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中国科学：材料科学（英文）
中国科学：材料科学（英文）
中国科学：材料科学（英文）/EISCI
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    Editorial:special topic on advanced energy catalytic materials

    Shaojun GuoYaqian Lan
    1681-1683页
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    铜基催化剂用于一氧化碳电还原为多碳产品

    赵雯刘娟王光滔王新天...
    1684-1705页
    查看更多>>摘要：电化学二氧化碳还原(ECO2R)是一种将碳和可再生能源的能量储存在多碳产品(C2+)的化学键中的有效途径.然而,反应涉及的复杂步骤为CO2直接转化为C2+设置了巨大的障碍.一种利用CO作为"中转站",通过串联ECO2R和电化学CO还原(ECOR)以提高生产C2+的选择性和反应速率的策略引起了人们的广泛关注.本文总结了铜基电催化剂在ECOR中催化特定C2+生成的设计策略.其次,从各个方面总结了催化剂工程的代表性设计策略,并介绍了电解反应器改进方面的最新进展.最后,阐述了该研究领域面临的主要挑战和未来前景.这些见解和观点将为铜基电催化剂的设计提供有益指导.

    CO electroreductionCu-based catalystsmulti-car-bon products

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    钌基单原子和团簇催化剂在电催化反应中的竞争和协同效应

    郭昱君刘正阳周定阳张梦扬...
    1706-1720页
    查看更多>>摘要：单原子和团簇催化剂在电催化领域,尤其是可持续能源存储和转化领域的重要性,得到越来越多地认可.单原子催化剂具有低金属负载和高原子利用效率的优点,但由于其表面自由能常常使得单个原子不稳定而发生聚集.团簇催化剂则因为其高原子利用率以及多样的活性位点,能够克服单原子催化剂在中间体吸附和活化等方面的局限性.钌基催化剂在电催化中有着十分重要的应用前景.然而,准确设计钌基单原子和团簇催化剂的几何和电子结构,并揭示它们之间的结构-性质关系,仍然面临着巨大的挑战.因此,我们对钌基催化剂进行了分类和比较(同源/异源),重点总结了钌基单原子和团簇在电催化领域的竞争和协同效应.近年来,钌基催化剂在析氢反应(HER)方面取得了显著进展,因此着重介绍钌基催化剂在HER中的应用,并涵盖了其他电催化反应、双功能反应(HER/OER、HER/HOR)和电化学有机反应.此外,本文还探讨了钌基单原子和团簇在HER过程中的催化机理.最后,我们指出了在复杂钌基催化剂的工业应用开发策略中所面临的挑战和前景.

    single-atom and clustersRu-basedsynergy en-gineeringcompeting engineeringstructure-performance re-lationships

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    电催化CO2还原的稳定性问题:评论性综述

    端木静雯高飞跃高敏锐
    1721-1739页
    查看更多>>摘要：电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)能够利用可再生电能将CO2转化为高附加值化学品和燃料,是一项有望缓解当下环境挑战的技术方案.本文总结了CO2RR稳定性下降的根本原因,并探讨了解决这一问题的有效策略以及最新的研究进展.首先,在外加电位的作用下,催化剂会发生结构转变,且碳沉积或气体杂质引起的催化剂中毒都会降低CO2RR的稳定性.其次,气体扩散层(GDL)附近发生水淹和盐沉淀会阻碍反应物/生成物的传输,三相界面会受到破坏.在长时间服役时,液压和电流的作用会导致GDL开裂.在电解质方面,碱性电解质会与CO2中和,形成碳酸盐沉淀;而酸性介质腐蚀催化剂,并伴随严重的析氢副反应.另外,电解质中的金属离子杂质的优先还原进一步加剧了稳定性的衰减.深入理解CO2RR中各类失活现象对设计稳定、高效的CO2电催化系统具有指导意义.针对CO2RR稳定性研究目前所面临的困境,本文最后展望了该领域未来的研究方向.

