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中国环境科学
中国环境科学

王文兴

月刊

1000-6923

zghj@chinajournal.net.cn;zghjkx1981@126.com

010-62215145

100082

北京市海淀区红联南村54号

中国环境科学/Journal China Environmental ScienceCSSCICSCDCHSSCD北大核心CSTPCDEI
查看更多>>本刊是中国环境科学学会主办的学报级综合性学术刊物。本刊的宗旨是紧密围绕我国重大的环境问题开展学术研究与讨论，包括环境自然科学基础理论、环境战略思想、环境管理的理论与方法、区域性环境污染综合整治等。《中国环境科学》近年来对环境科学研究领域中的诸多学科如环境地学、环境化学、环境生态学、环境医学、环境工程等基础理论研究；对各种环境污染物的监测、分析及其防治；对区域环境的综合整治与规划；以及对全球环境问题等多方面的研究进行了全面综合报道，反映了中国环境科学的发展方向、研究水平、最新成就与突破性进展。《中国环境科学》2002年荣获第二届国家期刊奖提名奖；并荣获第三届中国科协优秀科技期刊奖一等奖。目前《中国环境科学》在国内外环境界都具有很大的影响，对我国环境保护事业和国民经济的可持续发展起到了积极推动作用。
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    大气NR-PM1特性的多尺度演变及其影响机制

    田健韩力慧兰童齐超楠...
    4737-4753页
    查看更多>>摘要：通过采用气溶胶化学组分在线监测质谱仪(ACSM)实时监测了北京市东南城区2021年12月至2022年11月大气非难熔亚微米颗粒物NR-PM1及其组分有机物(Org)、硫酸盐(SO42-)、硝酸盐(NO3-)、铵盐(NH4+)和氯化物(Cl-)浓度,分析研究了 NR-PM1 及其组分不同时间尺度,特别是污染期间的变化特征,以及影响二次硫酸盐和硝酸盐形成的重要因素.同时,结合正交矩阵因子分析法(PMF)和后向轨迹聚类分析法分别探究了有机气溶胶(OA)不同时段物种的变化特征,以及不同时段气团长距离传输对NR-PM1及其组分的影响机制.结果表明,研究期间NR-PM1年均质量浓度为(7.60±10.35)µg/m3,低于 2016 年以来相应的年均值,并呈现出逐年下降的趋势,不同季节其平均浓度呈现出秋季>春季>冬季>夏季的季节变化特征,不同季节其日变化均呈现出夜间高于白天的特征.NR-PM1物种年均质量浓度呈现出Org>NO3->NH4+～SO42->Cl-的特征,其中Org对NR-PM1的贡献最大,约为41.16%,其后依次为硝酸盐 33.05%,铵盐 12.47%,硫酸盐 11.99%,氯化物最小,约为 1.33%.不同季节NR-PM1组分浓度的昼夜变化均较小,NR-PM1及其组分在霾污染天的平均浓度均大于臭氧污染天和清洁天.大气中碱性NH3的存在以及霾污染天的气象条件更有利于气态前体物的二次转化.不同季节OA物种有所不同,冬季、春季和秋季的二次有机气溶胶(SOA)是OA的主要组分,而夏季一次有机气溶胶(POA)是OA的主要组分,霾污染天和臭氧污染天OA均主要受二次有机物生成的影响.不同季节气团传输途径有所不同,值得注意的是霾污染天主要受东南方向和南方向短距离气团输送的影响,且 NO3-对NR-PM1的贡献较大.O3污染天主要受南方向的短距离气团输送的影响,而清洁天以西北方向长距离气团输送为主.

    NR-PM1理化特性多尺度演变影响因素

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    杭州地区大气臭氧浓度垂直分布

    齐冰徐晓飞靳军莉杨欣洁...
    4754-4764页
    查看更多>>摘要：利用国产双池型电化学反应臭氧探空仪在杭州开展为期 1 年(2021 年 12 月～2022 年 11 月)观测,分析了该地区臭氧廓线垂直分布、臭氧柱总量以及对流层臭氧柱含量特征,并评估AIRS和MLS反演的臭氧廓线产品以及AIRS、OMI DOAS和TROPOMI反演的臭氧柱总量产品.结果表明,臭氧探空仪与地面原位臭氧分析仪观测结果具有高一致性.杭州地区臭氧垂直结构呈显著月变化特征,5月在上对流层-下平流层区域(12～16km高度范围)呈现高浓度臭氧的下传结构.4～9月在边界层附近1.5km高度以下观测到高浓度臭氧含量层.边界层内臭氧含量夏季最高,垂直变化不明显;其次是春季、秋季和冬季,均表现为随高度增加而增大.臭氧探空廓线与卫星反演臭氧垂直廓线吻合较好,在对比高度范围内相对偏差大多<10%.杭州地区臭氧柱总量和对流层柱含量平均值分别为 302.1DU和 40.5DU,呈明显季节变化特征.臭氧柱总量和对流层柱含量最高的季节分别为春季和夏季,5 月对流层臭氧柱含量最高.臭氧探空柱总量与AIRS、OMI DOAS和TROPOMI反演臭氧柱总量一致性较好,相关系数分别为0.78、0.88和0.76.

