石油炼制与化工2024,Vol.55Issue(10) :109-117.

FAU分子筛催化γ-戊内酯脱羧制丁烯研究

SELECTIVE PRODUCTION OF BUTENE FROM γ-VALEROLACTONE DECARBOXYLATION OVER FAU ZEOLITE

乔堉锴 张新宝 李俊杰 于伟伟 安杰 徐仕睿 朱向学 徐龙伢 李秀杰
石油炼制与化工2024,Vol.55Issue(10) :109-117.

FAU分子筛催化γ-戊内酯脱羧制丁烯研究

SELECTIVE PRODUCTION OF BUTENE FROM γ-VALEROLACTONE DECARBOXYLATION OVER FAU ZEOLITE

乔堉锴 1张新宝 2李俊杰 2于伟伟 2安杰 2徐仕睿 3朱向学 2徐龙伢 2李秀杰2
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作者信息

  • 1. 中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连 116023;中国科学院大学
  • 2. 中国科学院大连化学物理研究所,辽宁大连 116023
  • 3. 抚顺东科精细化工有限公司
  • 折叠

摘要

生物质基γ-戊内酯脱羧制备丁烯反应为碳四烯烃的可持续生产提供了一条新的途径.针对现有无定形SiO2-Al2O3催化剂只能在低空速下运转的现状,开发了一种高效的NaY分子筛催化剂.因其丰富的Lewis酸与适宜的碱性,可在高空速下实现原料γ-戊内酯的100%转化,同时丁烯选择性高达99.6%.NaY分子筛催化剂显示出良好的反应稳定性和反应-再生循环性能,在连续运转1 320 min后,丁烯收率保持在99.4%;经历5次反应-再生循环后,丁烯收率保持在99.2%.在此基础上,通过离子交换法制备LiY,KY,CaY分子筛,对比研究分子筛中金属阳离子种类对分子筛催化脱羧性能的影响.结果表明:NaY分子筛因其适宜的酸碱匹配度,脱羧性能最好;LiY分子筛和KY分子筛次之;CaY分子筛因存在强Brønsted酸位,催化性能最低.

Abstract

The decarboxylation of biomass-based γ-valerolactone(GVL)provides a new pathway for the sustainable production of butene.However,due to the low acidity of the commonly used amorphous SiO2-Al2O3 catalyst,this reaction could only be operated at low weight hourly space velocity(WHSV)condition,which limited its industrial scale-up.An efficient NaY catalyst was developed to address this challenge,which could achieve 100%GVL conversion and 99.6%butene selectivity at high WHSV.After 1 320 minutes on stream,the yield of butene remained at 99.4%.In addition,the yield of butene remained at 99.2%after 5 cycles of regeneration.Furthermore,LiY,KY and CaY were prepared by ion exchange to investigate the effect of metal cations on catalytic performance.The results indicated that NaY showed the best performance due to its balanced acid and base sites,and CaY exhibited poor performance due to the existence of strong Brønsted acid sites.

关键词

γ-戊内酯/脱羧/丁烯/NaY分子筛/离子交换/生物质

Key words

γ-valerolactone/decarboxylation/butene/NaY zeolite/ion exchange/biomass

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基金项目

国家自然科学基金资助项目(U20A20120)

国家自然科学基金资助项目(22172162)

国家自然科学基金资助项目(22372167)

大连市重点领域创新团队项目(2020RT06)

出版年

2024
石油炼制与化工
中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院

石油炼制与化工

CSTPCDCSCD北大核心
影响因子:0.825
ISSN:1005-2399
参考文献量33
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