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物理化学学报
中国化学会
物理化学学报

中国化学会

唐有祺

月刊

1000-6818

whxb@pku.edu.cn

010-62751724

100871

北京大学化学楼W206

物理化学学报/Journal Acta Physico-Chimica SinicaCSCD北大核心CSTPCDSCI
查看更多>>本刊刊载物理化学领域基础和应用研究类文章，面向化学专业高年级大学生、研究生和从事物理化学领域研究的科研人员。以促进学术交流和发展为已任，力图为物理化学领域的工作者提供一个交流的精神园地。
正式出版
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    电化学二电子氧还原制备过氧化氢研究进展

    文兆宇韩娜李彦光
    1-11页
    查看更多>>摘要：利用电化学二电子氧还原(2e-Oxygen Reduction Reaction,2e-ORR)方法实现过氧化氢(H2O2)的分散式制备,被认为是具有广阔发展前景的技术之一.为实现高的氧还原活性和理想的H2O2选择性,设计高性能2e-ORR电催化剂是该技术的核心关键.尽管现阶段发展的2e-ORR催化剂已经取得了显著进展,但距离规模化应用仍存在很大的差距.基于此,本文综述了电化学二电子氧还原制备H2O2的最新研究进展,首先简要介绍了反应机理和评价方法,并根据机理分析了影响电催化性能的关键因素.随后围绕贵金属催化剂、碳基催化剂、单原子及分子催化剂的最新研究进展,阐述了提升催化剂活性与H2O2选择性的主要策略.最后,针对电化学二电子氧还原制备H2O2体系面临的关键问题和挑战,对该领域未来的发展趋势进行了展望.

    电化学二电子氧还原反应过氧化氢催化剂选择性

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    基于镍铁层状双氢氧化物的氧析出催化剂:催化机制、电极设计和稳定性

    王往刘宇澄陈胜利
    12-13页
    查看更多>>摘要：近几十年来,氧析出反应因其在能量储存和转换技术中的关键作用而受到了广泛关注.然而,它需要高效的催化剂例如IrO2和RuO2,来加速其缓慢的反应动力学.在所开发的低成本材料中,镍铁层状双氢氧化物(NiFe LDH)较为有前景,其在碱性电解质中表现出出色的氧析出性能,过电位很低,在10 mA∙cm-2处仅需200-300 mV.虽然人们在开发基于NiFe LDH的高效电催化剂方面做出了巨大努力并取得了一些成果,但是要进一步降低其过电位具有相当的挑战性.为了克服这个瓶颈,就需要明确识别其活性位点和催化机理,从根本出发来探究新的解决方案,以获得具有超低过电位的催化剂.本综述首先回顾了NiFe LDH的结构、组成和发展历史.虽然人们在研究催化活性位点和机制方面付出了巨大努力,但其真正的催化位点和机制仍然是模棱两可并存在争议的.我们对催化位点研究的代表性工作进行了全面分析,希望对催化机理和活性位点能提供一些深入认识和理解.此外,我们还就增强其催化活性的各种策略,如杂原子掺杂和引入空位等,进行了总结并基于电子和几何结构对其活性提高原理进行了分类,为开发高性能的NiFe LDH基催化剂提供新的见解和方向.此外,催化剂的稳定性,尤其是在高电流密度等技术条件下的稳定性至关重要,但常常被人们忽视.最新的研究表明,NiFe LDH基催化剂在高电流密度下运行一段时间就会出现严重的活性衰减.因此,本综述强调了稳定性问题的重要性,以引起更多研究者对此问题的关注,并分析了NiFe LDH基催化剂的衰减机理,总结和讨论了基于这些衰减机理开发的改善稳定性问题的最新策略.最后,本综述讨论了制备兼具优异催化活性和稳定性的NiFe LDH基的高效催化剂的可能发展方向.

    镍铁层状双氢氧化物氧析出反应催化机制电极设计稳定性

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    储能电池有机电极材料改性策略研究进展

    辛燕葛运年李泽中张桥保...
    14-44页
    查看更多>>摘要：有机电极材料因其成本低、资源丰富、环境友好、可设计性等优势,成为具有发展潜力的二次电池候选电极材料.目前,种类丰富的有机电极材料已应用在各种金属离子电池体系,然而有机电极材料的商业化应用仍面临着诸多挑战,如本征电导率低、在有机电解液中溶解度大、放电电位低等.针对有机电极材料的技术瓶颈,大量研究聚焦在有机电极材料结构、工艺、尺度等改性优化方面.本文回顾有机电极材料的发展历程和应用,并总结其分类、反应机理及主要问题和挑战,进而详细综述有机电极材料已报道的改性策略,包括分子结构修饰、复合导电碳、纳米尺寸优化、电极-电解液耦合与制备工艺优化等方法,分析各改性方法优势和局限性,最后对未来有机电极材料改性研究方向进行展望,为今后有机电极材料的设计与研究提供参考.