    臭氧探空臭氧垂直分布臭氧柱总量卫星反演杭州地区

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    济南市城区大气挥发性有机物污染特征及来源

    张厚勇隋浩新王在峰张苏凡...
    4765-4777页
    查看更多>>摘要：为研究济南市城区环境空气挥发性有机物(VOCs)污染特征及来源,2020-2021 年于济南市城区开展了逐月离线观测,并于 2020 年 6 月开展加密观测,分析了VOCs年度、季节、日体积分数变化特征、化学组成及臭氧生成潜势,并利用特征比值法和正定矩阵因子分解模型解析了VOCs来源.结果表明,2021 年济南市VOCs年均体积分数为(35.70±16.58)×10-9,较 2020 年改善 14.48%,烷烃和OVOCs为VOCs中占比最高的两类组分.2020 年VOCs体积分数均值呈冬高夏低季节特征,而 2021 年呈夏高春低季节特征,受济南市 VOCs 专项整治行动及北京冬奥会空气质量保障措施影响,2021 年冬季VOCs体积分数均值较 2020 年改善最为明显,改善幅度为 31.08%,2020 年春季芳香烃贡献显著,可能与疫情管控后企业陆续复工复产有关.2020、2021年排名前十的组分主要为烷烃类与OVOCs,如丙烷、乙烷、正丁烷、甲醛、丙酮、乙醛等物种.2021年济南市城区OFP年均值为239.39µg/m3,较 2020年下降22.46%,烷烃、炔烃、芳香烃、卤代烃OFP改善幅度分别为29.28%、3.09%、67.93%、83.49%,烯烃OFP明显上升,上升幅度为37.49%,OVOCs维持在较高水平.2020、2021 年OFP排名前十的物种主要包括甲醛、乙醛、乙烯、1-丁烯、丙烯、对/间二甲苯等.臭氧重污染期间TVOCs体积分数日变化特征呈现明显的早晚高峰特征,中午时段为一天中的低值,夜间维持在较高水平.PMF 解析结果表明:VOCs 主要来源于工业源、燃烧源、油气挥发源、机动车尾气排放源、溶剂使用源、植物源及二次生成源,机动车尾气排放源、燃烧源及工业源为济南市VOCs的重点管控源.

    VOCs污染特征臭氧生成潜势(OFP)源解析济南市

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    京津冀地区臭氧与温度的关系研究

    朱晓婉刘湘雪吴进邱雨露...
    4778-4785页
    查看更多>>摘要：为探究气象条件对臭氧(O3)长期变化趋势的影响,基于京津冀地区多站点长时间序列污染物和气象观测数据对两种气候惩罚因子进行统计分析.结果表明,2016 年之后,京津冀地区O3对温度的敏感性增强.对比 2016 年前后两个时期(2010～2015 年,P2;2016～2020 年,P3)的区域气象条件发现高温是导致这种现象的主要气象原因.P3 时期的高温日数出现频率比P2 时期偏高 0.6%～5.1%,而这种高温日的频繁发生与京津冀地区在P3 时期受焚风影响增多有关.P3阶段具备焚风发生条件的日数频率是P2时期的2.7倍,焚风条件下高温天气的发生频率是非焚风条件下的1.0～1.9倍.这种O3对温度的敏感性增强意味着一旦气象条件有利于 O3 污染的发生,O3 浓度会在短时间内达到与温度相关的最大反应速率,从而使高浓度 O3 维持更长时间.与北京相比,京津冀其他地区的O3污染形势更为严峻,需持续加强区域污染的联防联治,协同减排.

