等级孔结构协同Fe改性提升ZSM-5分子筛催化苯甲醇烷基化性能
Synergistic Effects of Hierarchically Interconnected Porous Structure and Fe Modification on Zeolite ZSM-5 for Efficient Benzyl Alcohol Alkylation
宋宇航 1刘湛 1吕佳敏 1余申 1李小云 2孙明慧 1陈丽华 1苏宝连3
作者信息
- 1. 武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室,武汉 430070
- 2. 武汉理工大学硅酸盐建筑材料国家重点实验室,武汉 430070
- 3. 武汉理工大学材料复合新技术国家重点实验室,武汉 430070;那慕尔大学无机材料化学实验室,那慕尔 B-5000,比利时
- 折叠
摘要
针对ZSM-5分子筛微孔扩散限制和催化活性位单一的问题,使用有序大孔-介孔碳模板为硬模板并结合原位引入金属策略,一步晶化合成了具有高结晶度、高比表面积的有序贯通大孔-介孔-微孔等级结构的Fe/ZSM-5分子筛单晶.通过X射线衍射(XRD)、紫外-可见光谱(UV-Vis)、H2程序升温还原实验(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂中活性Fe的存在形式进行了表征.结果表明,该材料中位于离子交换位及铁氧八面体(六配位)的孤立Fe(Ⅲ)是主要的氧化还原活性中心,当Fe负载量(质量分数)为1%时,苯甲醇转化率最高为59.3%,产物选择性为83.2%,最终收率达到49.3%,在循环使用5次后仍保持高催化活性.
Abstract
Constructing hierarchically porous structures and embedding metal species into zeolite frameworks can effectively enable fast diffusion and synergistic catalysis.We report a one-step synthesis method to synthesize hierarchically macro-meso-microporous zeolite ZSM-5 single crystals containing Fe metal nanoclusters,that has advantages compared to multistep methods such as impregnation and ion exchange.Zeolite ZSM-5-Fe catalysts were prepared by steam assisted crystallization with addition of hierarchically porous carbon template and a Fe precursor.The catalyst was systematically characterized by means of X-ray diffraction(XRD),ultraviolet-visible spectroscopy indicated that the isolated Fe(Ⅲ)located at ion exchange sites and ferrite octahedron(six-coordinate)were the main redox-active centers.At a loading amount(mass fraction)of 1%,the highest benzyl alcohol conversion rate reached 59.3%,with a product selectivity of 83.2%,and a final yield of 49.3%.The catalyst maintained high catalytic activity even after five cycles,demonstrating its remarkable stability.
关键词
ZSM-5分子筛/等级结构/过渡金属铁/芳烃烷基化Key words
ZSM-5 zeolite/Hierarchical structure/Transition metal Fe/Aromatic alkylation引用本文复制引用
基金项目
国家重点研发计划项目(2022YFB3504000)
国家自然科学基金(22302152)
国家自然科学基金(U20A20122)
国家自然科学基金(22293020)
国家自然科学基金(U22B6011)
中央高校基本科研业务费专项(2024IVA090)
出版年
2024
国家科技期刊平台
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