首页期刊导航|石油学报(石油加工)
期刊信息/Journal information
石油学报(石油加工)
石油学报(石油加工)

汪燮卿

双月刊

1001-8719

syxb8282.ripp@sinopec.com;syxb8282@163.com

010-62310752;82368282

100083

北京市学院路18号

石油学报(石油加工)/Journal Acta Petrolei Sinica(Petroleum Processing Section)CSCD北大核心CSTPCDEI
查看更多>>本刊主要刊登有关原油的性质与组成、石油加工和石油化工工艺、炼油化工催化剂、燃料和石油化学品及助剂、化学工程、反应动力学、系统工程、环保油品分析等方面的基础理论和应用研究论文及研究结果的综合评述;优先报道上述各方面的最新成果,每期均有若干论文被国内外许多重要刊物所收录。
正式出版
收录年代

    具有高活性六配位Ti物种的多级孔TS-1分子筛的合成及应用

    肖昱刘湛余申吕佳敏...
    1157-1167页
    查看更多>>摘要:针对传统微孔TS-1分子筛孔道传输限制以及催化活性低的问题,采用碱腐蚀法制备了 3种具有不同孔道结构以及不同钛物种分布的TS-1分子筛催化剂,采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射、N2吸附-脱附等温线、红外光谱、紫外-拉曼光谱、X射线光电子能谱和核磁共振等测试手段对其进行表征,并对其催化苯乙烯氧化反应性能进行评价.结果表明:与单独使用氢氧化钠或四丙基氢氧化铵溶液进行后处理相比,经过四丙基氢氧化铵和乙醇胺混合溶液处理的TS-1分子筛(TS-1-TE)具有最大的外比表面积和介孔体积,有效提高了客体分子的流通扩散效率;同时由于乙醇胺与钛物种的配位作用和四丙基氢氧化铵的重结晶作用,使得从骨架脱出的四配位钛物种能够以单核六配位Ti物种的形式存在于分子筛骨架中,有利于提高催化剂的活性;在温度60 ℃、压力0.116 MPa、反应时间6 h和催化剂用量50 mg的条件下,TS-1-TE催化剂表现出最高的反应活性,苯乙烯转化率为74.9%,六配位Ti原子转化数为197.

    TS-1分子筛重结晶六配位Ti物种多级孔苯乙烯氧化

    烯烃在酸性分子筛上的裂化反应研究进展

    韩月阳杜令印许友好
    1168-1182页
    查看更多>>摘要:烯烃在酸性分子筛上的裂化反应能够将C4+烯烃转化为高价值的乙烯和丙烯.调研了烯烃裂化反应的研究现状和发展趋势,对烯烃裂化反应机理、动力学、热力学和催化剂等方面的研究进展进行了详细归纳.在反应机理方面,对烯烃裂化反应中间体的类型和反应路径进行了详细的论述.在动力学方面,主要总结了不同β-裂解模式反应速率的差别.在热力学方面,重点介绍反应温度和压力对烯烃裂化反应产物平衡组成的影响.在催化剂方面,重点总结分子筛的孔结构、酸强度、酸量和酸位置等对烯烃裂化反应路径及产物分布的影响.通过对烯烃裂化反应研究现状的分析,指出烯烃裂化反应过程中乙烯/丙烯比较低的问题,并提出烯烃裂化反应技术在工艺和催化剂调控等方面的发展方向.

    烯烃裂化反应机理酸性分子筛乙烯丙烯

    碱处理制备高硅多级孔ZSM-5催化MTP反应

    刘亮亮刘民郭新闻
    1183-1193页
    查看更多>>摘要:以水热法合成母体硼硅沸石(BS),然后使用氢氧化钠(NaOH)溶液单独处理以及氢氧化钠和十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)混合溶液处理,并在碱溶液中加入铝源,制备一系列高硅多级孔ZSM-5分子筛样品(命名为BHZ-A和BHZ-AB系列样品).采用XRD、SEM、ICP、Ar物理吸附、NH3-TPD和热重分析等手段表征样品的孔结构和酸性质等,并提出了 CTAB的保护作用:在碱处理过程中,CTAB抑制NaOH的脱硅作用从而保护分子筛不被过度刻蚀.在压力0.1 MPa、温度743 K、水/醇摩尔比为1/1和甲醇质量空速为3 h-1条件下,采用固定床反应器评价BHZ(含B的H型ZSM-5)分子筛样品催化甲醇制丙烯(MTP)反应72 h的性能.结果表明:通过碱处理制备得到的高硅多级孔ZSM-5分子筛的强酸量是影响其MTP反应性能和积炭的主要因素,由于BHZ-0.1A和BHZ-0.1AB样品具有丰富的介孔和合适的酸性,其MTP反应性能优异,丙烯选择性均约为50%,积炭量均约为 1.5%.

