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等级孔结构协同Fe改性提升ZSM-5分子筛催化苯甲醇烷基化性能

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针对ZSM-5分子筛微孔扩散限制和催化活性位单一的问题,使用有序大孔-介孔碳模板为硬模板并结合原位引入金属策略,一步晶化合成了具有高结晶度、高比表面积的有序贯通大孔-介孔-微孔等级结构的Fe/ZSM-5分子筛单晶.通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、H2程序升温还原实验(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂中活性Fe的存在形式进行了表征.结果表明,该材料中位于离子交换位及铁氧八面体(六配位)的孤立Fe(Ⅲ)是主要的氧化还原活性中心,当Fe负载量(质量分数)为1%时,苯甲醇转化率最高为59.3%,产物选择性为83.2%,最终收率达到49.3%,在循环使用5次后仍保持高催化活性.
Synergistic Effects of Hierarchically Interconnected Porous Structure and Fe Modification on Zeolite ZSM-5 for Efficient Benzyl Alcohol Alkylation
Constructing hierarchically porous structures and embedding metal species into zeolite frameworks can effectively enable fast diffusion and synergistic catalysis.We report a one-step synthesis method to synthesize hierarchically macro-meso-microporous zeolite ZSM-5 single crystals containing Fe metal nanoclusters,that has advantages compared to multistep methods such as impregnation and ion exchange.Zeolite ZSM-5-Fe catalysts were prepared by steam assisted crystallization with addition of hierarchically porous carbon template and a Fe precursor.The catalyst was systematically characterized by means of X-ray diffraction(XRD),ultraviolet-visible spectroscopy indicated that the isolated Fe(Ⅲ)located at ion exchange sites and ferrite octahedron(six-coordinate)were the main redox-active centers.At a loading amount(mass fraction)of 1%,the highest benzyl alcohol conversion rate reached 59.3%,with a product selectivity of 83.2%,and a final yield of 49.3%.The catalyst maintained high catalytic activity even after five cycles,demonstrating its remarkable stability.

ZSM-5 zeoliteHierarchical structureTransition metal FeAromatic alkylation

宋宇航、刘湛、吕佳敏、余申、李小云、孙明慧、陈丽华、苏宝连

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武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室,武汉 430070

武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室,武汉 430070

那慕尔大学无机材料化学实验室,那慕尔 B-5000,比利时

ZSM-5分子筛 等级结构 过渡金属铁 芳烃烷基化

国家重点研发计划项目国家自然科学基金国家自然科学基金国家自然科学基金国家自然科学基金中央高校基本科研业务费专项

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2024

高等学校化学学报
中华人民共和国教育部委托 吉林大学和南开大学

高等学校化学学报

CSTPCD北大核心
影响因子:1.067
ISSN:0251-0790
年,卷(期):2024.45(5)
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