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天然气化工—C1化学与化工
西南化工研究设计院有限公司 全国天然气化工与碳一化工信息中心
天然气化工—C1化学与化工

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古共伟

双月刊

1001-9219

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天然气化工—C1化学与化工/Journal Natural Gas Chemical IndustryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>>本刊主要报道与天然气、合成气、一氧化碳、二氧化碳、甲醇等一碳化学品及其衍生物和低碳烷烃化工利用相关的化工技术和科研成果，同时也报道一些其它领域的新技术新成果。对新技术的研发、新技术和实用技术的应用和工厂技术改造和革新的报道并重。
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    催化剂中金属与载体相互作用的表征研究进展

    彭洁李曜储政于杨...
    1-9页
    查看更多>>摘要：负载型催化剂是低碳催化转化领域重要的一类催化剂,金属-载体相互作用广泛存在于负载型催化剂中.这种相互作用会显著影响催化剂的物理结构和电子结构,进而既可调控活性金属的催化活性和稳定性,又可达到金属-载体协同催化的效果,促进低碳烃类、醇类等的选择性催化转化.因此,研究金属-载体相互作用对催化剂优化和催化机理的深入探究都有十分重要的意义.基于非原位和原位表征技术,从静态性质和动态性质两个方面,综述了金属-载体相互作用的表征研究进展.通过非原位表征技术,如高分辨电镜、振动光谱、X射线谱学和电子顺磁共振谱等,可以表征金属与载体之间的物质输运、电荷偏移等情况;通过原位表征技术,如原位红外、原位X射线谱学和原位电子顺磁共振等,可以表征金属-载体相互作用的强弱变化、反应过程中催化剂的界面结构和组分变化以及动态电荷转移的过程等.

    金属-载体相互作用表征技术静态性质动态性质

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    造孔剂诱导合成FeCoCuAl催化剂及其与ZSM-5复合催化CO2加氢制高碳烃性能

    赵治华徐成华任红罗晶...
    10-16页
    查看更多>>摘要：CO2加氢制高碳烃(C5+)是合成高值化学品和燃料的重要途径之一,这既可以实现碳减排,又有助于缓解能源压力.采用沉淀法和等体积浸渍法制备了K、Na修饰的FeCoCuAl催化剂,考察了造孔剂1,3,5-苯三甲酸(BTA)对其在CO2催化加氢制高碳烃反应(温度为300℃、压力为2.0 MPa、原料气n(H2):n(CO2)= 3:1且空速为3600 h-1、时间为6 h)中催化性能的影响.在FeCoCuAl-20.0BTA催化剂(n(BTA):n(Fe)= 20.0%)中引入ZSM-5分子筛,构建了一系列复合催化剂,并研究了其在CO2催化加氢制高碳烃反应中的催化性能.结合N2吸/脱附、X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)和H2升温脱附(CO2-TPD)等对催化剂的理化性质进行了表征,采用GC-MS对产物油相成分进行了分析.结果表明,与FeCoCuAl催化剂相比,FeCoCuAl-BTA催化剂的比表面积、孔容等均增大,并生成了更多的表面活性物种(Fe或Fe-Co合金),从而使得FeCoCuAl-BTA催化剂在CO2催化加氢反应中表现出更好的催化性能.FeCoCuAl-20.0BTA催化剂的CO2转化率和C5+选择性分别可达70%和42%.FeCoCuAl-20.0BTA催化剂催化CO2加氢生成的产物以C2～C4产物为主,而在FeCoCuAl-20.0BTA催化剂与ZSM-5分子筛以质量比为1.0、颗粒机械混合方式构建的复合催化剂上,FeCoCuAl-20.0BTA上生成的C2～C4产物可在ZSM-5分子筛上发生原位链增长、异构化和芳构化反应,从而提高了CO2转化率和C5+选择性,分别达到79%和66%.