    碱处理十六烷基三甲基溴化铵甲醇制丙烯ZSM-5分子筛

    Hβ负载Mo基磷化物和硫化物加氢开环催化性能

    李微李翔彭冲盛强...
    1194-1202页
    查看更多>>摘要:以Hβ分子筛为载体制备了负载型MoP以及Mo和NiMo硫化物催化剂(分别记作MoP/Hβ、MoS2/Hβ和NiMoS2/Hβ),采用X射线衍射(XRD)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)等手段对催化剂进行表征.以十氢萘作为模型化合物,在温度310 ℃、氢气压力4.0 MPa、质量空速(MHSV)3.2 h-1和氢/油体积比1000的条件下考察催化剂的加氢开环反应性能.分析表征结果表明:与Hβ分子筛酸性相比,MoP/Hβ、MoS2/Hβ和NiMoS2/Hβ催化剂的酸性均有降低.加氢开环反应性能评价结果表明:MoP/Hβ活性和稳定性均优于MoS2/Hβ和NiMoS2/Hβ;硫化物催化剂在反应初期失活明显,主要归因其氢解活性的降低,金属中心和酸中心可能协同参与了催化十氢萘的缩环和开环反应.十氢萘主要通过缩环反应路径开环,由金属中心催化的直接氢解反应是次要路径,十氢萘的氢解反应优先通过金属环丁烷机理进行.与MoS2/Hβ相比,十氢萘在MoP/Hβ与NiMoS2/Hβ上的氢解反应通过金属环丁烷机理发生的比例更高.

    Hβ分子筛MoPMoS2NiMo硫化物十氢萘开环反应双功能催化剂

    氢氟酸改性纳米ZSM-5分子筛选择性催化生物乙醇制丙烯

    周剑张妮薛招腾孟涛...
    1203-1212页
    查看更多>>摘要:采用不同含量氢氟酸(HF)后处理制备一系列HF改性的纳米ZSM-5分子筛催化剂,用于在温度500 ℃、压力0.1 MPa和质量空速(MHSV)为10 h-1的条件下选择性转化生物乙醇制丙烯反应.采用X射线衍射、N2物理吸附、ICP-OES、热重分析及NH3-TPD等手段对改性和未改性的催化剂进行表征.结果表明:HF溶液改性不仅调变ZSM-5分子筛的酸性质,而且对ZSM-5分子筛孔道结构有较大的影响.ZSM-5分子筛酸性的减弱抑制反应过程中焦炭的生成,介孔增多提高产物的扩散能力,从而抑制焦炭的生成并增强催化剂的抗积炭能力.适量(HF质量分数为6%)的HF溶液改性处理,显著改善和延长纳米ZSM-5分子筛的丙烯选择性和使用寿命.此外,对失活催化剂进行表征可知,积炭和酸性减弱可能是催化剂失活的主要原因.

    ZSM-5HF改性酸性生物乙醇丙烯

    CoOx/h-S-1催化剂制备及其催化硫醇氧化偶联合成二硫化物性能

    陈铮杨婷厉晨豪夏长久...
    1213-1222页
    查看更多>>摘要:以正硅酸乙酯为硅源、四丙基氢氧化铵为模板剂,引入具有撑层扩孔作用的N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷,采用水热合成法制备多级孔分子筛h-S-1.通过浸渍法制备负载金属氧化物纳米簇的CoOx/h-S-1复合催化剂,并将其用于催化硫醇氧化偶联反应.XRD、BET、XPS、SEM、TEM等表征结果表明,催化剂具有良好的MFI型拓扑结构,Co物种主要以Co3O4聚集体形式存在,在分子筛载体上分散良好,且CoOx通过Co—O—Si键与分子筛存在较强相互作用.CoOx/h-S-1对硫醇氧化偶联反应具有良好的催化活性,在优化条件:Co负载量3%、催化剂用量50 mg、溶剂2mL甲醇、在60 ℃下反应6 h,以辛硫醇为探针分子,转化率达91%,二硫化物选择性100%.该催化剂硫醇底物适用范围广,且对于不同硫醇之间的交叉偶联反应制备不对称二硫化物也有较好的催化效果.报道了一条绿色高效的硫醇氧化偶联路径,对工业上硫资源的高价值利用和含硫精细化学品的绿色制备具有重要意义.

