中的反应活性位点，利用高效液相色谱串联质谱(Liquid chromatograph mass spectrometer)对中间产物测定，检测到质荷比(m/z)为225、279、185、171等6种中间产物，推测了 SD的三种可能降解途径。

    BDD阳极NADE阴极电芬顿过氧化氢过硫酸盐

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    Fe-ZSM-5协同真空紫外和过硫酸盐催化氧化甲苯的强化工艺与机制

    李江鸿许伟城梁发文李富华...
    675-684页
    查看更多>>摘要：近年来，真空紫外(VUV)协同过硫酸盐的高级氧化工艺已被逐渐开发用于处理低浓度挥发性有机污染物(VOCs)。然而，如何根据VUV及PMS的特性选择合适的催化剂从而提高工业低浓度苯系VOCs的降解和矿化效率成为当前的挑战。因此，本研究从改性ZSM-5的酸性入手，通过浸渍湿法成功制备了 Fe-ZSM-5催化剂。利用Fe-ZSM-5耦合真空紫外和过硫酸盐的高级氧化体系在湿法条件下降解低浓度甲苯污染物，并对其催化性能和降解机制进行了探讨。结果表明，VUV+PMS+Fe-ZSM-5体系在240min内仍能保持接近100。0％的甲苯去除率，矿化率高达67。0％。采用氨程序升温脱附(NH3-TPD)和吡啶红外(Py-FTIR)等表征对样品酸类型和酸量进行定性和定量分析，结果表明Fe改性减少了 ZSM-5催化剂Brønsted酸的量，而显著增加了 Lewis酸的量，有利于提高反应的活性和稳定性。电子顺磁共振谱(EPR)结果表明，在VUV+PMS+Fe-ZSM-5体系下，硫酸根自由基(SO4-)和羟基自由基(·OH)作为主要活性物种参与了甲苯的降解。液相色谱-质谱(LC-MS)检测到苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸、醋酸、丙酸、2-戊酮等多种中间产物，而气相色谱仪(GC)没有检测到出口气体中的气态中间产物，表明该工艺能有效避免空气的二次污染并将中间产物转移到液相进行下一步处理。研究结果为VUV/PMS湿法处理工业低浓度苯系VOCs工艺的开发提供新思路。

    真空紫外过硫酸盐湿法Fe-ZSM-5甲苯

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