    造孔剂FeCoCuAl催化剂ZSM-5CO2加氢高碳烃

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    助剂对球形Cu/SiO2催化剂甲醇脱氢制甲酸甲酯反应性能的影响

    靳钰婷郭宇伟权燕红赵金仙...
    17-25页
    查看更多>>摘要：甲醇脱氢制甲酸甲酯是实现甲醇下游产品多元化利用的绿色高效途径,使用助剂对SiO2催化剂进行改性已成为提高目标产物甲酸甲酯收率的有效策略.首先通过溶胶-凝胶法制备了球形SiO2负载Cu催化剂(Cu/SiO2),然后采用旋蒸法引入助剂制得CuM/SiO2(M = Ce或Al)催化剂,借助N2吸/脱附、扫描电子显微镜(SEM)、H2-N2O滴定和X射线衍射(XRD)等手段对催化剂进行了表征,并将催化剂用于甲醇脱氢制甲酸甲酯反应评价了其催化性能.结果表明,助剂可改变催化剂中活性Cu0物种的含量和表面酸碱性.与Cu/SiO2催化剂相比,CuCe/SiO2催化剂表面Cu颗粒的分散度提高,这促进了活性物种Cu0的形成,同时表面碱性位点减少,抑制了副反应发生,因而CuCe/SiO2催化剂表现出最高的活性.在300℃、0.2 MPa的反应条件下,CuCe/SiO2催化剂的甲醇转化率、甲酸甲酯选择性分别为29.2％、86.3％,甲酸甲酯收率为25.2％,均明显优于文献报道的Cu基催化剂.

    甲醇脱氢Cu基催化剂球形SiO2甲酸甲酯助剂

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    Fe/BN催化剂的制备及其费托合成性能

    王宪周张成华相宏伟
    26-34页
    查看更多>>摘要：为开发基于高热传导性载体的催化剂,提高费托合成反应性能,以高比表面积的球磨氮化硼(BN)为载体,通过溶剂热法(溶剂热温度分别为120℃、160℃和200℃)制备了系列Fe/BN催化剂(Fe/BN-120、Fe/BN-160和Fe/BN-200),并研究了催化剂对费托合成的催化性能(温度为280℃、压力为2.0 MPa、合成气V(H2):V(CO):V(Ar)= 16:8:1且空速为3000 mL/(g·h),以48 h时的反应结果计).采用N2吸/脱附、电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)、X-射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、X-射线电子能谱(XPS)和H2/CO程序升温还原(H2/CO-TPR)等对催化剂进行了表征.结果表明,与Fe/BN-120相比,Fe/BN-160、Fe/BN-200中γ-Fe2O3的平均粒径分别由7.2 nm增加至13.6 nm、14.7 nm,同时Fe 2p结合能逐渐向低结合能方向偏移.与Fe/BN-120和Fe/BN-160相比,在电子效应和尺寸效应的作用下,Fe/BN-200的还原、碳化得到明显促进.在费托合成的CO2和H2O气氛中,还原得到的α-Fe、Fe3O4和球磨氮化硼表面的BOx在高温条件下发生反应生成硼酸铁.随着溶剂热温度的升高,催化剂的碳化程度逐渐升高,与Fe/BN-120相比(CO转化率为39.1%、CH4选择性为24.3%和C5+选择性为37.8%),Fe/BN-200的CO转化率提高至68.9%,CH4选择性降至12.9%,C5+选择性增加至51.1%.在Fe/BN催化剂上,通过改变溶剂热温度可以调控催化活性和产物分布,这为提高氮化硼负载的Fe基催化剂的费托合成反应性能提供了思路.

    费托合成铁基催化剂氮化硼溶剂热法催化活性

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    乙酰丙酸加氢制备γ-戊内酯催化剂研究进展

    高晓庆郑洪岩薛彦峰王峰...
    35-48页
    查看更多>>摘要：催化转化碳中性且可再生的生物质制备液体燃料和精细化学品是实现双碳目标的主要途径之一,γ-戊内酯(GVL)可作为绿色溶剂并可用于合成高品位航空燃料.乙酰丙酸(LA)是重要的生物质平台化学品,经催化加氢可制备高附加值产品GVL.首先简要介绍了生物质组成,然后从所采用的均相催化剂、多相催化剂(Ru、Pd、Ni、Cu和双金属)等分类角度重点综述了LA加氢制备GVL的研究进展,详细讨论了催化剂结构性质、反应性能、稳定性、构效关系和反应机理.最后,对LA加氢制备GVL面临的挑战进行了分析,对未来的研究方向和发展趋势作了进一步展望,可为设计大规模商业应用的高活性耐酸性Ru基催化剂提供参考.

