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钼基碳掺杂二硫化钼电极的硫氧化反应性能

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硫钝化是阻碍硫化物氧化反应(sulfur oxidation reaction,SOR)在硫锂电池、电化学脱硫、含硫污染物资源化等领域高效进行的重要因素.二硫化钼(MoS2)因其优异的抗硫性和可调的二维层状结构而具有良好的SOR潜能,但其本征半导体性质限制了电子传递过程.本文报道了一种抗硫性钼基碳掺杂二硫化钼电极(Mo/C-MoS2),通过碳掺杂使MoS2电极具有接近热中性的硫吸附吉布斯自由能和快速转换多硫化物的能力,有效避免了硫钝化.实验结果显示,Mo/C-MoS2能以0.37V驱动SOR反应达到10mA/cm2,低于Mo/MoS2电极(0.41 V)和Pt电极(0.68V),并在恒电位电解测试中保持16.5h的抗硫钝化稳定性.透射电子显微镜(transmission electron microscope,TEM)、X射线衍射(X-ray diffraction,XRD)、X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、拉曼散射光谱表征证实,C-MoS2具有1T导电相晶体结构,提升了催化反应速率.密度泛函理论(density functional theory,DFT)计算进一步阐明,碳掺杂增强了MoS2与Na2S之间的相互作用,促使元素硫向可溶性多硫化物转换,为Mo/C-MoS2电极高效SOR和稳定抗硫性的实验结论提供了理论支撑.
Performance of molybdenum-based carbon doped molybdenum disulfide electrode for sulfur oxidation reaction

electrochemistrysulfur oxidation reactionsulfur passivation resistancepolysulfide conversionmolybdenum disulfidecarbon doping modulation

王忠远、周青青、胡浩、王家德

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浙江工业大学环境学院,杭州 310012

浙江省工业污染微生物控制技术重点实验室,杭州 310012

电化学 硫氧化反应 抗硫钝化 多硫化物转换 二硫化钼 碳掺杂调控

国家自然科学基金浙江省高层次人才特殊支持计划

522701102017R52018

2023

10.1360/TB-2023-0174

科学通报
中国科学院国家自然科学基金委员会

科学通报

CSTPCDCSCD北大核心
影响因子：1.269
ISSN：0023-074X
年,卷(期)：2023.68(28)
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