查看更多>>摘要:通过外加H2O2溶解固态钨网上表层钨单质并产生过氧钨酸,同时在前驱体溶液中加入硫代乙酰胺,结合水热合成法与煅烧法制备得到S2-掺杂的WO3光催化纳米线(标记为S-WO3),构建了氧空位介导的高活性亲水/亲氧光催化反应系统,深入探讨了 S掺杂及氧空位对促进原始WO3光催化性能及自由基生产能力的内在机制,并通过一系列甲苯的光催化降解实验验证了其污染治理能效.结果表明:S-WO3在90 min内对甲苯的去除率为91.7%,是原始WO3的3.3倍;其对应的CO2转化率为90.1%,是原始WO3的15.8倍.X射线衍射(XRD,X-ray diffraction)和电子扫描电镜(SEM,scanning electron microscope)结果显示,S2-掺杂会引起WO3晶格畸变和应力场导致晶体重新定向生长,使WO3从纳米块状结构转变成纳米线状结构,因此S-WO3纳米线具有比原始WO3更大的比表面积,光吸收能力增强.此外,电子顺磁共振(EPR,electron paramagnetic resonance)结果表明:S2-掺杂也会引起WO3晶格中氧空位产生,并作为电子陷阱捕获光生电子,促进载流子分离,提高光电转换效率.同时,与原始WO3相比,S-WO3亲水性变大,能更加有效地吸附水分子和氧分子,增大被空穴氧化和光电子还原概率,生成强氧化性羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·O2-).综上,S2-掺杂显著增强了 WO3降解矿化甲苯能力.且由于S-WO3直接生长在钨网上,这种自支撑特性使其物化性能稳定,连续5次循环实验,其甲苯降解效率未见衰减,且反应过程中不产生苯等有毒中间体.相关研究结果展示了 S-WO3催化剂作为高效持久降解VOCs的催化能力和实际应用前景.