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天然气化工—C1化学与化工
西南化工研究设计院有限公司 全国天然气化工与碳一化工信息中心
天然气化工—C1化学与化工

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古共伟

双月刊

1001-9219

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天然气化工—C1化学与化工/Journal Natural Gas Chemical IndustryCSCD北大核心CSTPCD
查看更多>>本刊主要报道与天然气、合成气、一氧化碳、二氧化碳、甲醇等一碳化学品及其衍生物和低碳烷烃化工利用相关的化工技术和科研成果，同时也报道一些其它领域的新技术新成果。对新技术的研发、新技术和实用技术的应用和工厂技术改造和革新的报道并重。
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    甲烷裂解制氢和碳材料工艺研究进展

    黄泽皑周芸霄张魁魁刘梦颖...
    1-11页
    查看更多>>摘要：双碳背景下，化石能源的清洁高效利用已成为能源结构转型中的重要发展方向。甲烷作为最清洁的化石能源之一，对其进行清洁高效利用被视为能源转型中具备良好发展前景的关键技术之一，受到了广泛关注。甲烷裂解制氢工艺具有在制备高纯度H2和碳材料的同时不直接产生CO2的优点。总结了流化床中催化甲烷裂解、等离子体甲烷裂解和熔融介质法甲烷裂解这3类典型的甲烷裂解制氢工艺，并围绕工艺的原理、优缺点以及研究进展等方面展开了介绍。以上3类工艺中，流化床中催化甲烷裂解制氢所需能量最少，但催化剂易积碳导致反应不可持续进行，且碳材料与催化剂的分离难度大，影响下游使用。等离子体甲烷裂解制氢的转化率高，但需要大量的能量输入。熔融介质法甲烷裂解制氢的能耗较低，碳材料漂浮在熔融介质表面，不影响反应的持续进行，且易于分离和收集，但高温熔融介质对反应器材质的要求较高，纯化碳材料的成本也会影响该工艺工业化的经济性。结合可再生能源是未来实现清洁高效的甲烷裂解制氢的发展趋势，通过利用太阳能、风能等可再生能源来提供裂解过程中所需的能量，可减少对传统能源的依赖。从目前的研究和发展趋势来看，结合可再生能源的熔融介质法甲烷裂解制氢工艺有望成为甲烷裂解制氢和碳材料的关键工艺。

    天然气甲烷裂解制氢碳材料反应工艺

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    甲烷水蒸气重整反应速率模拟与机理分析

    黄兴梁家宝马强姚鑫...
    12-18页
    查看更多>>摘要：氢能作为清洁能源，具有巨大的发展潜力。甲烷水蒸气重整技术是一种经济且环保的制氢方式，可产出高纯度氢并减少碳排放。但在该反应的链转移过程中，由于反应速率变化较快，目前反应机理尚不明确。采用CHEMKIN模拟软件，将甲烷水蒸气重整反应动力学模型与平推流反应器(PFR)进行耦合，在温度为1200 K、水碳比(物质的量比)为3。0和气体入口质量流量为0。01 g/s的反应条件下进行模拟。通过分析CH4、H2O及中间产物CH3基元反应速率，确定了影响反应的主要物质，进而对反应机理(主要指反应路径)进行了深入分析。结果表明，水蒸气和CH4在催化剂表面发生的吸附和解吸附反应以及H2O(s)(s代表吸附态)和CH4(s)在催化剂表面发生的解离反应对甲烷水蒸气重整反应的影响较大;CH4(s)在催化剂表面的两种解离反应分别为直接解离和与O(s)发生反应解离，且与O(s)发生反应的解离速率要高于直接解离速率。CH4(s)在催化剂表面的反应路径为CH4(g)CH4(s)→CH3(s)→ CH2(s)CH(s)→ C(s)，其中 CH4(g)CH4(s)-CH3(s)对反应的影响最大。H2O(g)同样吸附在催化剂表面，其反应路径为H2O(g)H2O(s)→ OH(s)→ H(s)。

    甲烷水蒸气重整反应速率反应机理

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    Ni/ZrO2-Al2O3催化剂催化沼气蒸汽重整制氢性能研究