    有机电极材料改性策略分子结构设计溶解度导电率

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    锂硫电池中的硫正极电催化认识

    汪涛董琴李存璞魏子栋...
    45-57页
    查看更多>>摘要：以单质硫为正极的锂硫电池表现出极高的放电比容量(1672 mAh∙g-1),是极具潜力的下一代二次动力电池.然而,充放电过程中溶解的高阶多硫化锂(Li2Sn,4≤n≤8)的穿梭效应,以及硫物种缓慢的氧化还原动力学过程是锂硫电池商业应用前需要解决的关键问题.而电化学催化的引入是解决上述问题行之有效的策略.本文从电化学催化角度出发,重新讨论认识多硫化物的存在形式,并从吸附-催化、活性中间体两个方面,根据不同的反应机理、路径分析多硫化物转化机制,总结定量评价催化性能方法,以期为锂硫电池高效电催化剂的设计提供思路.

    锂硫电池催化转化电催化化学吸附硫自由基

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    碳化硅纳米材料及其衍生碳在超级电容器领域的应用

    刘慧敏李克智张欣殷学民...
    58-75页
    查看更多>>摘要：超级电容器由于充放电速度快、循环寿命长、成本低、环境友好等特性在众多储能器件中脱颖而出.在各类电极材料中,碳化硅(SiC)纳米材料及其衍生碳因其高稳定性、优异的导电性等优势被认为是极具应用前景的超级电容器电极材料.本文首先系统地阐述了SiC纳米材料及其衍生碳的常用制备方法;然后,详细综述了SiC纳米材料及其衍生碳在超级电容器应用中的研究进展,总结"高导电碳材料复合"、"杂原子掺杂"、"赝电容材料复合"、"多级孔结构的设计"、"化学活化"等电化学性能的提升策略;最后,对SiC纳米材料及其衍生碳在超级电容器储能领域中应用存在的挑战和机遇进行展望.

    碳化硅碳化硅衍生碳双电层电容赝电容

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    用于光电催化水分解的氧化亚铜基光电阴极研究进展

    卢华森宋世旭贾萁森刘光波...
    76-77页
    查看更多>>摘要：随着不可再生资源的消耗及环境污染日趋严重,开发环境友好、可再生的新能源受到广泛关注.氢可通过燃料电池进行发电,被认为是理想的洁净能源载体.耦合可再生能源,如光能、风能、海洋能等,进行光电水分解制氢是有效途径之一.氧化亚铜(Cu2O)具有合适的能带结构、制备简单、资源丰富,成为光电阴极半导体的研究热点.然而,Cu2O光电阴极面临光生电荷复合较快、光腐蚀严重等挑战,导致其光电效率低、稳定性差.本综述首先简要介绍光电水分解制氢原理以及Cu2O的能带结构适配性,其次总结氧化亚铜的制备方法;重点概述提高Cu2O光电效率和稳定性的策略,包括形成氧化亚铜-n型半导体p-n结、添加助催化剂、引入空穴传输层等;结合近年来表征技术的发展,介绍先进的光电阴极表征手段;最后,对光电阴极未来的研究方向进行展望.

    光电催化氧化亚铜析氢反应光阴极水分解

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    P-Bi2Te3/MXene超结构钾离子电池负极制备及其性能

    杨帆刘争汪达许冠南...
    78-84页
    查看更多>>摘要：Bi2Te3钾离子电池负极存在结构不稳定性和电化学反应动力学缓慢问题.本研究在手风琴状MXene基底上生长棒状Bi2Te3,随后利用P掺杂制备了高性能P-Bi2Te3/MXene超结构.这种新型负极具有丰富的Te空位和良好的自适应特性,展现出优异的循环稳定性(在0.2 A∙g-1电流密度下200次循环后可逆容量为323.1 mAh∙g-1)和出色的倍率能力(20 A∙g-1时可逆容量为67.1 mAh∙g-1).动力学分析和非原位表征表明,该超结构具有优异的赝电容特性、出色的K+离子扩散能力以及可逆的嵌入反应和转化反应机理.

