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期刊信息/Journal information
分子催化
分子催化

李树本

双月刊

1001-3555

fzch@licp.cas.cn

0931-4968226

730000

兰州市天水中路18号

分子催化/Journal Journal of Molecular Catalysis(China)CSCD北大核心CSTPCDEI
查看更多>>本刊是由中国化学会和中国科学院兰州化学物理研究所主办、中国科学院科学出版基金资助、科学出版社出版的国内外公开发行的学术性刊物。主要报道有关分子催化的最新进展与研究成果。内容侧重于配位催化、酶催化、光肋催化、催化过程中的立体化学问题、催化反应机理与动力学、催化剂表面态的研究及量子化学在催化学科中的应用等。
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    由钯酰胺反应性调控胺的单羰和双羰化反应合成脲和草酰胺衍生物

    王锦辉曹彦伟何林
    297-308页
    查看更多>>摘要：羰基化反应可以在分子中引入羰基,然而,在同种底物上实现精确的选择性单或双羰基化仍是一项挑战.因此,我们提出了一种新策略,通过精准控制钯酰胺的反应性来合成脲和草酰胺衍生物.通过单晶X射线衍射,我们详细揭示了钯酰胺的结构.进一步的控制实验和循环伏安法研究帮助我们深入理解了钯酰胺在羰基化反应中,通过氧化或插入羰基实现单羰基化或双羰基化的具体机制.通过使用环保的过碳酸钠作为氧化剂和碱,在常温条件下,我们成功开发了一种由钯和碘共催化的可控羰基化体系.该策略不仅显著提高了反应选择性,同时也降低了传统羰基化方法可能带来的爆炸风险,为实验室安全提供了额外的保障.

    选择性调控钯催化氧化羰基化胺羰基化绿色试剂

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    用于高效吸附汞(Ⅱ)的含有甲基硫侧链的共价三嗪框架

    娄艺晓周路路杨娜朱祥...
    309-316页
    查看更多>>摘要：通过物理分离过程可缓解环境污染问题,这一策略激发了人们对具有优异吸附能力的新型纳米多孔材料的研究兴趣.共价三嗪框架(CTFs)作为共价有机框架(COFs)材料的一种,具有大孔隙度、高稳定性和丰富的氮原子掺杂等特性,在吸附分离中被广泛研究和应用.开发用于高效吸附汞(Ⅱ)(Hg2+)的CTFs材料在该领域具有重要的意义,但是由于合成策略有限以及基于离子热法衍生的传统CTFs的结构-性能之间的关系尚不明确,因此很少尝试.我们设计合成了 1种含有甲基硫侧链的结晶性CTFs用于高效去除Hg2+,吸附容量为 751 mg∙g-1,与先前报道的Hg2+吸附剂相比,性能优异,这项工作可能为实现多种分离应用的COFs的合成提供更多可能性.

    共价三嗪框架甲基硫侧链汞吸附结构-性能关系

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    气相法磷改性对USY沸石酸性及其水热稳定性的调控

    张强赵红娟李蕊王久江...
    317-330页
    查看更多>>摘要：磷(P)改性是提高沸石催化剂稳定性的有效方法之一.我们考察了三氯化磷(PCl3)气相法和磷酸氢二铵浸渍法制备得到的不同P改性USY样品.研究发现,2种P改性方法制备的样品中P物种均能够与USY中的Si―OH发生相互作用,同时夺取附近的非骨架 Al物种,将表现为 L酸的 Si―O(EFAl)―Al转变成显示强 B酸的Si―OH―Al.非骨架Al的迁移改善了沸石的孔径分布.在 600℃水热老化后发现,气相法PCl3 改性后样品的桥羟基没有被破坏,其原因是PCl3 改性后样品的P物种主要为低聚态P物种,能够更好地与附近的四配位骨架Al发生相互作用,从而保护沸石的桥羟基不被破坏.而浸渍法磷酸氢二铵改性后样品主要生成高聚态P物种,与附近的四配位骨架Al发生相互作用能力弱,保护沸石桥羟基的作用不强.因此,气相法PCl3 改性样品在 600℃水热老化4 h后的强B酸酸量(41 μmol·g-1)明显高于浸渍法P改性样品(21 μmol·g-1).在 800和 900℃水热老化 4 h后,PCl3 改性样品较浸渍法P改性样品和未改性样品展现了更高的结晶保留度,结合正辛烷催化裂化反应数据,表明气相法PCl3 改性后的USY样品具有更高的催化活性稳定性和结构稳定性.

    USY沸石气相法磷改性酸性改善水热稳定性

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    镍基催化剂上2-甲基呋喃气相加氢:载体的影响

    张炜王金鼎张金玉王金山...
    331-341页
    查看更多>>摘要：2-甲基四氢呋喃(2-MTHF)是一种重要的新型绿色溶剂,可以由生物质衍生物 2-甲基呋喃(2-MF)催化加氢制备.采用浸渍法制备了负载型镍基催化剂(Ni/SiO2、Ni/ZSM-5和Ni/MgO),并对其与 2-MF气相加氢制备 2-MTHF的性能进行研究,以考察载体性质对催化剂性能的影响.通过N2 等温吸附-脱附、XRD、H2-TPR、NH3-TPD、Py-IR和TEM等手段对催化剂进行了表征.研究结果表明,催化剂活性顺序为Ni/SiO2>Ni/ZSM-5>Ni/MgO,SiO2载体具有较大的比表面积和孔径,能够提高Ni物种的分散度,降低Ni的晶粒尺寸,从而提高催化剂的活性;MgO载体比表面积小且与Ni形成MgNiO2 物种,较难还原,只能提供少量的活性位Ni,催化剂的活性比较低.催化剂酸量对 2-MTHF选择性影响较大,酸量顺序为Ni/MgO<Ni/SiO2<Ni/ZSM-5,Ni/MgO催化剂表面酸量少,对 2-MTHF选择性较高;Ni/ZSM-5催化剂具备最多的酸量,副产物增多,降低了 2-MTHF的选择性.SiO2 负载的催化剂比表面积、孔容、孔径较大,酸量适中,表现出最优的催化性能,2-MF转化率为97.4%,2-MTHF选择性为98.4%.