    张中亮刘吉马宗虎胡锶菡...
    19-25,32页
    查看更多>>摘要：沼气蒸汽重整是重要的制氢方式，开发高效稳定的催化剂是其规模化应用的重要环节。基于此，采用连续浸渍法制备了一系列基于ZrO2-Al2O3复合载体的Ni基催化剂，对其进行了沼气蒸汽重整制氢催化性能测试。利用N2吸/脱附、XRD等表征方法，分析了催化剂的织构性质、晶相组成等。探究了催化剂的物理结构和化学性质对沼气蒸汽重整制氢的影响机制，并探讨了焙烧温度与金属助剂Fe对催化剂催化性能的影响。结果表明，在700 ℃、空速12000 h1条件下，焙烧温度为550 ℃制得的Ni/ZrO2-Al2O3表现出突出的催化性能，CH4转化率和H2产率分别稳定在89。94％和81。49％。ZrO2-Al2O3复合载体相比于Al2O3载体增大了催化剂的比表面积，促进了平均粒径较小的Ni在载体表面的高度分散，进而提高了催化剂的催化沼气蒸汽重整制氢性能。焙烧温度可以调控催化剂的比表面积和孔体积，焙烧温度为550 ℃制得的Ni/ZrO2-Al2O3的比表面积和孔体积比焙烧温度为700 ℃制得的Ni/ZrO2-Al2O3大。Fe与ZrO2的耦合改性提升了催化剂的还原性能，生成了更多高活性Ni0，有利于甲烷干重整制氢反应的发生，调控了气体产物中的nH2/nCO。

    沼气重整制氢ZrO2-Al2O3复合载体Ni基催化剂

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    天然气水合物开采耦合重整制氢系统的能效和经济性评价

    江苇王梦颖邓春陈光进...
    26-32页
    查看更多>>摘要：为提高天然气水合物开采耦合重整制氢系统能效，对该系统进行了工艺设计及建模，并建立了能效评估和经济性分析模型。围绕重整过程中燃料供热或电重整的选择，电重整中是否集成海上风电，H2分离过程中膜分离或醇胺法的选择，对比了不同技术方案下系统的㶲效比和年度总费用。结果表明，系统C重整单元采用电重整，未集成海上风电，分离单元采用膜分离，其㶲效比最高(2。25)。系统B重整单元采用燃料供热，分离单元采用膜分离，年度总费用最低(5803。91 × 106CNY/a)。系统F集成了海上风电，分离单元采用醇胺法，年度总费用最高(5862。09 × 106CNY/a)，比经济性最好的系统B仅高约1。0％，但系统能效更高。这说明膜分离和海上风电应用于水合物开采平台，在能效和经济性方面都具有较大潜力。

    天然气水合物开采重整制氢工艺设计能效经济性

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    制备方法对Cu/Ce0.8Zr0.2O2催化剂催化甲醇水蒸气重整制氢性能的影响

    徐青文柯举仓李蕊李鹏...
    33-40,50页
    查看更多>>摘要：制备方法会影响催化剂中Cu物种种类、分散性及其与载体之间的相互作用。分别采用沉积沉淀法、氨蒸法、浸渍法和共沉淀法制备了以Ce0。8Zr0。2O2固溶体为载体、Cu负载量(质量分数)为15％的Cu/Ce0。8Zr0。2O2催化剂。采用XRD、N2物理吸/脱附、N2O滴定和SEM等对催化剂的物相组成、织构性质、Cu分散度和微观结构等进行了表征，并采用固定床反应器评价了催化剂的甲醇水蒸气重整制氢催化性能。结果表明，与其他3种方法制备的Cu/Ce0。8Zr0。2O2催化剂相比，采用沉积沉淀法制备的Cu/Ce0。8Zr0。2O2催化剂(Cu/Ce0。8Zr0。2O2-DP)具有相对最大的比表面积(82。5 m2/g)和Cu比表面积(206。0 m2/g)，以及相对最高的Cu分散度(30。5％)。在温度为250 ℃、常压、n(去离子水)∶n(甲醇)为1。3∶1。0和液时空速为6 mL/(g·h)的条件下反应24 h，Cu/Ce0。8Zr0。2O2-DP表现出相对最优的催化性能，其甲醇转化率为95。2％，产氢速率为286。8 mmol/(g·h)，CO选择性为0。86％。

    甲醇水蒸气重整Cu基催化剂制备方法铈锆固溶体Cu分散度

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    过渡金属硫化物催化剂性能优化与光催化水分解制氢研究进展

    王庭伟端木传嵩孟新宇邹家富...
    41-50页
    查看更多>>摘要：过渡金属硫化物催化剂展现出较高的光催化水分解制氢性能，且储量丰富、价格低廉，是替代贵金属铂催化剂的理想选择。综述了过渡金属硫化物催化剂的制备方法、结构形貌和产氢速率，讨论了提升过渡金属硫化物催化剂及其复合催化剂的光催化水分解制氢催化效率的策略:扩展光吸收范围、增强光生电子-空穴对分离和促进催化剂表面反应，以制备更为高效的、达到商业要求的过渡金属硫化物催化剂。最后，对未来有关过渡金属硫化物催化剂的光催化水分解制氢领域的研究进行了展望。

    氢气过渡金属硫化物光催化水分解太阳能

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    自组装超分子前驱体制备g-C3N4及其光催化分解水产氢的研究