    硫醇二硫化物CoOx/h-S-1浸渍法氧化偶联

    草酸二甲酯高效低温加氢催化剂研究进展

    陈冲冲委娇娇杨红兵林凌...
    1223-1232页
    查看更多>>摘要:煤制乙二醇技术路线符合国家能源战略发展需要,可有效降低对乙二醇的进口依存度.草酸二甲酯加氢反应是该技术路线中的重要部分,铜基催化剂是用于草酸二甲酯加氢反应研究最广泛的催化剂,其在抗高温烧结性能方面仍面临着巨大的挑战.总结并分析了不同种类草酸二甲酯加氢催化剂的设计及构效关系,介绍了低温草酸二甲酯加氢铜基催化剂的改性策略及钉基、银基催化剂等新型多功能催化剂在酯加氢领域的最新研究进展,提出了草酸二甲酯高效低温加氢催化剂未来的研究方向.

    多相催化草酸二甲酯加氢低温乙二醇铜基催化剂

    磷改性ZSM-5分子筛的制备及其催化苯酚烷基化反应性能

    吴宜轩孟璇施力刘乃旺...
    1233-1241页
    查看更多>>摘要:为了解决ZSM-5分子筛催化苯酚烷基化对甲酚选择性低的问题,采用等体积浸渍法对制备的ZSM-5分子筛进行硅、磷、镁改性得到系列改性ZSM-5催化剂.采用XRD、Py-IR和BET等手段对改性前后ZSM-5分子筛进行表征,并采用固定床反应器考察了改性ZSM-5分子筛催化苯酚烷基化反应性能.结果表明:磷负载质量分数15%的15P-ZSM-5分子筛的比表面积和总酸量分别从未改性前的395 m2/g和406 μmol/g降低到了 309 m2/g和128 μmol/g,外表面酸量从未改性前的18 μmol/g降低到了 3 μmol/g;在质量空速12 h-1、反应温度420 ℃、反应压力1.5 MPa条件下进行催化苯酚烷基化反应,磷负载质量分数10%的10P-ZSM-5分子筛作用下的苯酚转化率为52.4%、对甲酚选择性为15.4%;磷改性可以通过磷酸根离子覆盖ZSM-5分子筛外表面的酸位点对表面酸性酸量进行调节,提高对甲酚的选择性,与其他改性分子筛相比,磷改性分子筛具有最佳的苯酚烷基化反应性能.

    ZSM-5分子筛苯酚甲醇对甲酚烷基化固定床反应器改性

    不同表面结构氧化铟催化CO2加氢制甲醇的反应机理

    聂小娃于笑妍郭新闻
    1242-1253页
    查看更多>>摘要:In2O3对CO2加氢合成甲醇具有较好的催化活性,为了进一步阐明In2O3的失活机理与甲醇合成的构效关系,选择了立方晶相In2O3的不同表面,采用密度泛函理论(DFT)研究了 H2还原无氧空位的In2O3完美表面生成氧空位的反应机理,模拟了 In2O3催化剂在氢气作用下失活形成In团簇的微观过程.选择抗烧结性较好的In2O3(111)阶梯表面,研究了 CO2的吸附活化以及甲醇生成的反应机理.结果表明:随着In2O3表面氧空位数目的增加,H2还原In2O3的反应能垒升高,H2解离成为氧空位生成的限速步骤;带有缺陷的In2O3(111)阶梯表面具有较好的反应活性和抗烧结性能;CO2加氢生成HCOO*的反应路径是甲醇合成的优势路线,其中,bi-HCOO*加氢生成bi-H2CO*并同时脱氧填补氧空位的过程为反应的限速步骤.

    CO2加氢甲醇合成In2O3催化剂密度泛函理论反应机理催化剂失活机制

    配体缺陷Pd@UiO-66催化乙醇合成正丁醇

    王栋何耀辉周丹枫关伟鑫...
    1254-1263页
    查看更多>>摘要:选择乙酸作为调节剂,采用溶剂热合成法制备含有不同配体缺陷数量的UiO-66-xHAc载体,通过浸渍-反应法将金属Pd封装入UiO-66-xHAc中,得到了一系列Pd@UiO-66-xHAc催化剂,考察了其催化乙醇合成正丁醇的反应性能.通过N2物理吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)、热重分析(TG)等表征技术,发现改变乙酸用量时,配体缺陷数量会随着乙酸用量的提高而增加,同时催化剂的Lewis酸的强度和数量也随之线性增加.虽然增加乙酸用量能够提升乙醇的转化效率,但是过量的Lewis酸量反而会促进乙醚等副产品的生成.当使用Pd@UiO-66-50HAc催化剂时,在温度为250 ℃、压力为2 MPa、LHSV为4 h-1的反应条件下,乙醇转化率可以达到60.1%,同时正丁醇的选择性达到40.5%,正丁醇的收率达到24.2%.

    乙醇正丁醇UiO-66载体配体缺陷Lewis酸