桂林理工大学学报2024,Vol.44Issue(3) :502-510.DOI:10.3969/j.issn.1674-9057.2024.03.016

磷掺杂g-C3N4纳米片光催化降解盐酸四环素

Photocatalytic degradation of tetracycline hydrochloride by phosphorus-doped g-C3N4 nanosheets

殷旭东 孙晓杰 李德豪 谢文玉 毛玉凤 刘志森 刘正辉
桂林理工大学学报2024,Vol.44Issue(3) :502-510.DOI:10.3969/j.issn.1674-9057.2024.03.016

磷掺杂g-C3N4纳米片光催化降解盐酸四环素

Photocatalytic degradation of tetracycline hydrochloride by phosphorus-doped g-C3N4 nanosheets

殷旭东 1孙晓杰 2李德豪 3谢文玉 3毛玉凤 3刘志森 3刘正辉3
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作者信息

  • 1. 桂林理工大学环境科学与工程学院,广西桂林 541006;桂林理工大学广西环境污染控制理论与技术重点实验室,广西桂林541006;广东石油化工学院环境科学与工程学院,广东茂名 525000;广东石油化工学院广东高校石油化工污染控制重点实验室,广东茂名 525000
  • 2. 桂林理工大学环境科学与工程学院,广西桂林 541006;桂林理工大学广西环境污染控制理论与技术重点实验室,广西桂林541006
  • 3. 广东石油化工学院环境科学与工程学院,广东茂名 525000;广东石油化工学院广东高校石油化工污染控制重点实验室,广东茂名 525000
  • 折叠

摘要

针对无金属g-C3N4基光催化材料光激发载流子的快速复合限制了其光催化活性的问题,以双氰胺和羟基乙叉二膦酸(HEDP)为前驱体,结合形貌调控和磷掺杂两种改性方法,制备了不同磷(P)掺杂量的石墨相氮化碳(g-C3N4)纳米片(PCNNS),对其形貌结构和光学性质进行了表征分析,并研究了降解盐酸四环素(TCH)的光催化性能和降解机理.结果表明:PCNNS-0.5降解速率最高,为块体g-C3N4(BCN)的2.52倍,降解动力学均符合伪一级反应动力学模型;·O2-和h+是降解过程中的主要活性物种;经过4次循环实验,PCNNS-0.5仍具有较高的稳定性和良好的性能.PCNNS良好的光催化性能归因于P原子取代g-C3N4中碳原子所产生的良好的结构、光学和电子性质.

Abstract

Metal-free g-C3N4 based photocatalytic materials are widely used for the degradation of antibiotic wastewater due to their non-toxic and non-hazardous nature,stable chemical structure and low cost.However,the rapid compounding of their photoexcited carriers limit their photocatalytic activity.In this study,combining morphology modulation and phosphorus doping two modification methods,graphite-phase carbon nitride(g-C3N4)nanosheets(PCNNS)with different phosphorus(P)doping amounts are prepared using dicyandiamide and hydroxyethylidene diphosphonic acid(HEDP)as the precursors.The morphological structure and optical properties are characterized,and the photocatalytic performance and degradation mechanism of tetracycline hydrochloride(TCH)are investigated.The results show that the degradation rate of PCNNS-0.5 is the highest,which is 2.52 times of that of bulk graphitic phase carbon nitride(BCN),and the degradation kinetics are all consistent with a pseudo primary reaction kinetic model;·O2-and h+are the main active species in the degra-dation process;after four cycles of experiments,PCNNS-0.5 still has high stability and good performance.The good photocatalytic performance of PCNNS is attributed to the good structural,optical and electronic properties resulting from the substitution of phosphorus atoms for carbon atoms in g-C3N4.

关键词

磷掺杂/石墨相氮化碳/盐酸四环素/光催化性能/机理

Key words

phosphorus doping/g-C3N4/TCH/photocatalytic performance/mechanism

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基金项目

国家自然科学基金项目(21777034)

国家自然科学基金项目(52070049)

茂名市科技计划立项项目(2020545)

茂名市科技计划立项项目(2020KJZX032)

茂名市科技计划立项项目(2020KJZX033)

出版年

2024
桂林理工大学学报
桂林理工大学

桂林理工大学学报

CSTPCD北大核心
影响因子:0.618
ISSN:1674-9057
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