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天然气化工—C1化学与化工
西南化工研究设计院有限公司 全国天然气化工与碳一化工信息中心
天然气化工—C1化学与化工

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古共伟

双月刊

1001-9219

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天然气化工—C1化学与化工/Journal Natural Gas Chemical IndustryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>>本刊主要报道与天然气、合成气、一氧化碳、二氧化碳、甲醇等一碳化学品及其衍生物和低碳烷烃化工利用相关的化工技术和科研成果，同时也报道一些其它领域的新技术新成果。对新技术的研发、新技术和实用技术的应用和工厂技术改造和革新的报道并重。
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    基于改性聚丙烯腈纳米纤维的铁锰脱硫剂构筑及其脱硫性能

    李浩文张曼费鹏飞李甫...
    86-95页
    查看更多>>摘要：聚丙烯腈(PAN)纳米纤维对金属离子吸附量较低，由此制备的脱硫剂性能较差。选取聚乙烯吡咯烷酮(PVP)和盐酸羟胺(HAC)分别对PAN纳米纤维进行改性，通过静电纺丝和表面改性得到了改性载体前驱体，后通过浸渍和热处理制得了铁锰双金属脱硫剂。研究了PVP添加量、HAC改性温度和金属盐浓度对脱硫剂结构和性能的影响。SEM分析表明，PVP和HAC改性均能得到具有良好纤维形貌的脱硫剂，活性组分在纤维表面分散性良好。TEM和XPS分析表明，Fe2O3和MnO2成功负载在纤维表面。XRD分析表明，脱硫剂硫化后生成了Fe7S8。织构性质分析表明，改性后脱硫剂的比表面积明显增大，未改性脱硫剂为5。91 m2/g，改性脱硫剂最大为8。10 m2/g(PVP改性)和14。23 m2/g(HAC改性)。ICP-OES分析表明，改性明显提高了脱硫剂活性组分负载量(质量分数)，活性组分负载量从0。93%提升至最高22。65%(PVP改性)和30。97%(HAC改性)。脱硫性能测试表明，改性得到的铁锰双金属脱硫剂的穿透硫容(以100 g脱硫剂脱除的硫化氢质量计)由0。75 g分别提升至最高4。72 g(PVP改性)和6。70 g(HAC改性)。

    煤气脱硫静电纺丝碳纳米纤维铁锰脱硫剂改性

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    超重力反应器天然气脱碳过程反应传质智能预测

    张威张伟文李欣洋傅程...
    96-102页
    查看更多>>摘要：超重力反应器具有优异的传质性能，在天然气脱碳领域具有广阔的应用前景。为了有效预测超重力反应器的天然气脱碳性能，首先搭建了一套超重力反应器天然气脱碳实验系统，考察了超重力因子、吸收液喷淋密度、混合气体积流量和进气组成等运行参数对模拟天然气脱碳效果的影响;然后采用无量纲方法建立了运行参数与传质系数之间的映射关系;最后基于最小二乘支持向量机(LSSVM)算法，建立了智能预测模型。结果表明，超重力因子和吸收液喷淋密度均存在最优值，分别为57。62和2。04 m3/(m2·h)。增大混合气体积流量，CO2脱除效果下降，但传质系数增大。在最优模型参数([γ，t，d]=[13557。2021，9。5876，4])下，智能预测模型预测结果的决定系数(R2)和平均相对误差(MRE)分别为0。9519和0。0949，预测结果的相对误差在±20%以内，说明智能预测模型具有较高的准确性。

    超重力反应器天然气脱碳LSSVM算法传质智能预测模型

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    Cu(Fe)/Pd-In/TiO2催化剂直接合成过氧化氢及原位活化降解四环素的性能研究

    吕志文宋文佳苏敏高嘉诚...
    103-111页
    查看更多>>摘要：传统均相芬顿工艺处理废水中的四环素存在需要外加H2O2消耗大量铁离子、pH适用范围窄以及产生大量铁污泥等问题。通过设计xCu(Fe)/Pd-In/TiO2系列双功能催化剂，构建了H2O2直接合成-芬顿(类芬顿)反应耦合体系，实现了H2O2高效合成及原位活化降解废水中四环素。采用XRD、TEM和EPR等表征技术对催化剂的晶体结构和微观形貌进行了分析，探究了pH值、四环素溶液初始质量浓度、催化剂质量浓度和共存离子等工艺条件对催化剂四环素去除性能的影响。结果表明，在温度为25℃、pH值为7、四环素溶液初始质量浓度为30 mg/L、催化剂质量浓度为0。2 g/L和无共存离子的最适宜反应条件下反应90 min后，2Fe/Pd-In/TiO2催化剂的四环素去除率最高(88。1％);在上述条件下，pH值为3时，1Cu/Pd-In/TiO2催化剂的四环素去除率最高(80。3％)。xFe/Pd-In/TiO2催化剂的四环素去除能力整体强于xCu/Pd-In/TiO2催化剂，这主要是由于Fe在催化剂表面分散更加均匀，且催化剂粒径相对更小。自由基捕获实验和EPR分析结果表明，·O2- 和·OH为氧化降解四环素的主要活性氧物种，其中·O2-起主导作用。

