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中国科学：材料科学（英文）
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中国科学：材料科学（英文）/EISCI
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    一种多功能隔膜实现对多硫离子和锂离子的双重调控

    杨科徐新武李婵赵飞...
    116-124页
    查看更多>>摘要：多硫离子穿梭和锂枝晶生长严重阻碍了锂硫电池的实际应用进程,而合理的隔膜结构可以达到一石二鸟的作用.本工作设计了一种携带有分散性TiN/CoO颗粒的氮掺杂碳纳米管结构(TCCNT),并将其用于锂硫电池隔膜修饰层.TCCNT的多孔结构和表面/内部携带的TiN/CoO颗粒不但实现了对多硫化物的物理、化学吸附和快速催化转化作用,其高导电性的空腔结构和亲锂作用还能够均化锂离子流,在5 mA cm-2的电流密度下实现长达2000 h的均匀锂沉积/剥离过程.TCCNT合理的结构设计有利于各材料组分之间最大限度地发挥协同效应.采用改性隔膜所组装的锂硫电池在常规和高硫载量两种情况下均表现出较好的电化学性能,表明其具有一定的实际应用潜力.

    lithium-sulfur batteryTiN/CoO particlesseparator modificationstructure designnitrogen-doped carbon nano-tubes

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    吡嗪基共价有机框架的内表面磺化作用显著增强质子传导性

    栾天翔王秋荣张鹏图李万超...
    125-133页
    查看更多>>摘要：通过表面改性方法以提高电解质的质子传导性和长寿命使用性是制造高效质子传导电解质的可行方法.本文以吡嗪基共价有机框架(CS-COF)作为模板,构建了其叔丁基缺失的COF结构,命名为Py-HATP-1.研究发现,在353 K和98％相对湿度条件下,磺化样品Py-HATP-1-SO3H的质子电导率从PyHATP-1的7.2 × 10-6 S cm-1指数级提高到了 1.3 × 10-3Scm-1.此外,在骨架中加入磷酸分子后,磺化的H3PO4@PyHATP-1-SO3H不仅比未磺化的H3PO4@PyHATP-1(2.0 × 10-3 Scm-1)具有显著提高的质子传导性(0.88 × 10-1 S cm-1),而且表现出更佳的重复使用性.接触角测试和密度泛函理论计算表明,其质子传导性的显著增强和长寿命重复使用性应归功于孔隙表面的后磺化修饰,这大大提高了对质子载体(水和磷酸分子)的亲和力.这项研究表明,通过改变多孔材料的固有表面性质,可以获得具有高质子电导率和长寿命重复使用性的质子传导电解质.

    covalent organic frameworkelectrolytesurface modificationproton conductionpyrazine linkage

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    CuInSe2/CuInS2 Ⅱ型核壳结构量子点的构建及高效光电化学电池

    黄征孟杰黄菲余彬彬...
    134-142页
    查看更多>>摘要：环保型CuInSe2量子点具有高消光系数和宽光谱吸收范围,在光电化学催化应用中展现了良好的发展前景.然而,CuInSe2量子点较低的载流子分离能力和严重的界面电荷复合降低了其光电化学性能,制约了其应用.因此,我们设计并合成了具有Ⅱ型能带排列的CuInSe2/CuInS2核/壳结构量子点,以促进载流子分离、减少界面缺陷;进一步通过调节In/Cu前驱体的摩尔比,产生铜空位.光物理性质研究表明,导带电子-铜空位捕获的空穴之间的辐射复合成为主要的复合方式,有效延长了载流子寿命,促进了载流子分离.因此,基于富铜空位的CuInSe2/CuInS2核壳量子点的光阳极获得了～8.0 mA cm-2的最大饱和光电流密度,该性能是当前报道的CISe基量子点光电化学电池中的最高值之一.本工作提供了一种通过表面或内在缺陷的调控来促进光电化学应用中的电荷载流子分离和传输的有效方法.

