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期刊信息/Journal information
化学物理学报（英文版）
化学物理学报（英文版）

杨学明

双月刊

1674-0068

cjcp@ustc.edu.cn

0551-63601122

230026

合肥中国科学技术大学化学物理学报编辑部

化学物理学报（英文版）/Journal Chinese Journal of Chemical PhysicsCSCD北大核心CSTPCDSCI
查看更多>>本刊宗旨是坚持党的基本路线，贯彻“百花齐放、百家争鸣”和理论与实际相结合的方针，报道国内外有关化学、物理交叉学科领域的研究理论、科研成果等，为促进科学技术的发展，为增进国内外学术交流，为加速我国四化建设服务。本刊以化学、物理交叉学科领域内的科研人员、大专院校师生以及有关人为主要对象，为他们开辟发表新理论、新成果的园地。
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    ZnO(110)衬底上单层黑磷烯的外延生长

    赵程宇张铭军赵宋焘李震宇...
    79-86页
    查看更多>>摘要：二维黑磷烯作为新一代半导体材料,具有可调带隙和高载流子迁移率等优点,具有广阔的应用前景.但二维黑磷烯目前还不能直接大规模制备,限制了其进一步的研究和应用.分子束外延是一种广泛使用的具有较高外延质量的单晶薄膜生长方法,在制备二维黑磷烯方面具有广阔的应用前景.本文基于密度泛函理论计算筛选了ZnO(110)、GaN(110)、BP(110)和SiC(110)四种潜在的衬底,研究了二维黑磷烯在这些衬底上的生长情况.研究表明,ZnO(110)上的黑磷单层及团簇结构是稳定的,且磷在该表面扩散特性也有助于磷团簇的成核生长.本研究为高效制备二维黑磷烯及其他二维材料提供了有益的指导.

    黑磷烯外延生长密度泛函理论从头算分子动力学过渡态理论方法

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    光和热驱动金催化邻炔基酚与芳基重氮盐的反应:两种机制相似性和差异性的理论研究

    金蕊郭昕怡彭灵雅刘向洋...
    87-99页
    查看更多>>摘要：实验上发现,邻炔基酚与芳基重氮盐在热催化和光催化条件下反应可生成不同的产物,然而反应机理尚不清晰.本文采用MS-CASPT2和密度泛函理论方法研究了热和光驱动反应的催化机理.结果表明,热催化和光催化反应的初始历程相同,都是在HCO3-协助下由Au(Ⅰ)催化剂和邻炔基酚反应得到乙烯基Au(Ⅰ)中间体.在此过程中,Au(Ⅰ)催化剂与邻炔基酚反应克服14.8 kcal/mol的能垒生成结构扭曲的配合物,此时邻炔基酚的C≡C三键被活化.随后,乙烯基Au(Ⅰ)中间体和芳基重氮盐形成复合物,热催化和光催化反应开始分叉在黑暗条件下,反应克服15.7 kcal/mol的能垒后生成最终的热催化产物,此时芳基重氮盐的末端N原子直接与乙烯基Au(Ⅰ)中间体的C原子成键.在光照条件下,复合物首先弛豫到激发单重态,经9.8×109 s-1的高效系间窜跃过程衰变到T1态.在T1态,克服7.8 kcal/mol的能垒完成脱氮反应,产生与乙烯基Au(Ⅰ)中间体的Au原子具有相互作用的芳基自由基,随后发生系间窜跃过程到达基态.在基态形成最终的光催化产物.本研究为理解Au(Ⅰ)催化剂与芳基重氮盐的热催化和光催化反应提供了重要的机理见解,发现了无辐射跃迁在光催化反应中的关键作用.

