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多极性位点的杂化氢键有机框架吸附分离CO2/CH4

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氢键有机框架(HOFs)是极具研究价值的新型多孔材料,但稳定、永久多孔且富含功能位点的HOFs的构筑难题制约了其在气体吸附分离领域的应用.本文采用具有轮桨立体构型和多氢键位点的金属-核碱基构造体构筑了 一类稳定的微孔杂化HOFs材料(HOF-ZJU-201、HOF-ZJU-202和HOF-ZJU-203),框架内的无机阴离子、氨基以及电荷差异性分布孔道作为多重极性位点实现了CO2的选择性吸附和CO2/CH4的吸附分离.在298 K和1 bar(1 bar=105 Pa)条件下,杂化HOFs材料的CO2吸附量为2.31～3.35mmol/g,对CO2/CH4(50/50,v∶v)的分离选择性为7.3～9.0.通过色散矫正的密度泛函理论计算和Hirshfeld表面分析明确了杂化HOFs材料通过氢键、静电偶极作用以及范德华力选择性捕获CO2的作用机理.固定床穿透实验进一步验证了杂化HOFs材料对CO2/CH4的动态吸附性能,能够从等摩尔二元混合气中直接获得纯度99.9％的甲烷,具有低浓度甲烷气高效提浓的应用潜力.杂化HOFs材料良好的空气、水汽、热稳定性以及优异的循环稳定性和化学稳定性使其具备工业化应用潜力.
Hybrid hydrogen-bonded organic frameworks with multi polar sites for adsorptive separation of CO2/CH4

hydrogen-bonded frameworkspolar siteadsorptive separationcarbon dioxidemethane upgrading

刘莹、郑芳、陈俐吭、杨启炜、张治国、任其龙、鲍宗必

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浙江大学化学工程与生物工程学院,生物质化学工程教育部重点实验室,杭州 310027

浙江大学衢州研究院,衢州 324000

氢键有机框架 极性位点 吸附分离 二氧化碳 甲烷提浓

国家自然科学基金国家自然科学基金国家自然科学基金国家自然科学基金浙江省自然科学基金

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2023

10.1360/TB-2023-0635

科学通报
中国科学院国家自然科学基金委员会

科学通报

CSTPCDCSCD北大核心
影响因子：1.269
ISSN：0023-074X
年,卷(期)：2023.68(28)
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