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矿冶
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孙凤芹

季刊

1005-7854

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100160

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矿冶/Journal Mining and MetallurgyCSTPCD
查看更多>>本刊是国家科学技术部和中国新闻出版署批办的全国性科技期刊，国内外公开发行。主要报道采矿、选矿、冶金、材料、工程设计、设备、自动化、节能、环保、工艺矿物学、分析检测与管理科学等诸方面有较高学术水平和应用价值的科技论文及成果，介绍研究开发的新工艺、新技术、新材料、新设备的科技信息。《矿冶》为EI、CA等国内外主要检索机构检索；已被收录为中国科技核心期刊，并为中国学术期刊（光盘版）全文收录。
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    载体调控增强PtFe氢氧化催化剂的抗CO中毒性能

    董子豪金纯刘亚飞
    883-892页
    查看更多>>摘要：以质子交换膜燃料电池(PEMFC)为代表的氢能技术是我国能源转换战略的重要基石,对于实现双碳目标并缓解我们面临的能源与环境问题发挥着至关重要的作用.目前PEMFC阳极侧主要使用纯化氢气,使用成本高昂,推进含CO的低成本灰氢在阳极端应用,有利于加快PEMFC技术的商业化进程.阳极氢氧化反应(HOR)催化剂多为Pt/C,即使在CO浓度低于10 ppm(1 ppm=10-6)的情况下也很容易失活,开发耐CO中毒的Pt基催化剂成为关键问题.通过合金化策略缓解三相界面处CO吸附可提高Pt基电催化剂的CO耐受性,但载体对CO耐受性的影响鲜见报道.为了探究金属一载体相互作用与催化剂CO耐受性之间的关系,采用共浸渍法探究了碳载体及氧化物载体对于PtFe合金形貌、金属价态及抗中毒性能的影响.结果表明,碳载体有利于提高PtFe合金颗粒的均一性,提高Pt的表面价态,进而展现出优异的抗中毒性能.PtFe/C催化剂在1 000 ppm H2/CO中的活性衰减仅为5.2％,商业Pt/C的活性衰减则高达66.1％.PtFe/C催化剂在1 000 ppm H2/CO中2 000 s测试后氢氧化(HOR)活性保持率高达98％,而商业Pt/C催化剂2 000 s无HOR活性.PtFe/C催化剂中的Pt具有高的表面价态,其d带中心位置下降;活性位点Pt对于CO的吸附减弱,催化剂展现出优异的CO耐受能力.

    Pt基催化剂金属-载体相互作用三相界面界面稳定性抗CO中毒质子交换膜燃料电池

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    用于高效氧还原反应的铂镨合金电催化剂

    金纯董子豪刘亚飞
    893-902页
    查看更多>>摘要：质子交换膜燃料电池(PEMFC)因高效、零排放的优势成为应对能源与气候挑战、推动氢能经济的关键技术.但阴极氧气还原反应(ORR)动力学缓慢限制了其大规模应用.高性能、低铂用量的先进电催化剂的设计与开发,对于改善阴极三相界面区域的氧气吸附、电子转移和传质,降低氧还原反应的动力学能垒,提升质子交换膜燃料电池的效率至关重要.本文提供了一种新的范例开发兼具高活性和稳定性的ORR催化剂,即借助稀土元素镨对铂进行调控,利用具有独特电子构型和较低电负性的镨与铂合金化产生的配体效应调控微观电子结构,改善活性位点局域电子构型和本征活性.本文采用简单的多元醇热还原法成功制备了碳载铂镨二元合金(PtPr/C)催化剂.在三电极体系ORR性能测试中,PtPr/C半波电位达0.92 V,比Pt/C高出20 mV,质量活性为商业Pt/C的4倍;在10 000圈加速耐久性测试后,PtPr/C半波电位仅降13 mV,表现出比Pt/C更优异的稳定性.在氢氧质子交换膜燃料电池测试中,以PtPr/C为阴极催化剂的单电池峰值功率密度达1.92 W·cm-2,质量活性为0.28 A·mgPt-1,远超装配商业Pt/C的单电池.XPS和DFT计算表明Pr诱导合金表面电子重构,配体效应调谐了 Pt电子结构,降低d带中心,优化了催化过程中含氧中间体在三相界面的吸附/解吸行为,从而促进ORR动力学过程.这项工作为高效低铂电催化剂的开发提供了参考.