    光氧化还原催化过渡金属配合物密度泛函理论反应机理Au(Ⅰ)催化剂光物理芳基重氮盐邻炔基酚

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    碱金属阳离子在外加电位下影响单分散铜氮掺杂碳材料催化二氧化碳电还原的机理研究

    赵刚张国桢
    100-108页
    查看更多>>摘要：单分散铜氮掺杂碳材料是一类很有希望的二氧化碳电还原催化剂.然而,铜位点周围电极-电解质界面的复杂环境阻碍了人们对该体系机理的全面认识以及在机理基础上的系统性优化.本文建立了一个电双层模型来研究在有外加电位条件下碱金属阳离子对单分散铜氮掺杂碳催化剂表面二氧化碳电还原的影响.巨正则系综密度泛函理论计算表明,在相对标准氢电极电势1.2 V的条件下,水合钠离子促进了CO2在Cu位点上的电吸附,使其形成弯曲的二氧化碳负离子;而在足够负的电势条件下,CO2的电吸附(Cu+CO2+e-→Cu-CO2-)而非羧基形成步骤,是钠离子协助下CO2还原为CO反应的决速步.此外,铜与带负电的羧基结合形成类似碳酸氢根的结构,或得益于单价Cu的d10电子构型.研究表明,碱金属阳离子在单分散铜氮掺杂碳上二氧化碳电还原的早期阶段发挥了关键作用,而且恒电势条件的模拟对理解反应机理非常重要.

    阳离子效应二氧化碳电还原恒电势方法第一性原理计算

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    1T-MoSe2负载过渡金属单原子电催化氮气还原合成氨的理论研究

    孙阿强秦明鑫朱少通周颖...
    109-115页
    查看更多>>摘要：寻找稳定高效的电催化氮气还原合成氨单原子催化剂受到了理论研究的广泛关注.本文采用密度泛函理论计算对二维1T-MoSe2负载的18种过渡金属单原子催化剂(TM@1T-MoSe2,TM=V,Cr,Mn,Fe,Co,Ni,Nb,Mo,Tc,Ru,Rh,Pd,Ta,W,Re,Os,Ir,Pt)的稳定性以及电催化氮气还原合成氨活性和选择性进行了理论评估.计算结果表明,W@1T-MoSe2是最具潜力的电催化氮气还原合成氨单原子催化剂,三个N2分子共吸附于W@1T-MoSe2,电催化氮气还原合成氨反应通过远端路径进行,理论限制电位为-0.23 V.此外,N2在W@1T-MoSe2上的多重吸附有效抑制了析氢反应,提高了电催化氮气还原合成氨选择性.这项研究为基于1T-MoSe2的新型单原子催化剂在电催化氮气还原合成氨方面的开发提供了理论依据.

    密度泛函理论单原子催化剂氮气电还原选择性活性

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    化学链重整反应中含氧空位α-Fe2O3(001)表面CO反应行为的密度泛函理论研究

    张慧欣黄正清班涛苏雪...
    116-124页
    查看更多>>摘要：化学链甲烷重整是利用甲烷制备合成气(CO和H2)具有广阔前景的方法之一,其中CO在氧载体表面上的进一步反应对CO选择性起主要决定作用.本文采用密度泛函理论系统地研究了α-Fe2O3(001)氧空位对CO脱附、CO氧化和CO解离的影响.计算结果表明,增加氧空位浓度会导致Fe原子中的电子局域化增强,从而削弱Fe位点上CO的脱附能力.此外,氧空位浓度从1/12ML增加到1/6ML会导致CO氧化能垒从0.64eV增加到1.10eV.增加氧空位浓度虽有利于CO解离,但由于解离反应的高能垒(大于3.00 eV),CO的解离仍然很难发生.综合考虑三条反应途径,CO脱附可以在高于900K的反应温度下自发进行.增加氧空位浓度可以提高合成气选择性,因为在高氧空位浓度(1/6 ML)下,相比于CO脱附,CO氧化的竞争性减弱.这项研究揭示了在Fe2O3的还原程度增加时,化学链甲烷重整中CO选择性增强的微观机制.

    化学链重整甲烷Fe2O3氧空位密度泛函理论

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