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天然气化工—C1化学与化工
西南化工研究设计院有限公司 全国天然气化工与碳一化工信息中心
天然气化工—C1化学与化工

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古共伟

双月刊

1001-9219

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天然气化工—C1化学与化工/Journal Natural Gas Chemical IndustryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>>本刊主要报道与天然气、合成气、一氧化碳、二氧化碳、甲醇等一碳化学品及其衍生物和低碳烷烃化工利用相关的化工技术和科研成果，同时也报道一些其它领域的新技术新成果。对新技术的研发、新技术和实用技术的应用和工厂技术改造和革新的报道并重。
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    晶种法直接水热合成含磷ZSM-5分子筛及其芳构化性能研究

    曹健郝坤邢梦姣王飞...
    87-94页
    查看更多>>摘要：费托合成油品向高辛烷值汽油转化的流化床体系中，水蒸气的存在极易导致ZSM-5分子筛发生不可逆的水热失活，而磷的引入能提高ZSM-5分子筛的水热稳定性。采用晶种法在无胺体系下直接水热合成了含磷ZSM-5分子筛(HS-P-Z5)，并与常规浸渍法得到的含磷ZSM-5分子筛(IM-P-Z5)进行了对比。通过XRD、SEM和N2吸/脱附等对水热处理前后的ZSM-5分子筛进行了表征，通过水洗实验考察了磷元素的流失情况，并以1-辛烯为探针分子评价了ZSM-5分子筛的芳构化性能。结果表明，HS-P-Z5比IM-P-Z5具有更高强度的特征衍射峰、更多的微孔结构和酸量。水洗实验和NMR表征结果表明，HS-P-Z5具有更加稳定的磷铝结构，磷物种不易被洗掉，故其具有更好的水热稳定性，在水热处理后能够保留更多分子筛的微孔结构以及强酸位点。HS-P-Z5-ST(ST表示水热处理)具有最高的芳烃选择性，在反应时间730 min时，其芳烃选择性为23。1%，高于IM-P-Z5-ST(18。4%)以及Z5-ST(11。2%)。

    含磷ZSM-5分子筛晶种法芳构化水热稳定性

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    开路状态下固体氧化物电解槽制备合成气的模型设计与验证

    高颖张涛李青山孙元娜...
    95-104页
    查看更多>>摘要：固体氧化物电解槽(SOEC)可将H2O和CO2通过共电解转化为合成气(H2和CO)，从而实现CO2的捕集与利用。然而，除了电化学反应，反应气体在高温下的逆水汽反应(RWGS反应)对该过程也存在一定影响。为了探究RWGS反应在合成气制备中的作用，建立了一种纽扣型SOEC在开路状态下制备合成气的二维模型，研究了开路状态下进气组分和操作温度对SOEC支撑层中RWGS反应的影响。将模型仿真结果与实验数据进行对比验证，确保了模型的可靠性。结果表明，入口气体中还原性气体H2含量(物质的量分数，下同)是影响RWGS反应速率的首要因素，H2含量越高，RWGS反应速率越快。当H2含量为30%时，CO2转化率在29%以上;当H2含量为10%时，CO2转化率仅为9%～10%。此外，在H2含量一定的情况下，RWGS反应速率主要与CO2含量呈正相关，在入口气体中提高CO2或者H2含量，可不同程度提高开路状态下的CO2转化率。更高的操作温度有利于RWGS反应更快进行，且在H2含量一定的情况下，进气组分中CO2含量越高，RWGS反应速率的变化率也越大。

    固体氧化物电解槽共电解模型逆水汽反应合成气

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    介孔氧化硅分子筛负载金属氧化物高温煤气脱硫剂结构调控与脱硫过程放硫的研究进展

    刘佳雯段新伟武蒙蒙米杰...
    105-114页
    查看更多>>摘要：煤气化是煤炭清洁高效利用的核心技术，但气化粗煤气中所含硫化氢(H2S)会腐蚀设备并污染环境，因此需要对煤气进行净化脱硫。介孔氧化硅分子筛具有大比表面积、大孔容和有序的介孔结构等特性，将其作为金属氧化物的载体可促进金属氧化物的分散，并为脱硫反应提供大量的反应活性位点，减少传质阻力。脱硫剂构效关系是煤气脱硫技术的关键科学难题之一，然而对于负载型高温煤气脱硫剂而言，上述关系受介孔氧化硅分子筛、脱硫活性组分种类、脱硫剂改性手段和脱硫条件等多因素叠加影响，因而要明晰其本质极具挑战。为此，首先探讨了不同介孔氧化硅分子筛的孔道结构特性，剖析了介孔氧化硅分子筛负载活性组分后的脱硫行为差异，发现拥有丰富孔结构及较厚孔壁的载体的脱硫剂在高温脱硫过程中表现更优。同时，分析了近年来针对锌基、锰基和铁基等金属氧化物负载型脱硫剂的结构调控策略及其对脱硫性能的影响规律，认为通过金属掺杂复合改性可提高活性组分脱硫活性;并对脱硫过程中的放硫机制、放硫规律及抑制手段进行了探讨，认为在脱硫剂中引入催化羰基硫(COS)氢解助剂可有效抑制放硫行为。本综述内容可为高性能高温脱硫剂结构设计与功能化构筑提供理论依据。