    CuInSe2/CuInS2 core/shell quantum dotsphoto-electrochemical cellscopper vacancycharge separationre-combination

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    氧化石墨烯包埋普鲁士蓝复合物的高效电容去离子和水消毒研究

    李南任攀宇田苗王科...
    143-152页
    查看更多>>摘要：具有除菌性能的电容去离子材料对于制备高效节能同时具备脱盐和抗微生物污染功能的电极材料至关重要,然而由于双电层电吸附机制的影响,多数碳基材料的吸附容量受到限制.同时,近年来部分研究学者通过对电极材料进行抗菌化合物的修饰并用于电容法水除菌已得到证明.因此为了实现高效、低成本的同时实现电容脱盐和除菌,本研究提出了一种简便的方法制备氧化石墨烯/聚苯胺/普鲁士蓝纳米复合材料作为类法拉第电极用于电容去离子和水消毒应用.所合成的电极材料具有较高的BET表面积(148.08 m2 g-1)、介孔体积(34.02 cm3 g-1)和孔体积(0.66 cm3 g-1),在1 A g-1下的脱盐容量为91.6 mg g-1,脱盐率为3.05 mg g-1 min-1.此外,在未添加额外消毒剂的情况下,该复合材料所制备的电极能有效去除和灭活94.0％±3.1％的大肠杆菌,其杀菌效率是活性炭电极的7倍.本研究对未来将普鲁士蓝基复合材料的法拉第电极用于高效环保海水淡化和消毒材料的应用奠定了研究基础.

    deionizationFaradaic electrodecapacityion re-movalantimicrobial

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    氧掺杂和中空结构介导效应在高效光催化过氧化氢生产中实现快速电子转移

    徐燕东台婉玉王沚睿张琳琳...
    153-161页
    查看更多>>摘要：因其安全、绿色、低成本的特点,利用太阳能光催化生产过氧化氢是解决能源危机的环境友好型方案,但其效率低下,严重阻碍了其规模化可行性.在这项工作中,通过使用简单的两步水热法在O掺杂的空心g-C3N4纳米球表面生长In2S3超薄纳米片,成功构建了空心核壳结构OCN@In2S3复合光催化剂.独特的中空结构提供了更大的比表面积,增强了光吸收.O掺杂增加了活性位点的数量,异质结的存在促进了光生载流子的快速分离和转移.在可见光照射下,OCN@In2S3的H2O2产率达到632.5 μmolh-1 g-1,是普通g-C3N4的5.7倍,是In2S3的12.3倍,高于大多数g-C3N4基光催化剂.淬灭实验和电子顺磁共振光谱表明,·O2-是光催化产生H2O2的中间产物,并且反应过程主要遵循两步单电子反应路径.Koutecky-Levich图证实了合成的OCN@In2S3在催化反应中保持了较高的两电子ORR选择性(n=1.67).通过光致发光、电化学阻抗谱和紫外光电子能谱等表征手段阐明了可能的光催化机理,证实了OCN@In2S3有效抑制光生载流子的复合.这项工作为开发高活性的能量转换光催化剂提供了一种简单而有吸引力的策略.

    photocatalytic productionO-dopinghollow-shell structurerapid separation and transferhigh activity

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    Bi2O2CO3/ZnIn2S4上活性氧物种和光活性电荷的协同作用实现5-羟甲基糠醛的选择性光氧化转化

    杨碧霞朱孟瑶江兴朋邵文磊...
    162-169页
    查看更多>>摘要：光氧化转化可再生生物质衍生物为高附加值的化学品具有重要意义,但由于在控制氧化物种和理想的反应途径方面存在挑战,其选择性通常较低.本工作报道了利用CO2气体介导的固固相变法制备Bi2O2CO3/ZnIn2S4异质结构,用于光氧化转化生物质衍生的5-羟甲基糠醛(HMF)生成2,5-二甲酰基呋喃(DFF),其选择性高达98.1％,产率达882.6 μmol g-1 h-1.金属碳酸盐/氧化物异质界面诱导了光活性电子和空穴的有效转移,优化了表面氧的活化,促进了.OOH和空穴的协同作用,进而可以选择性地将HMF转化为DFF.本工作表明异质界面上电子-空穴对和活性氧物种的调控有助于利用可再生原料实现可持续发展.

    selective photooxidation5-hydroxymethylfurfuralheterointerfacereactive oxygen speciesrenewable biomass

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    介孔氧化镁中碳量子点三重态的产生及其磷光和光催化特性