    生物质乙酰丙酸加氢γ-戊内酯催化剂

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    造核-包衣法制备Al2O3小球及其在丙烷直接脱氢反应中的应用研究

    陈执吴凡高新芊贺雷...
    49-59页
    查看更多>>摘要：氧化铝(Al2O3)载体是应用最广泛的催化剂的核心材料之一,而球形Al2O3载体取代条形Al2O3载体已成为大趋势,因此亟需发展绿色可行的制备球形Al2O3载体新方法.首先对滚球法进行了优化,以拟薄水铝石粉体为原料,硝酸为胶溶剂,羟丙基甲基纤维素为粘结剂,采用造核-包衣法制备了球形度好、强度高且比表面积大的Al2O3小球.结合X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等表征手段考察了水粉比(质量比)、酸粉比(质量比)、粘结剂含量(质量分数)和抛丸时间对Al2O3小球的强度和孔结构的影响.结果表明,控制酸粉比为0.050、水粉比为0.88、粘结剂含量为3%(质量分数)和每次抛丸时间为5 min,能够制备出粒径均匀、成品率高且强度高达43.0 N的Al2O3小球.在此基础上,制备了球形和粉末PtSn/Al2O3催化剂,并在温度为618℃、H2和C3H8流量分别为3.6 mL/min和6.0 mL/min的条件下应用于丙烷直接脱氢反应,发现球形PtSn/Al2O3催化剂表现出与粉末PtSn/Al2O3催化剂接近的反应活性和选择性.造核-包衣法是一种绿色高效的制备球形Al2O3载体的方法,可为球形Al2O3载体国产化提供新的思路.

    Al2O3小球造核-包衣法Al2O3成型强度丙烷直接脱氢

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    乙酸氧钛催化酯化缩聚法合成聚丁二酸乙二醇酯及其性能研究

    李振超魏东苗庆王明亮...
    60-66页
    查看更多>>摘要：聚丁二酸乙二醇酯(PES)作为一种脂肪族聚酯,具有良好的力学性能和全生物降解特性,在降解塑料领域具有广阔的应用前景.以溶剂热法制备了一种乙酸氧钛化合物,将其作为催化剂用于催化丁二酸(SA)和乙二醇(EG)酯化缩聚合成高分子量PES.系统考察了催化剂用量(催化剂占反应物料的质量分数,下同)、反应温度和反应时间对PES分子量的影响,采用1H-NMR和13C-NMR对PES的结构进行了表征,并对其热性能、热稳定性和力学性能进行了测试.结果表明,当催化剂用量为0.6％,在230 ℃下聚合8 h时,合成的PES的特性黏度[η]为0.78,数均分子量(Mn)为47500,对应的聚合物分散性指数(PDI)为2.66.合成的PES熔点为102.4 ℃,最大热分解温度为420.2 ℃,断裂伸长率为505％±5％,拉伸应力为(48.3±0.6)MPa,拉伸弹性模量高达358.8 MPa.以煤制乙二醇为单体合成PES不但可以实现全生物降解聚合物的低成本制备,而且对煤化工产业的高质量发展有重要的现实意义.

