摘要
生物质资源作为可再生清洁能源近些年来备受关注,本研究运用密度泛函理论计算系统地阐明了噻唑基离子液体结合有机碱三乙基胺(NEt3)催化生物质基平台分子糠醛自缩合生成燃料分子前驱体联糠醛的反应机制,并结合电荷布局以及分子轨道分析等方法明确了催化剂的构-效关系.结果表明高效的催化系统归因于催化剂与反应底物形成离域的三中心四电子键,有效地稳定了中间体和过渡态.接着探讨了取代基效应对噻唑基离子液体催化性能的影响,通过热力学和动力学分析,比较了3种离子液体催化剂催化活性的大小.计算结果证实源自离子液体的N-杂环卡宾,其亲核性和碱性是影响自缩合反应的关键因素,寻找二者的合理匹配是筛选离子液体催化剂的关键.
基金项目
山西省高等学校科技创新项目(2019L0377)
山西农业大学博士科研启动项目(2017YJ37)
山西省优秀博士来晋工作奖励资金科研项目(SXYBKY201724)
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