    2-甲基呋喃2-甲基四氢呋喃气相加氢载体

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    TiO2@C/g-C3N4的制备及其光催化降解四环素

    张霞要丹妮张灏昱张晗...
    342-351页
    查看更多>>摘要：采用一步煅烧法制备了二元异质结光催化剂TiO2@C/g-C3N4,运用XRD、TEM、XPS和能带结构分析等多种技术手段对其进行了表征,考察了TiO2@C/g-C3N4 在模拟可见光照射下对四环素(TC)的光催化降解性能.表征结果显示:TiO2@C附着在g-C3N4 表面上,二者之间形成了传统Ⅱ型异质结.实验结果表明:TiO2@C/g-C3N4 催化剂比g-C3N4 和TiO2@C催化剂具有更高的光催化活性,在TC质量浓度 20 mg∙L-1,GTC-2(Ti3C2 的重量为 0.06 g)加入量 0.3 g的条件下,经光照射 80 min后,TC去除率可达 87.3%,速率常数为 0.026 min-1;经过 5次循环实验后,TC去除率从 87.3%略微降低至 80%,表现出良好的稳定性和可重复利用性.GTC-2光催化降解TC过程中发生的氧化还原反应分别在TiO2@C和g-C3N4 的表面进行,TiO2@C与g-C3N4 之间高度紧密的接触面形成了Ⅱ型异质结,实现了电子和空穴的快速分离,降低了二者在催化剂内部的复合速率,提高了催化性能.电子自旋顺磁共振谱(EPR)测试结果表明,TC降解过程中起主要作用的活性物质有超氧自由基(·O2-)、空穴(h+)及羟基自由基(·OH).

    TiO2@C/g-C3N4异质结四环素光催化降解

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    磷对TiO2/MCM-41催化环己胺无溶剂氧化制备环己酮肟的调变作用

    钟哲浩张聪陈青刘水林...
    352-365页
    查看更多>>摘要：采用液相水解法制备了TiPO/MCM-41系列催化剂,通过BET、FT-IR、XRD、XPS、SEM和TEM技术对催化剂的结构和组成进行了表征,进一步研究了其在环己胺无溶剂氧化制备环己酮肟中的催化性能,并探讨了环己胺液相氧化的催化机理.结果表明,TiPO/MCM-41表面的钛羟基是催化氧化环己胺的活性中心,当反应温度为90℃、压力为 1.0 MPa、时间为 5 h和催化剂用量为 0.3 g时,胺转化率为 59.0%,肟选择性为 87.9%,显示出不错的催化活性和重复使用性,为环己酮肟的高效制备提供了一种绿色路线,有一定的工业应用潜力.

    环己酮肟无溶剂催化氧化环己胺TiPO/MCM-41

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    甲醇制烯烃技术研究进展

    张玲常笑雨
    366-374页
    查看更多>>摘要：甲醇制烯烃(MTO)转化是C1化学中最重要的反应之一,它为非石油生产基础石化产品提供了一条途径.自20世纪 70年代以来,甲醇转化为烯烃的工艺得到了发展并实现了商业化.许多研究机构和公司在MTO反应的机理研究方面付出了巨大努力,并在MTO工艺研发中采用择形催化剂,如ZSM-5和SAPO-34实现了甲醇高效转化为轻质烯烃、乙烯和丙烯的高选择性.我们对MTO技术的发展进行了简要的综述,并讨论了MTO反应早期初始C―C键形成的反应机制、间接反应机理、沸石和沸石催化剂上甲醇转化的复杂反应以及MTO反应的失活.

    分子筛择形催化剂MTO

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    机械酶催化反应研究进展

    程伟辛嘉英陈立新郑梦迪...
    375-385页
    查看更多>>摘要：机械酶学是一个全新的领域,是在机械化学的基础上提出来的,机械化学主要是把化学作用和机械作用应用到一起的学科.由于传统的化学合成方法可能会存在一些问题,比如:反应速度慢、产率低、污染环境等,而机械酶催化的提出可以改善或部分改善这一问题.我们主要从机械化学的起源和发展、机械酶催化的反应体系分类以及在机械酶催化过程中常用的酶等方面进行介绍、总结和展望.

    机械化学机械酶催化反应体系

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    MOFs材料在COx加氢制醇反应中的研究进展

    王诗怡罗明生张子扬
    386-398页
    查看更多>>摘要：传统燃料燃烧过程中排放的CO2/CO会导致环境的日益恶化,通过热催化将CO2/CO还原成高附加值的醇类是应对和解决环境恶化问题的有效途径之一.然而,要得到收率和选择性高的产物,需要设计高效的催化剂来提高CO2/CO加氢的催化活性.MOFs材料由于其独特的物理化学性质和高度可调性等特点,在加氢催化领域受到了人们的广泛关注.因此,我们系统地阐述了MOFs材料在碳氧化物COx加氢制醇反应中的研究进展,总结了碳氧化物加氢制醇的部分反应机理,同时对MOFs材料应用于COx加氢反应的性能表现和合成方法进行了初步探讨.

    合成气转化COx加氢低碳醇MOFs

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    Abstracts

    前插1-前插4页
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