    乙酸氧钛煤化工全生物降解聚合物乙二醇聚丁二酸乙二醇酯

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    晶种辅助预晶化法合成纳米ZSM-5分子筛及其在丙烷芳构化反应中的应用

    王晗斌张鹏杨帆刘新辉...
    67-73,104页
    查看更多>>摘要：在丙烷芳构化反应中,常规分子筛催化剂易积炭失活,导致催化性能及使用寿命均不理想.采用全硅分子筛Silicalite-1(S-1)作为晶种,结合晶种法和预晶化法合成了纳米ZSM-5分子筛(ZSM-5-Nano).采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和N2物理吸/脱附表征了ZSM-5-Nano的结构.结果表明,ZSM-5-Nano是由粒径为50 nm左右的小颗粒堆积而成的,其比表面积高达395 m2/g,同时富含晶间介孔.将ZSM-5-Nano负载Zn后得到催化剂Zn-ZSM-5-Nano,然后在固定床反应器中评价了该催化剂在丙烷芳构化反应(n(N2):n(C3H8)= 7:3、空速为3000 h-1、反应温度为550 ℃)中的催化性能.结果表明,Zn/ZSM-5-Nano拥有相对温和的酸性质,在丙烷芳构化反应中表现出了良好的催化性能,5 h内的丙烷转化率和轻芳烃(苯、甲苯和二甲苯)选择性分别高达88.4％和86.7％,且在5 h内基本不失活,催化性能优于微米ZSM-5分子筛(水热法)负载Zn催化剂和纳米ZSM-5分子筛(预晶化法)负载Zn催化剂.构效分析结果表明,Zn/ZSM-5-Nano的形貌和酸性共同作用提升了其催化性能,更短的扩散距离和更温和的酸性有效延缓了积炭的生成.

    丙烷芳构化晶种辅助预晶化法纳米纳米ZSM-5分子筛

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    甲酸/甲酸钠还原体系对Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液再生的影响

    邓军张国孟
    74-79页
    查看更多>>摘要：在络合脱硝反应中,Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液的还原再生是应用难点之一,而甲酸/甲酸钠体系在钯炭(Pd/AC)催化剂作用下对Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液具有较好的还原性.以此为基础,采用控制变量法,分别考察了超声功率、甲酸添加量、甲酸钠添加量和Pd/AC催化剂添加量对Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液(脱硝效率为80%)还原再生效果的影响.结果表明,在不开启超声、Pd/AC催化剂作用下,甲酸/甲酸钠还原体系能够有效地还原Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液中的NO,实现络合脱硝液的还原再生.当甲酸钠添加量为10.00 g/L,甲酸添加量为2.10 g/L,Pd/AC催化剂添加量为3.00 g/L时,得到的再生络合脱硝液在50℃下的脱硝性能最好(在60 min内脱硝效率达97%以上,在90 min内脱硝效率达80%以上).继续进行多次络合脱硝-还原再生的连续实验,整个体系仍具备较好的脱硝性能(第6次切换时,持续吸收70～80 min的脱硝效率为85%左右).该研究结果可为络合脱硝连续化的中试试验以及工程应用提供参考.

    Fe(Ⅱ)EDTA络合脱硝液还原再生甲酸/甲酸钠体系钯炭催化剂连续化反应

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    联产LNG天然气低温-膜分离提氦工艺模拟设计

    肖荣鸽刘亚龙庞琳楠刘国庆...
    80-88页
    查看更多>>摘要：为了解决传统提氦工艺单位能耗高、提氦效率低和经济成本高等问题,对天然气低温-膜分离提氦工艺和联产液化天然气(LNG)的天然气低温提氦工艺进行了分析,结合各工艺的优势,设计了联产LNG天然气低温-膜分离提氦工艺.使用Aspen HYSYS软件对3种工艺的装置综合能耗、氦气回收率、氦气含量(体积分数,下同)进行了模拟计算.结果表明,装置在最低操作温度为-188.3℃的情况下,联产LNG天然气低温-膜分离提氦工艺的氦气回收率最高(99.99%),提取氦气含量最高(99.95%),LNG产量为678.4 kmol/h,LNG液化率为94.6%.与天然气低温-膜分离提氦工艺和联产LNG天然气低温提氦工艺的相应运行参数相比,联产LNG天然气低温-膜分离提氦工艺压缩机总能耗降低了12.68%,装置综合能耗降低了18.75%.最终建立的联产LNG天然气低温-膜分离提氦工艺可以有效提高氦气回收率和纯度,降低了能耗和投资成本,实现了能量最大化利用,同时可以生产出两种产品(精氦和LNG).

    天然气低温-膜分离提氦联产LNG工艺模拟

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