    四环素去除芬顿反应活性氧物种去除效率

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    有机储氢化合物甲基环己烷脱氢催化剂研究进展

    任文琛李仲瑞韩俊杰陈梦驰...
    112-120页
    查看更多>>摘要：氢作为理想的高效、清洁能源，是我国能源体系向低碳化转型的首要选择。氢能储运技术是推动氢能产业发展的重点，其中有机液态储氢技术因具备安全性高、储氢密度大等优势已成为研究热点，尤其是甲基环己烷(MCH)-甲苯储氢体系，目前已展现出了良好的工业应用潜力。MCH-甲苯储氢体系发展的最大阻力是MCH催化脱氢过程缺乏稳定高效的催化剂，设计出稳定性好、选择性高且低温高活性的MCH脱氢催化剂是助力MCH-甲苯储氢体系发展的关键。综述了有机液态储氢技术的优势、储氢介质的特点以及MCH脱氢催化剂的研究现状。按照活性金属的稀有度将MCH脱氢催化剂分为贵金属、非贵金属催化剂，从活性组分、载体的选择和制备方式对MCH脱氢催化剂的脱氢性能进行了概述和分析。MCH脱氢催化剂未来研究可从以下方面入手:(1)延长贵金属催化剂寿命的同时提高贵金属活性组分的回收率;(2)对非贵金属脱氢催化剂进行载体改性或引入新的活性组分;(3)整合MCH脱氢催化全过程能量利用方式，引入清洁能源辅助加热，降低脱氢过程能耗。

    氢能甲基环己烷脱氢MCH脱氢催化剂

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    Ru-FeOOH@NiFe LDH纳米片制备及其电解水析氢性能研究

    杨苗李攀杨红邵圣娟...
    121-126页
    查看更多>>摘要：电解水制氢技术的开发对于促进低碳发展具有重要意义，设计高效稳定的催化剂至关重要。通过一步水热法在泡沫镍基底上合成了Ru-FeOOH@NiFe LDH催化剂，用于电催化水分解制氢。通过SEM、TEM、XRD和XPS对催化剂进行了表征分析。结果表明，钌的引入可以调节催化剂的电子结构，增强金属-载体相互作用，使得Ru-FeOOH@NiFe LDH表现出良好的电催化性能。当电流密度为10 mA/cm2时，Ru-FeOOH@NiFe LDH所需过电位为95 mV，Tafel斜率为80。6 mV/dec，其电催化性能明显优于FeOOH@NiFe LDH。在相同反应条件下，Ru-FeOOH@NiFe LDH可稳定运行15 h。

    电解水析氢反应电催化剂NiFe层状双金属氢氧化物

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    石英砂中二氧化碳水合物生长特性实验研究

    沈龙邵子越曾文静李延霞...
    127-133页
    查看更多>>摘要：向海底沉积物层注入二氧化碳(CO2)形成CO2水合物是一种有效的碳封存方式，但存在水合物生成诱导时间长、生长速率慢等问题。将石英砂作为多孔介质，采用恒温恒容法，在实验温度为273。65 K、初始压力为3。5 MPa的条件下，研究了石英砂粒径、初始含水饱和度和添加剂对CO2水合物生长动力学和宏观形貌演化规律的影响。结果表明，3。4%NaCl溶液(百分数为质量分数，下同)中，设定初始含水饱和度为75%，当石英砂粒径为26～40目时，CO2水合物生长速率相对最快、生成量最多，最终耗气量为0。0285 mol，水的转化率达到7。27%。设定石英砂粒径为10～18目，当初始含水饱和度为50%时，CO2水合物生成量相对最多，最终耗气量为0。0384 mol，水的转化率和转化量分别为17。17%和4。29 g。1%L-甲硫氨酸溶液中，CO2水合物生长速率加快，生成量增大，L-甲硫氨酸具有明显的促进作用，最终耗气量是纯水中的3。6倍，水的转化率则提升了5。7倍。与纯水相比，3。4%NaCl溶液中CO2水合物生成量无明显变化。复配溶液(3。4%NaCl+1%L-甲硫氨酸)中，L-甲硫氨酸促进效果减弱，CO2水合物生长速率变慢，生成量减少，但仍优于3。4%NaCl溶液。形态学实验结果表明，纯水中CO2水合物膜覆盖时间最短(5。33 s)，复配溶液中CO2水合物膜覆盖时间最长(14。33 s)，添加L-甲硫氨酸可以改变水合物的宏观形貌，使水合物变得疏松多孔。

    海洋碳封存CO2水合物生长速率L-甲硫氨酸宏观形貌

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    注液态CO2开采天然气水合物实验研究

    靳鸿铨赵建忠牛晓明张驰...
    134-140页
    查看更多>>摘要：注液态CO2开采天然气水合物既能安全采出CH4又能原位固碳。为揭示开采过程中CO2相态对水合物储层的影响规律，采用水合物三轴渗透实验装置，在NaCl体系中，以石英砂为多孔介质，注入CH4气体生成甲烷水合物，以此模拟天然气水合物储层。在4。5 MPa的孔隙压应力下，分别研究了注液态CO2开采对甲烷水合物分解行为的影响，反应温度对注液态CO2开采甲烷水合物的影响，以及反应温度对注液态CO2开采甲烷水合物后储层水合物饱和度的影响。结果表明，注液态CO2开采对甲烷水合物的分解有促进作用，反应温度为8。0℃、反应压力为4。5 MPa时，相较于降压法开采，注液态CO2开采CH4采出量提高了22。81%，CH4采出率提高了13。66%。在液态CO2环境中，高的反应温度有利于甲烷水合物分解，相较于6。0℃，反应温度为10。0℃时CH4采出量提高了40。41%。与CO2水合物生成时释放的热量相比，高的反应温度在促进水合物分解中占主导作用。随反应温度升高，CO2封存量、转化率和开采后储层水合物饱和度均降低。反应温度为6。0℃和10。0℃时，CO2封存量分别为0。1962 mol和0。1034 mol，CO2转化率分别为22。08%和11。86%，开采后储层水合物饱和度分别为57。91%和34。21%，较平均初始饱和度(41。72%)分别提高了38。81%和降低了18。01%。注液态CO2开采天然气水合物对提高CH4采出量和采出率，以及促进CO2封存具有积极作用。

    液态CO2水合物开采天然气水合物CO2封存

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