    钾离子电池负极Bi2Te3MXeneP掺杂

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    稳定界面助力石墨实现超长储钾性能

    许涛孙伟孔天赐周杰...
    85-86页
    查看更多>>摘要：石墨作为锂离子电池的商业阳极材料,由于其高丰度、低成本和低电位的优势,在K离子电池中也显示出了的巨大潜力.然而,K离子半径(0.138 nm)大于Li离子半径(0.076 nm),会造成的明显结构损伤导致明显的容量衰减和不稳定的循环寿命.在这里,我们用简单有效的微波方法通过石墨烯涂层设计了石墨阳极的稳定界面.微波还原可以在10 s内有效地去除氧化石墨烯的氧基,这一点得到了X射线光电子能谱(XPS)的证实.石墨烯涂层不仅可以缓冲石墨的体积膨胀以抑制结构崩溃,还可以加速电子传输以提高倍率性能.石墨烯涂层负极(GCG)在3000次循环后表现出262 mAh∙g-1的超级循环稳定性.与石墨相比GCG的倍率性能也更加优异(500 mA∙g-1的电流密度下容量为161.2 mAh∙g-1).相反,在相同的电流密度下,石墨的容量在150次循环后衰减到小于150 mAh∙g-1.进一步的电化学阻抗(EIS)和恒电流间歇滴定(GITT)测试表明,与石墨相比,GCG表现出更快的电导率和离子扩散.循环后的拉曼光谱、扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)图像验证了石墨烯作为缓冲界面有利于电极结构的完整性和固体电解质膜(SEI)的稳定性.这项工作为钾离子电池的大规模应用提供了新的希望.

    钾离子电池负极石墨烯微波还原界面

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    基于活性炭||Na0.44MnO2的低成本、高倍率和长寿命碱性钠离子电池电容器

    薛晴李圣驿赵亚楠盛鹏...
    87-88页
    查看更多>>摘要：水系钠离子电池电容器具有成本低、功率大、安全性好等优点,是下一代大规模储能系统的理想选择之一.本文采用Na0.44MnO2正极、活性炭(AC)负极、6 mol·L-1 NaOH电解液和廉价的不锈钢集流体构建了可充电碱性钠离子电池电容器.由于Na0.44MnO2正极在碱性电解液中具有较高的过充耐受性,通过首次充电时的原位过充预活化过程可以解决半钠化Na0.44MnO2正极和AC负极初始库伦效率低的缺点.因此,AC||Na0.44MnO2可充电碱性钠离子电池电容器具有优异的电化学性能,在功率密度为85 W·kg-1时,能量密度达26.6 Wh·kg-1,循环10000次后容量保持率为89%.同时,在50 ℃的高温和-20 ℃的低温也具有良好的电化学性能.这些结果表明AC||Na0.44MnO2可充电碱性钠离子电池电容器具备应用于大规模储能的潜力.

    钠离子电池电容碱性电解液过充自保护低成本宽工作温程

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    LiNbO3负极薄膜电化学性能及全固态薄膜锂离子电池应用

    胡雪晨夏求应岳钒何欣怡...
    89-95页
    查看更多>>摘要：全固态薄膜锂离子电池具有易微型化与集成化等优点,因此,非常适合为微系统供电.负极对全固态薄膜锂离子电池的性能有重要影响.现有电池通常采用金属锂作为负极,然而其枝晶生长问题及低的热稳定性限制了相应电池在工业、军事等高温、高安全场合应用.为此,本文系统研究了LiNbO3薄膜的电化学性能,结果表明:LiNbO3薄膜呈现高比容量(410.2 mAh∙g-1)、高倍率(30C时比容量80.9 mAh∙g-1)和长循环性能(2000圈循环后的容量保持率为100%),以及高的室温离子电导率(4.5×10-8 S∙cm-1).在此基础上,基于LiNbO3 薄膜构建出全固态薄膜锂离子电池Pt|NCM523|LiPON|LiNbO3|Pt,其展现出较高的面容量(16.3 μAh∙cm-2)、良好的倍率(30 μA∙cm-2下比容量1.9 μAh∙cm-2)及长循环稳定性(300圈循环后的容量保持率为86.4%).此外,该电池表现出优秀的高温性能,连续在100 ℃下工作近200 h的容量保持率高达95.6%.研究表明:LiPON|LiNbO3界面不论在充放电循环还是高温下均非常稳定,这有助与提升全电池综合性能.

    全固态锂离子电池LiNbO3薄膜负极界面高温稳定性

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