    李野和家佳朱传伟张海晶...
    51-61页
    查看更多>>摘要：光催化剂的结构调控对提高光催化效率有重要意义。以三聚氰胺为原料制备了g-C3N4，并以三聚氰胺-三聚氰酸超分子为前驱体，制备了一系列MCx-g-C3N4(x为三聚氰胺与三聚氰酸的物质的量比，x=1、2、3或4)。采用XRD、FT-IR、SEM、TEM、N2吸/脱附和XPS等对g-C3N4和MCx-g-C3N4进行了表征，发现g-C3N4和MCx-g-C3N4具有不同的形貌、结构、组成和比表面积。其中，MC3-g-C3N4为多孔的纳米片结构，n(C元素)∶n(N元素)为1。23，比表面积为45。63 m2/g，是g-C3N4比表面积的4。5倍。以Pt为助催化剂，三乙醇胺为牺牲剂，在可见光下(≥400 nm)考察了催化剂的光催化分解水产氢性能。结果表明，MC3-g-C3N4表现出最佳的光催化分解水产氢性能，其产氢速率达到1127。83 μmol/(h·g)，是g-C3N4的35倍。MC3-g-C3N4较大的比表面积和多孔结构为反应提供了更多的活性位点，且纳米片结构缩短了光生电子迁移到催化剂表面的距离，促进了光生电子和空穴的分离，从而显著提高了其光催化分解水产氢性能。

    光催化可见光产氢超分子前驱体氮化碳

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    高熵合金催化剂在电解水制氢和氢燃料电池应用中的研究进展

    易宇楠倪雨茜张嘉宁袁英...
    62-71页
    查看更多>>摘要：发展绿色氢能和氢燃料电池被视为实现我国双碳目标的重要抓手，需要开发高活性、高稳定性且廉价的电催化剂。高熵合金(HEA)因其表面复杂性和成分可调性，为构建高性能的催化活性位点提供了可能。通过组分选择及调控，有望实现针对不同电化学反应的表面活性位点的优化，进而大幅度提升HEA催化剂性能。近年来，HEA材料在电催化领域受到了广泛关注，有望成为理想的新型电催化剂。介绍了HEA催化剂的主要合成方法，总结了HEA催化剂在电解水制氢和氢燃料电池中的最新应用，展望了HEA催化剂的发展趋势及面临的问题，以期为HEA催化剂的设计和制备提供参考。

    高熵合金催化剂电解水制氢氢燃料电池

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    工业电解海水制氢技术及电极材料研究进展

    徐京辉王宇超殷雨田尹永利...
    72-81页
    查看更多>>摘要：电解海水制氢原料来源广泛，可与海洋新能源有效耦合降低远海电力成本，已成为工业制氢行业的热点。然而，电解海水制氢过程中，Mg2+和Ca2+等沉积以及氯化物对电解槽的腐蚀阻碍了电解海水制氢技术的规模化应用。因此，改进制氢技术和开发新电极材料，以降低海水中杂质的影响成为了电解海水制氢技术的研发重点。首先，分析了海水主要成分及其对电解海水系统性能和寿命的影响，讨论了不同电解海水制氢技术的优劣势和研究进展，认为电解海水制氢技术尚以海水纯化后制氢为主。然后，总结了电解海水电极材料，包括贵金属材料、过渡金属化合物催化材料和新结构材料，其中过渡金属化合物催化材料具有良好的发展前景。最后，讨论了电解海水制氢技术工业化应用面临的挑战和前景，指出结合高效长寿命过渡金属化合物催化材料研究成果以及海水纯化后制氢技术，是未来一段时期电解海水的发展方向。

    电解海水氢能制氢技术电极材料

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    交联型聚(联苯-哌啶)阴离子交换膜制备与电解槽性能研究

    张安然李黎明马颖肖文涛...
    82-87,96页
    查看更多>>摘要：为制备出同时具备高电导率和高稳定性的阴离子交换膜(AEM)，以1，6-二溴己烷为交联剂，采用浇铸法制备了不同交联度的交联型聚(联苯-哌啶)AEM(PBP-Pip-x％膜，x代表交联度，取值分别为5、10和15)。分别采用1H NMR和AFM对PBP-Pip-x％膜的结构和形貌等进行了表征，并以未交联的聚(联苯-哌啶)AEM(PBP-Pip膜)作为对照组，研究了PBP-Pip-x％膜的性能。结果表明，PBP-Pip-15％膜具有更好的微相分离结构，其电导率(99。14 mS/cm)较PBP-Pip膜的电导率(49。89 mS/cm)明显提高。PBP-Pip-15％膜表现出较好的碱稳定性，在1 mol/L KOH溶液中于80 ℃浸泡300 h后，其电导率为37。50 mS/cm，电导率保留率为79。73％。在设定条件(温度为80℃、1 mol/LKOH溶液中和小室电压为2。0 V)下，PBP-Pip-15％膜的电流密度为0。5A/cm2，并且在100 h内稳定性未发生明显改变。

    交联结构聚(联苯-哌啶)阴离子交换膜水电解技术

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