    姚清吴浩怡梁锦基王传龙...
    170-178页
    查看更多>>摘要：本文通过高温热解柠檬酸(CA)和Mg2(OH)2CO3的混合物将碳量子点嵌入到介孔MgO中,并观察到室温磷光.碳量子点通过含氧官能团与MgO连接并被限制于MgO介孔中.由于碳量子点表面原子自动受限,其电子自旋角动量将改变,产生自旋三重态并可获得磷光.碳量子点与MgO的杂化复合物表现出典型的激发依赖现象,当激发波长增加时,荧光和室温磷光产生明显的红移,因此具有良好的防伪应用价值.CA在MgO中热解,使碳量子点与MgO的杂化复合物具有较高的比表面积和较宽的吸收波长.碳量子点的三重态电子延迟复合提高了载流子分离效率.因此与对照组样品对比,该复合物对有机污染物的光催化降解能力有显著提高.

    carbon quantum dotsmesoporous MgOphos-phorescencephotocatalysis

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    多肉状微马达用于动态检测和降解四环素

    方利刘心怡高宇昕林奕宜...
    179-187页
    查看更多>>摘要：四环素是一种广泛使用的抗生素,但它在环境中难以降解,而且会促使耐药细菌的出现.因此,迫切需要采取有效的措施对其进行检测和分解.在此背景下,我们设计了一种多肉状的ZnO/MOF/Fe3O4混合微型马达,用于动态检测和光催化降解四环素.我们使用微纳米加工和种子生长方法成功制备了具有多肉植物状结构的ZnO微型马达.在氧化锌马达阵列上,通过表面修饰,比如改变其表面电位、负载响应性检测功能MOF、磁性纳米颗粒和催化剂,最终得到了可用于动态荧光检测和高效降解的自驱动可控微马达.这种功能性微马达在环境检测和治理等方面具有很好发展前景.

    light-driven micromotorhybrid micromotordy-namic fluorescence detectionphotocatalytic degradation

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    富勒烯/卟啉组装体内协同增强的电荷生成与转移实现NAD+高效再生

    蒋颖王冲华紫辉宋玉朋...
    188-196页
    查看更多>>摘要：昂贵的辅因子烟酰胺腺嘌呤二核苷酸(NAD+)是限制酶催化商业化应用的主要障碍,因此高效再生NAD+具有重要意义.本文利用液液界面沉积法制备了一种富勒烯-锌卟啉光催化剂(C60-ZnTPP),通过光生空穴氧化NADH再生NAD+.C60-ZnTPP给受体结构具有强大的内建电场(是ZnTPP的5.67倍),最大限度地减少了电荷复合,保证了超快(～1 ps)电荷分离与长寿命的电荷传输(＞3 ns),有利于提高光催化NAD+再生性能.本体系以NADH作为唯一的空穴牺牲剂,在可见光照射5小时内达到98.6％的转化率,随后利用在人体解酒中起重要作用的乙醇脱氢酶催化乙醇氧化验证NAD+的酶活性,获得了化学当量的醛.本工作扩展了光催化再生NAD+材料的选择,为完善辅因子的高效再生途径提供了重要指导.

    fullerenesdonor-acceptor structurephotocatalytic NAD+regenerationcharge separationbiocatalytic oxidation

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    基于蒽和三苯胺基D-π-A结构的蓝色荧光材料在有机发光和紫外探测集成器件中的应用

    董文健白雲水王雅婷赵松...
    197-204页
    查看更多>>摘要：有机集成化光电子器件兼具了小型化和多功能性的优势,如集成了有机发光和紫外探测的有机发光紫外探测器件(OLED-UVOPDs).这种器件中的有机光电材料的设计仍然面临重大的挑战.在本文中,以蒽为π桥,腈基苯为受体,三苯胺(TPA)和二甲基三苯胺(2mTPA)分别为给体,设计并合成了两种可用于OLED-UVOPD器件的蓝色发光分子,TPA-AN和2mTPA-AN.它们的发光峰分别位于474和488 nm处,荧光量子产率为51.1％和46.6％.通过单载流子器件计算得到其电子迁移率分别为3.96 × 10-5和6.63 × 10-7 cm2 V-1 s-1.基于TPA-AN的OLED器件表现出强的蓝光发射,最大亮度为43,110 cd m-2,最大外量子效率(EQE)为8.1％.它们在OLED-UVOPD集成器件中表现出优异的性能,紫外探测率分别为7.18 × 1011和2.85 × 1012 Jones,最大EQE分别为8.7％和 5.9％.

    blue fluorescentultraviolet photodetectorintegrated device

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