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天然气化工—C1化学与化工
西南化工研究设计院有限公司 全国天然气化工与碳一化工信息中心
天然气化工—C1化学与化工

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古共伟

双月刊

1001-9219

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天然气化工—C1化学与化工/Journal Natural Gas Chemical IndustryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>>本刊主要报道与天然气、合成气、一氧化碳、二氧化碳、甲醇等一碳化学品及其衍生物和低碳烷烃化工利用相关的化工技术和科研成果，同时也报道一些其它领域的新技术新成果。对新技术的研发、新技术和实用技术的应用和工厂技术改造和革新的报道并重。
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    工业失效的甲醇制烯烃催化剂微球原位晶化研究

    丁佳佳申学峰叶迎春刘红星...
    1-8页
    查看更多>>摘要：为了解决工业失效的甲醇制烯烃(MTO)催化剂的资源化利用问题，实现MTO催化剂的循环利用，通过原位晶化的方法，以工业失效的MTO催化剂微球为原料，在水热合成体系中成功制备了以SAPO-34分子筛为活性组分的MTO催化剂。利用XRD、SEM、N2吸/脱附、XRF、NH3-TPD和氘代乙腈(CD3CN)红外等表征手段分析了原位晶化前后催化剂的晶体结构、形貌特征、孔道结构、元素组成及酸性等，并采用固定流化床反应器考察了原位晶化前后催化剂在MTO反应中的催化性能(催化剂40。0 g、反应温度480℃、常压、甲醇质量空速4 h-1、原料为纯甲醇)。结果表明，与原位晶化前催化剂相比，原位晶化后催化剂的相对结晶度提高了76%，比表面积增加了1。4倍，B酸活性中心数量增加了1。1倍;在MTO反应中，双烯(乙烯和丙烯)选择性最高达到89。64%，与原位晶化前催化剂相比，双烯选择性提升了3。3%，二甲醚以及C4和C5+等重烃含量(质量分数)明显降低，且原位晶化后催化剂具有优异的稳定性。

    失效催化剂甲醇制烯烃微球原位晶化

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    Ni@SiO2核壳型催化剂上孔调控对甲烷干重整催化性能的影响

    冯文磊杨文师陈健勇王超...
    9-16,44页
    查看更多>>摘要：采用油包水微乳液法制备了Ni@SiO2核壳型催化剂，并添加梯度物质的量的十六烷基三甲基溴化铵(C16TAB)进行后处理，制备了具有不同多孔结构的Ni@SiO2-xC16系列催化剂。结合N2吸/脱附、XRD、TEM、H2-TPR、XPS和Raman光谱等表征方法对催化剂进行了分析，探究了Ni@SiO2-xC16外壳上孔结构对催化剂活性、稳定性以及抗积炭性能的影响。结果表明，Ni@SiO2-xC16具有更大的比表面积和更丰富的孔结构，有助于提高Ni颗粒的分散度和限制Ni颗粒尺寸小于5 nm，并强化Ni颗粒与载体的相互作用。在50 h的稳定性测试中，Ni@SiO2的初始CH4转化率低(68。5%)且稳定性弱，而经过C16TAB后处理的Ni@SiO2-2C16和Ni@SiO2-3C16则具有高初始CH4转化率(均约84。1%)及高稳定性，产物中n(H2)/n(CO)超过0。97，且几乎没有发生失活。经进一步研究发现，Ni@SiO2-xC16中碳物种的类型发生改变，由大量难以消除的石墨碳转化为少量容易清除的无序碳，因此，Ni@SiO2-xC16的抗积炭与抗烧结性能得到了提升。

    甲烷干重整Ni@SiO2多孔结构抗积炭性能

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    两种工业甲醇合成催化剂失活原因对比分析

    武燕娟张凡雍晓静徐晓颖...
    17-23页
    查看更多>>摘要：甲醇合成催化剂失活是导致甲醇合成装置停车的重要因素之一，严重影响生产企业的经济效益。对来自两种甲醇工厂的催化剂样品进行了表征分析，包括X射线荧光光谱、X射线衍射、红外光谱、物理吸附和电感耦合等离子体发射光谱等，以探究其失活原因。结果表明，经过约两年的工业使用，催化剂出现了径向强度减小、粉化、铜晶粒尺寸增大、比表面积下降和有害杂质元素(硫和铁)富集的现象。失活催化剂中铜晶粒尺寸最大可达32。72 nm，相应的比表面积由102。3 m2/g下降到最低16。0 m2/g，硫和铁元素含量(质量分数)由小于0。05%和362×10-6分别增加至最高0。36%和2629×10-6。两个工厂采集的催化剂表现出不同的失活特征，需要采取有针对性的措施延长催化剂使用寿命。