    燃料电池氧还原反应铂基合金配体效应吸附/解吸

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    构筑Mo2C/C异质结实现高性能锂硫电池

    董铭于红敏韩淼王志兵...
    903-909页
    查看更多>>摘要：锂硫电池因其出色的理论能量和高能量密度而备受瞩目,但多硫化物严重的穿梭效应限制其商业化进程.将具有高比表面积的碳材料与加速多硫化锂转化的催化剂进行复合被认为是一种有效的策略.然而,如何构筑碳材料和催化剂异质结,探究这些异质结对锂硫电池性能的影响依然缺乏深入的探究.本文采用退火煅烧法制备Mo2C/C,与多孔碳一起涂覆到微孔聚丙烯膜上,得到Mo2C/C@PP复合隔膜.电化学性能测试结果显示,富含Mo2C/C异质结的复合物,能捕集可溶性多硫化物,改善"电解液/隔膜"固液界面,抑制多硫化物的穿梭,提升硫正极利用率,诱导锂均匀沉积,改善电池倍率性能.在1C的放电倍率下展现出773.3 mA·h·g-1的高初始比容量,并在500个循环后仍能维持615.1 mA·h·g-1的容量,每个循环的容量衰减仅为0.041％.该研究对高性能锂硫电池的设计和开发具有积极的指导意义.

    锂硫电池多硫化物穿梭效应催化剂Mo2C/C异质结

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    离子传输调控高性能锂金属电池界面稳定性

    王策邵宗普刘亚飞陈彦彬...
    910-917页
    查看更多>>摘要：锂金属电池具有超高的理论容量和较高的工作电压,是下一代高容量电池的首选.然而,离子的无序传输和"电解液/负极"界面不稳定,导致的锂枝晶生长,严重制约着该电池的商业化应用.本文以磺酸基共价有机框架材料(磺酸基COF-1)为原料,采用真空自组装法对商用PP隔膜进行改性得到COF@PP复合隔膜.以调控锂离子在金属锂负极上的沉积和脱出.研究发现,磺酸基COF-1能够提高锂离子传输的选择性和快捷性,将锂离子的电导率从0.21 mS·cm-1提升至0.44 mS·cm-1,迁移数从0.46提高到0.66.锂离子在负极稳定沉积、脱出超过250 h,无明显的锂枝晶形成."Li|LiFePO4"电池性能测试表明,COF@PP隔膜修饰减少了活性锂损失,在2.5～4.2 V的放电比容量超过150 mA·h·g-1,且1 C循环200次后的容量保持率达到94％,显著优于常规隔膜电池.该性能提升归因于PP微孔被COF覆盖形成了均匀的纳米通道,抑制了大半径的阴离子穿过.复合隔膜具有良好的电解液浸润性,内部孔道易吸液填充,为离子传输提供快速通道,提高了电化学性能.

    锂金属电池共价有机框架材料复合隔膜"电解液/负极"界面离子传输调控

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    用二氟磷酸钠改善钠离子电池"电极/电解液"界面

    黄秋洁毛冲潘东优杨乐文...
    918-926页
    查看更多>>摘要：可充电钠离子电池(SIBs)因其与锂离子电池相似的工作原理以及钠资源的丰富性,作为一种有前景的能量存储补充技术而备受瞩目.相对于锂离子电池,钠离子电池具有资源分布广、成本低、功率特性好等优势,在储能、汽车启停电源及低速二轮车等市场具有潜在应用前景.然而,在高电压和高温等极端条件下,"电极/电解液"界面稳定性将成为制约钠离子电池循环性能的关键因素.界面不稳定可能导致电池内部发生副反应,如电解液的分解、电极材料的腐蚀以及气体的产生等,这些都会严重影响电池的性能和寿命.本文制备了一种功能添加剂—二氟磷酸钠(NaPO2F2,简称NaDFP),该添加剂与常用的功能添加剂碳酸亚乙烯酯(VC)和氟代碳酸乙烯酯(FEC)相互协同,共同促进了稳定的负极固体电解质界面(SEI)膜和正极电解质界面(CEI)膜的形成.实验数据表明,在电解液中添加NaDFP后,所组装的NaNi1/3Fe1/3Mn1/3O2|硬碳软包电池的初始容量和首次库伦效率均得到明显提升,在45 ℃高温环境、2.0-4.0 V和1.0C倍率下经过400次循环后,容量保持率高达96％.这主要得益于NaDFP协同VC和FEC构筑了稳定的SEI/CEI膜,显著降低了"电极/电解液"的界面阻抗,有效抑制了界面副反应,最终使得钠离子电池在高电压和高温条件下的循环性能得到了显著提升.