    CO2 reductionstabilitycatalystgas diffusion layerelectrolyte

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    碳中和背景下基于g-C3N4光催化CO2还原的研究进展与挑战

    展海银周睿人刘可望马志辉...
    1740-1764页
    查看更多>>摘要：全球变暖对人类的生产生活造成了严重的威胁,已成为当今世界面临的重大挑战之一.碳中和这一重要举措能够有效缓解全球变暖的进程,在这一背景下光催化CO2还原可有效减少碳排放且促进碳循环.g-C3N4因其制备工艺简单、稳定性高、能带位置适宜以及优异的光催化性能而备受关注.因此,提高g-C3N4光催化CO2还原效率是当前研究的热点问题.本文重点探究了碳中和对于全球生态平衡和环境可持续发展的重要性以及在碳中和背景下g-C3N4光催化CO2还原的重要作用和发展前景;综述了目前解决限制g-C3N4光催化CO2还原瓶颈问题的方法和技术手段.对g-C3N4在光催化CO2还原领域存在的问题进行讨论,提出了未来的研究方向,并进行展望.本综述旨在为碳中和背景下基于g-C3N4催化剂光催化CO2还原的应用提供理论支持,为基于g-C3N4高效CO2还原光催化剂的设计提供思路.

    carbon neutralphotocatalysisCO2 reductiongra-phitic carbon nitridemodification strategy

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    金属原子诱导的微环境调控在聚合氮化碳光催化析氢中的研究

    赵大明杨雨骁Vasileios Binas沈少华...
    1765-1779页
    查看更多>>摘要：开发高效稳定的半导体光催化剂对光催化技术迈向实际应用至关重要.聚合物氮化碳(CN)因其优异的物理化学性质而被视为最具发展前景的制氢光催化剂之一.在过去几十年中,从热力学或动力学角度开发的一系列改性策略已经显著提升了CN的光催化制氢性能.近期,金属原子修饰策略为CN改性提供了一条新途径,这种策略可以精确调控CN的微环境.本文全面回顾了金属原子修饰的CN光催化剂在光催化分解水制氢领域的最新研究进展,包括金属单原子修饰的CN、金属双原子修饰的CN、金属单原子与团簇共修饰的CN,重点阐述了金属原子对提升光催化性能的关键作用.此外,本文还全面总结了发展先进的金属原子修饰的CN光催化剂所面临的挑战与机遇.

    metal atompolymeric carbon nitridehydrogen evolutionphotocatalysissolar energy conversion

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    电催化还原二氧化碳合成C3+产物

    罗雨婷胡书萁刘碧录
    1780-1790页
    查看更多>>摘要：通过电催化还原反应将二氧化碳(CO2)转换为重要燃料和化工原料意义重大,有利于推进工业低碳化发展.如今,该技术路线可以实现C1和C2产物的高选择性、快速合成,但合成高值碳三加(C3+)产物的转化率仍较低.本文中,我们聚焦电催化还原二氧化碳合成C3+产物的进展,重点关注CO2转化为C3+产物的催化剂材料、电化学系统和串联反应器这三个方面.最后,本文指出了该领域面临的主要挑战和未来的研究方向.
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    用于水和二氧化碳电解的高熵纳米结构电催化剂

    王根香陈俊翔温珍海李景虹...
    1791-1803页
    查看更多>>摘要：电催化剂在加速电化学转换中扮演着关键角色,这种转换可以利用日益增长的可再生能源将广泛存在的分子转化为高价值化学品.高熵材料(HEMs),通常为含有至少五种主要元素的固溶体,因其独特的物理化学特性,在电催化领域展现出广阔的应用潜力.尽管对HEMs的研究兴趣持续增长,但开发适合实际应用的高效HEMs电催化剂及理解其催化机理仍是挑战所在.本论文聚焦分析HEM纳米催化剂在几种关键电化学反应中的前沿应用,首先回顾了常见的HEMs电催化剂制备技术,继而探讨了关于高熵合金在电催化中的理论计算研究,以深化对其电催化应用的理解.此外,文章还概述了HEMs电催化剂在水和二氧化碳电解的关键反应中的应用前景,包括析氢反应、二氧化碳还原反应、析氧反应及其它小分子的氧化反应.通过分析近期的重要成果,本文重点讨论了HEMs电催化剂的结构与电催化性能之间的关系.最后,文章展望了高熵纳米材料在电催化实际应用中面临的关键挑战与未来的机遇.我们期望本论文能够激发更多关于开发和完善HEMs纳米结构电催化剂的研究,探索其可行且可扩展的制备方法,促进其在电催化领域的广泛应用.
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    液态金属镶嵌半导体颗粒光电极中金属/半导体3D界面电子结构调控促进光电化学分解水