    甲醇催化剂失活铜晶粒

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    甲醇/二甲醚制烯烃催化剂改性的研究进展

    刘应慧王鸿晶王晓胜李然家...
    24-34页
    查看更多>>摘要：甲醇制烯烃(MTO)工艺已经在工业中得到广泛应用，但此工艺使用的分子筛催化剂还存在丁烯、丁烷等C4+产物选择性偏高和分子筛催化剂易积碳失活的问题。因此，有必要进一步探索提高低碳烯烃选择性和抑制催化剂积碳过程的方案。综述了ZSM-5和SAPO-34的晶粒尺寸调节、孔道调节和酸性质调控的研究进展，以及分子筛催化剂体系内的二甲醚制烯烃(DTO)反应特征，总结了烃池机理中的烯烃反应机理，简述了丝光沸石(MOR)在MTO、DTO反应体系中的研发潜力，如MOR有望进一步调节低碳烯烃在产物中的比例。MTO、DTO的反应机理尚未得出定论，目前的催化剂改性方案能小幅度提升低碳烯烃的产物选择性并利用介微孔结构延缓积碳。今后，构建复合型催化剂是解决工业化中低乙烯和丙烯选择性比和易积碳问题的直接方案。

    甲醇二甲醚烯烃催化剂改性ZSM-5SAPO-34

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    甘氨酸合成方法研究进展

    赵建平李鸿雄孙育滨孙涛...
    35-44页
    查看更多>>摘要：甘氨酸作为一种重要氨基酸，广泛应用于农药、医药、食品和饲料等领域，研究甘氨酸的合成方法具有重要的现实意义。综述了甘氨酸的化学合成方法(分别为氯乙酸氨解法、施特雷克法、氨基乙腈法、直接海因法、醇氨氧化法和羟基乙酸甲酯法)和生物合成方法(分别以氨基乙腈、二氧化碳+氨气为原料)的研究进展，深入分析和对比了各方法的优点与缺点，并对甘氨酸合成方法未来的发展进行了展望。

    甘氨酸化学合成生物合成

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    有序介孔二氧化硅负载Zn和Zr多功能催化剂催化乙醇转化制丁二烯性能研究

    陈翀李自琴马盈月王安...
    45-53页
    查看更多>>摘要：乙醇直接转化制丁二烯是一种减少对化石资源的依赖和缓解环境问题的有效策略。开发新型催化剂可提高丁二烯产量，通过调节介孔SiO2材料的孔结构，使得主客体分子之间快速传递乙醇和重要中间体，通过调节催化剂的酸碱性质和各活性中心的协同作用可提高催化剂的催化性能。采用湿浸渍法制备了一系列具有不同孔结构的介孔SiO2负载Zn和Zr催化剂(ZnZr/SiO2、ZnZr/MCF、ZnZr/SBA-5和ZnZr/KIT-6)，对其催化乙醇直接转化制丁二烯的性能进行了评价，并通过多种表征技术揭示了催化剂各个活性中心的协同作用以及酸碱性质对催化剂催化性能的影响。结果表明，载体的孔结构可有效调控催化剂的酸碱性质，介孔结构多孔泡沫(MCF)可促进Zn物种与硅羟基相互作用形成强Lewis酸位点。ZnZr/KIT-6催化剂具有适中的酸性质，因Zr物种与KIT-6上的硅烷醇相互作用可形成强度适中的Lewis酸位点，同时KIT-6可抑制Zn物种与硅羟基相互作用形成强酸位点。在ZnZr/KIT-6催化剂中，Zn物种主要以ZnO的形式存在，有利于乙醇脱氢生成乙醛。相比ZnZr/SBA-15催化剂，ZnZr/KIT-6催化剂的弱碱量增加，强碱量减少，碱强度减弱。适中的酸性质和较弱的碱性质有利于乙醇直接转化制丁二烯中的羟醛缩合反应，因此，在有序介孔SiO2负载Zn和Zr催化剂催化乙醇直接转化制丁二烯的反应中，ZnZr/KIT-6催化剂在温度为350℃和反应空速为1。23 h-1的条件下具有最大的乙醇转化率和丁二烯选择性，分别为91。2%和53。5%，且丁二烯时空产率高达0。35 g/(g·h)。

    乙醇丁二烯介孔SiO2ZnZr/KIT-6羟醛缩合酸碱性质

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    煤焦-Ni复合物催化甲烷干重整及其反应后形成碳材料的电化学性能研究