    高温煤气脱硫介孔氧化硅分子筛金属氧化物放硫羰基硫

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    基于碳分子筛吸附剂的CH4/N2变压吸附工艺研究

    梁力友鲁德华袁英陈禹嘉...
    115-121,128页
    查看更多>>摘要：变压吸附(PSA)法是一种用于CH4/N2混合气分离的成熟技术，现有研究多集中于CH4含量(体积分数，下同)较低(10%～50%)的混合气的分离提纯，需要针对CH4含量较高(≥70%)的CH4/N2混合气，开发出以碳分子筛为主要吸附剂的PSA技术。利用PSA静态测试与单塔模拟实验筛选出了分离系数高、吸附容量高的碳分子筛，再采用多塔模拟实验确定与之配套的工艺条件，通过改变吸附时间、吸附压力及工艺步序等参数得到了最佳工艺条件。结果表明，采用5-1-2/V工艺步序，吸附压力为0。5 MPa，吸附70 s，两次均压，一均压时间60 s，二均压时间10 s，逆放至常压，逆放20 s，抽真空70 s至真空度-0。092 MPa为最佳多塔模拟工艺条件，在该条件下可将产品气中CH4含量提高至天然气管道输送要求(CH4含量≥95%，N2含量≤5%)，CH4收率达到68%。

    变压吸附碳分子筛CH4/N2分离多塔模拟实验

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    应用大分子促进剂的H型水合物储氢特性的分子动力学模拟

    武英东曹青梁海峰
    122-128页
    查看更多>>摘要：纯氢气水合物形成的温压条件极为苛刻(低温高压)，限制了其工业应用，而氢气和甲烷混合气水合物形成的温压条件相对温和。通过恒温恒压(NPT)系综分子动力学模拟，研究了环庚酮(C7H12O)、甲基环己烷(C6H11-CH3)、1，1-二甲基环己烷(1，1-C8H16)和1，2-二甲基环己烷(1，2-C8H16)4种大分子促进剂对H型纯氢气水合物以及氢气和甲烷混合气水合物稳定性的影响。结果表明，分别应用4种大分子促进剂的H型水合物牢笼稳定性从大到小依次为1，1-C8H16、1，2-C8H16、C6H11-CH3和C7H12O。相比于纯氢气，氢气和甲烷混合气能够极大缓和热力学条件(温度升高，压力降低)。两种同分异构体(1，1-C8H16和1，2-C8H16)作为大分子促进剂，对应的热力学条件表现出较大差异。在纯氢气水合物中，两种同分异构体作为大分子促进剂所需温度条件相近(270 K)，而1，1-C8H16作为大分子促进剂所需压力条件(60 MPa)低于1，2-C8H16(100 MPa)。在氢气和甲烷混合气水合物中，1，1-C8H16作为大分子促进剂所需温度条件(270 K)高于1，2-C8H16(260 K)，所需压力条件(20 MPa)低于1，2-C8H16(40 MPa)。

    H型水合物大分子促进剂双客体小分子储氢分子动力学

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    纳米氧化锌和SDS促进二氧化碳水合物生成特性实验研究

    崔茂辛公明李德祥
    129-140页
    查看更多>>摘要：水合物法捕集和封存二氧化碳(CO2)具有储气量高和成本低等优点，但生成CO2水合物(简称"水合物")的诱导时间长、生成速率缓慢限制了该方法的应用。为促进水合物的生成，采用恒容法研究了纳米氧化锌(ZnO)和十二烷基硫酸钠(SDS)对水合物生成的影响。结果表明，在一定条件下增大初始压力和引入机械搅拌可以促进水合物生成，并且单独添加纳米ZnO或SDS均能显著缩短诱导时间。其中，在ZnO质量分数为0。06%和275。65 K的条件下，确定了初始压力和搅拌速率的最优值分别为4。5 MPa和 500 r/min。在3。5 MPa、275。65 K和300 r/min的条件下，加入质量分数为0。10%、粒径为50 nm的纳米ZnO(ZnO-50)体系的诱导时间为41。6 min，较纯水体系的诱导时间(487。4 min)缩短了91。5%。体系中ZnO-50的质量分数为0。06%时，气体消耗总量为0。903 mol，较纯水体系的气体消耗总量(0。444 mol)提高了103。4%。提高SDS的质量分数对气体消耗总量的促进效果逐渐增强，当体系中SDS的质量分数为0。10%时，气体消耗总量达到最大(1。027 mol)，比纯水体系的气体消耗总量提高了131。3%。以质量分数为0。10%的SDS与质量分数为0。02%的ZnO-50构建协同体系，其气体消耗总量(1。045 mol)受相平衡压力的影响变化不大，但可以显著加快水合物生成速率，实验半程(反应5 h)的气体消耗量可达0。924 mol，占实验全程(反应10 h)气体消耗总量的88。4%，明显高于单独使用质量分数为0。02%的ZnO-50和质量分数为0。10%的SDS体系的相应数据(分别为63。7%和48。5%)。相关研究结果可为应用水合物技术进行CO2捕集和封存提供一定的理论指导。

    水合物纳米氧化锌十二烷基硫酸钠诱导时间气体消耗量

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