    陈祥涛甄超邱建航李娜...
    1804-1811页
    查看更多>>摘要：光电极通常由半导体吸光层和导电集流体两部分组成,两者间的界面电子结构直接影响导电集流体从半导体光吸收层中收集光生电荷的效率,尤其对于具有3D界面结构的液态金属镶嵌半导体颗粒的光电极.为此,本工作通过改变金属组分改变液态金属的功函数,从而调节导电集流体与半导体吸光材料间3D界面的电子能带排列和接触类型,促进光生电荷的跨界面转移与收集,提升光电极的光电化学分解水活性.系统研究半导体与液态金属的功函数匹配关系发现,将ZnO颗粒嵌入铟锡(IT)低温液态金属中,会形成欧姆接触;而将其嵌入铋铟锡(BIT)低温液态金属中,则会形成肖特基接触.由于欧姆接触不存在肖特基接触的界面能垒而有利于光生电荷的跨界面转移与收集,因此,与铟锡低温液态金属镶嵌ZnO颗粒的光电极(IT/ZnO)相比铋铟锡低温液态金属镶嵌ZnO颗粒的光电极(BIT/ZnO)具有更为优异的电荷收集和分离能力,其光电化学分解水光电流密度可达0.62 mA cm-2,相比BIT/ZnO光电极的光电流密度(0.52 mA cm-2)提升了约19％,且在已报道的代表性ZnO光电极中处于前列.而与之相比,WO3、TiO2或Cu2O因分别与IT和BIT形成相同的欧姆或肖特基型接触,两种低温液态金属镶嵌的WO3、TiO2或Cu2O光电极具有几乎相同的光电催化活性.本工作展示了通过选择具有不同功函数的液态金属来改变金属/半导体接触类型以增强低温液态金属镶嵌半导体光电极性能的潜力,为规模化构建高效光电极提供了新的策略.

    metal-embraced photoelectrodes3D interfacesOh-mic contactwater splitting

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    缺陷工程调控ZnIn2S4纳米片用于增强近红外驱动制氢

    黄元勇杨洪冯硕马畅文...
    1812-1819页
    查看更多>>摘要：近红外(NIR)光驱动水分解产生氢气(H2)一直以来都是光催化领域备受关注的问题,但由于其动力学和热力学方面的缺陷,迄今为止仍是一项艰巨的挑战.为了突破这一限制,我们通过简便的水热法设计出了富含硫空位的无贵金属二维(2D)ZnIn2S4-基光催化剂,并首次使用单组分ZnIn2S4-基材料实现了波长大于800 nm的近红外驱动制氢性能.根据价带光谱、紫外-可见-近红外DRS光谱、稳态PL光谱、瞬态光电流响应和EPR表征,我们揭示了存在一个高效的Urbach带尾吸收用于捕获近红外光.硫空位在ZnIn2S4纳米片中的成功构建不仅扩展了光谱吸收范围,而且具有出色的载流子扩散特性和丰富的活性位点.因此,我们的研究结果可能会为未来开发近红外响应的ZnIn2S4-基光催化剂用于实现高效近红外驱动制氢提供一定的指导.

    near-infraredH2 productionZnIn2S4sulfur va-canciesUrbach tail

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