    周娅兰王建友杨文成张磊...
    54-62页
    查看更多>>摘要：甲烷干重整(DRM)反应能够将CH4和CO2两种温室气体转化为合成气，具有突出的环境和经济效益。但DRM反应过程的高温条件和产出的积炭易造成Ni等金属催化剂的失活，限制了其在工业上的应用。中低温煤热解半焦(简称"煤焦")具有作为高效Ni基催化剂载体的良好潜力。为了提升DRM反应性能并促进煤焦利用，设计并制备了一种煤焦-Ni复合物，以K2CO3为助剂，考察了DRM反应性能、煤焦-Ni复合物在反应后形成碳材料的表面结构特征及其用作超级电容器电极材料的性能。研究发现，当m(煤焦):m(K2CO3):m(Ni)=1。00:1。00:0。05、DRM反应温度为850℃时，CH4和CO2初始转化率分别达71%和72%。优化反应条件(催化剂的Ni负载量、反应温度和反应时间)后，以煤焦-Ni复合物在反应后形成的碳材料为超级电容器电极材料可表现出优良的电化学性能，其中，CC-2在扫描速率为5 mV/s时，比电容为136 F/g;在电流密度为1 A/g时，比电容为143 F/g。本研究为DRM和煤焦的协同转化利用、反应后碳材料(反应中作为催化剂或催化剂载体)的回收利用提供了潜在路径。

    甲烷干重整煤焦Ni电极材料比电容

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    水滑石基Ni/Al2O3催化剂催化玉米秸秆加氢裂解制二元醇和芳香族单体性能研究

    马泽暐温哲
    63-72页
    查看更多>>摘要：生物质是化石能源最有前景的可再生替代品之一，由生物质制备高附加值化学品是实现生物质多元化应用的有效途径。采用尿素沉淀法和程序升温还原法制备了水滑石基Ni/Al2O3催化剂，通过X射线衍射(XRD)分析了催化剂及其前驱体的物相组成，并考察了Ni/Al2O3催化剂对玉米秸秆在水-甲醇混合溶剂中加氢裂解反应的催化性能。结果表明，Ni/Al2O3催化剂表现出较好的催化活性，在最优反应条件(V(H2O):V(CH3OH)=7:3、240℃和3。0 MPa H2)下，玉米秸秆转化率接近100%，二元醇产率为38。8%，芳香族单体产率为13。6%。V(H2O):V(CH3OH)和反应温度显著影响了玉米秸秆转化率和小分子产物产率，Ni/Al2O3催化剂和反应气氛主要影响了小分子产物产率和分布。对经过一次循环后的催化剂进行循环性测试发现，二元醇产率和芳香族单体产率分别下降至10。8%和5。4%。根据拉曼光谱分析结果推测，催化剂活性下降可能是因为催化剂表面形成了积炭。分析二元醇和芳香族单体的生成路径发现，Ni/Al2O3催化剂对活性中间体的稳定起到了重要作用。

    玉米秸秆加氢裂解Ni/Al2O3催化剂二元醇芳香族单体

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    天然气化工副产氢的氢能应用及氢-氨融合发展分析

    黎园陈林贾蔚
    73-79,104页
    查看更多>>摘要：天然气化工副产氢从传统的化工利用转化为氢能应用，可实现副产物提质升级，并有利于氢能产业发展。天然气化工生产的羰基合成气、乙炔尾气经过分离提纯制得高品质氢，并可将其创新性地应用于氢燃料电池汽车。提出了天然气化工副产氢经提质可成为多种符合国家标准技术要求的高品质氢，满足工业、交通、能源和建筑用氢等应用需求，以拓展氢能应用领域。针对当前氢能存在储运瓶颈及成本制约影响其大规模应用的难题，提出了天然气化工企业将该副产氢合成液氨，利用液氨作为储氢介质、零碳燃料的特性以及液氨相比气氢、液氢储存的明显优势，以氢-氨融合的方式进行转化应用，并分析了液氨在传统燃料、氨燃料电池和氨催化裂解制氢等应用场景及发展前景。天然气化工副产氢可突破传统的化工用途，向具有良好发展前景的氢能应用转化，在新能源领域发挥积极作用。

    天然气化工氢气氢能氢-氨融合液氨氨燃料

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    固体氧化物电解技术耦合化工过程制化学品研究进展

    戴若云侯建国王秀林姚辉超...
    80-86页
    查看更多>>摘要：固体氧化物电解(SOEC)技术可以将热能和电能转化为化学能，因其具有有效利用高温余热的独特优势，可助力能源体系实现清洁高效发展，已被开发应用于制氢和二氧化碳转化领域。然而，成本高昂、与传统行业结合不够紧密等问题限制了该技术的推广。SOEC技术耦合化工过程制化学品，既可实现基于SOEC技术的能量转化系统的多功能化，还可提高相关项目的经济性。围绕SOEC技术发展前沿，总结了SOEC技术耦合化工过程制化学品(甲醇、氨、甲烷和乙烯等)的研究进展，分析了相关路径工艺特点，梳理了在国内外相关应用场景中的突破，旨在推动SOEC技术与传统化工产业的深度融合，挖掘有潜力的SOEC应用场景。

    高温固体氧化物电解化学品化工

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