    钠离子电池功能添加剂二氟磷酸钠"电极/电解液"界面高电压高温

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    煅烧温度对KVPO4F正极结构与性能的影响

    孙会兰李昭进刘佳鑫孙渠江...
    927-933页
    查看更多>>摘要：氟磷酸钒钾(KVPO4F,KVPF)作为典型的聚阴离子型正极材料,具有理论容量高、工作电压高、热稳定好等优点,在钾离子电池领域有着广泛的应用前景.然而,KVPF面临着较低电子电导率及不稳定的电解液/电极界面导致的循环性能、倍率性能差等问题,严重制约了 KVPF在钾离子电池中的实际应用.针对这些问题,采用溶胶—凝胶—高温煅烧法制备KVPF正极材料,并重点研究煅烧温度对正极材料结构及电化学性能的影响.结果表明,在650 ℃下煅烧得到的KVPF正极材料的晶粒尺寸分布更加均匀且尺寸较小,电化学性能优良,在2.0～4.8 V的电压区间内,0.1 C下能释放出96.8 mA·h·g-1的容量,经30次循环后容量保持率为63％.

    钾离子电池正极材料氟磷酸钒钾煅烧温度电化学性能

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    杂原子掺杂调控"介孔碳/电解液"界面提升储能特性

    张庆武李嘉鑫卢浩赵芝悦...
    934-942页
    查看更多>>摘要：对介孔碳材料表面进行多杂原子掺杂制备改性电极材料,是提高超级电容器能量密度的有效方法之一.使用硫酸亚铁溶液凝沉大豆蛋白,经惰性气氛碳化得到杂原子掺杂介孔碳材料(TFe).采用扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射(XRD)、N2吸脱附等表征手段分析TFe的微观形貌、表面化学性质、物相组成、孔结构与比表面积.将介孔碳材料TFe与乙炔黑、聚四氟乙烯混合均匀后挤压成片,以150目316L不锈钢网为集流体,制成工作电极.采用304不锈钢片为对电极,Ag/AgCl饱和氯化钾为参比电极,6 mol·L-1的KOH溶液为电解液,用电化学工作站对材料进行电化学性能测试.采用活性炭为正极材料,TFe为负极材料,以玻璃纤维膜为隔膜,6 mol·L-1的KOH溶液为电解液,封装在CR2030钮扣电池壳中,制成非对称超级电容器,采用计时电位法测试该器件的性能.结果表明,制备的掺杂介孔碳材料具有多层次孔结构,表面含有铁、氮、磷、硫和氧等杂原子的官能团,材料中的碳主要以无定形状态存在,材料的孔径主要分布在3.7 nm左右,比表面积为276 m2·g-1.在多杂原子掺杂介孔碳中,Fe2P为材料提供了 58％的电化学比容量,显著提高了"介孔碳电极/水性电解液"的界面相容性.在三电极体系下,6 mol·L-1 KOH电解液中,掺杂介孔碳材料的电化学比容量比未掺杂介孔碳的提高了 150％以上.

    大豆蛋白杂原子掺杂介孔碳超级电容器"电极/电解液"界面

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    锂离子电池"电极/电解质"界面构筑技术专利分析

    吴良策王姗高东丽刘亚飞...
    943-950页
    查看更多>>摘要：随着锂离子电池在新能源汽车、储能系统等领域的广泛应用,如何提升锂离子电池的安全性、延长其使用寿命成为行业的研究热点.研究表明,优质的"电极/电解质"界面是减少副反应、提高电化学可逆性、提升电池循环性能的重要手段.本文以全球锂离子电池"电极/电解质"界面专利为研究对象,采用专利数据挖掘方法,梳理了全球专利申请趋势及增长率、地域分布及流向、申请人情况、不同技术分支发展趋势.提出了关注薄弱技术分支研发、广泛开展技术合作、重视海外专利保护等建议.

    锂离子电池正极负极电解质界面专利分析

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    新能源材料与器件"表界面"专刊序言

    刘亚飞
    封2页
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