    臭氧温度焚风气候惩罚因子

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    邢台市影响PM2.5和O3浓度多时间尺度演变的重要因素

    兰童韩力慧田健齐超楠...
    4786-4795页
    查看更多>>摘要：为了揭示邢台市大气PM2.5-O3复合污染的演变特征及其影响因素,基于在线监测平台提供的气象要素及污染物浓度数据,使用KZ滤波法分解邢台市PM2.5和O3的原始浓度序列,之后将多元逐步回归法与KZ滤波法结合定量识别污染物的长期分量中源排放及气象因素对污染物浓度的贡献.同时使用随机森林方法,定性探究具体的源排放和气象因子对于邢台市PM2.5和O3原始序列浓度的影响.结果表明:邢台市PM2.5浓度的长期分量呈现显著的下降趋势,短期分量是PM2.5浓度的主要贡献者.O3浓度长期分量呈现增加的趋势,季节分量是O3浓度的主要贡献者.源排放和气象因素对PM2.5长期分量浓度变化的贡献占比约为5:1,两者对于O3长期分量浓度变化贡献占比接近3.5:1,源排放过程是邢台市长期大气PM2.5-O3复合污染的主因.相对湿度(RH)对邢台市PM2.5原始序列浓度的影响最大,其次为工业源排放和机动车尾气排放;影响O3原始序列最大的的3个因子分别是气象因素中的短波辐射强度(SR)、温度(T)以及机动车尾气排放.

    邢台PM2.5O3KZ滤波随机森林影响因素

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    珠三角典型地区气态氨分布及其对PM2.5贡献

    黄国锋肖林海陈梓杰张涛...
    4796-4804页
    查看更多>>摘要：为探讨珠三角典型地区气态氮(NH3)对细颗粒物(PM2.5)的贡献,于 2022 年 6 月～2023 年 5 月,在珠三角地区四个代表性城市选择了三个城市站点和一个郊区站点开展了NH3的在线监测,并同步收集了水溶性离子、HNO3、PM2.5以及气象参数等资料.此基础上分析了NH3 的浓度水平特征和日变化特征,进一步评估了 NH3 对 PM2.5 的潜在贡献.结果表明,公园前(GYQ)、梅华(MH)、东城(DC)和鹤山花果山(HGS)的 NH3 年均值分别为(5.74±3.00),(4.70±2.41),(5.09±2.26)和(4.17±1.95)µg/m3,除GYQ外,其余三站点NH3季节变化均表现出秋季>春季>夏季>冬季的趋势.NH3浓度日变化规律与温度相近,与相对湿度相反.经由修正的气体比率(AdjGR)评估,四个站点均处于富氨的条件下.随着PM2.5污染浓度的上升,AdjGR逐渐下降,同时氨转化率(NHR)逐渐升高.除此之外,四个站点NHR>0.5的情况均主要发生在温度<25℃和相对湿度<70%的气象条件下.

    气态氨细颗粒物气体比率二次无机气溶胶气粒转化

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    西南地区工业主导城市重污染期间PM2.5污染特征及形成机制

    张丹李陵胡伟吕平江...
    4805-4816页
    查看更多>>摘要：为研究长江上游典型工业城市重庆市长寿区雾霾污染特征和形成机制,在雾霾持续污染时段分别在城区和工业区站点开展了细颗粒物(PM2.5)及其重要前体物的观测分析.结果显示,观测期间长寿区PM2.5平均浓度为(71.78±38.44)µg/m3,雾霾污染时期PM2.5日均值最高达到193µg/m3.雾霾污染相比非污染时期 PM2.5 的各类化学组分均有所增加,其中有机颗粒物(OM)和二次无机气溶胶(SIAs)的迅速增长是导致雾霾污染发生的最主要因素.雾霾污染时期硫氧化比(SOR)和氮氧化比(NOR)显著上升,相比清洁天增幅分别为64%和55%,并且相对湿度(RH)较高的环境下对于SOR、NOR和气溶胶的吸湿增长均具有一定的促进作用.二次有机气溶胶(SOAs)同样在雾霾污染时期表现出显著的增长趋势,相比清洁天增加了 13.03µg/m3,评估 SOAP 的结果发现甲苯、对-二甲苯和邻-二甲苯等芳香烃对SOA的形成具有显著的贡献.主成分分析(PCA)和spearman相关性分析表明了PM2.5中化学组分主要的 3种来源,分别为工业源、地壳源和扬尘源,其中工业源是PM2.5中化学成分最重要的来源.来源解析结果表明,长寿区及周边临近地区是PM2.5、SIAs、总有机碳(TOC)、二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)和总挥发性有机物(TVOCs)重要的潜在源区,本地污染源排放对于雾霾的形成具有重要的贡献.

    PM2.5化学组分二次形成潜在源区形成机制

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    2000～2021年中国典型地区大气降水化学与沉降特征

    程昳璇关净文浮天蒋伯琪...
    4817-4825页
    查看更多>>摘要：基于2000～2021年中国东北、华北、华东、东南、西北、西南6个区域10个城市的大气降水组分资料,针对各地区降水量、pH值、降水电导率、水溶性离子浓度及其氮硫湿沉降特征开展了长期变化特征研究,分析了典型地区降水组分的离子中和特性.结果表明:2000～2021年中国各研究站点pH值总体呈上升趋势,但重庆和上海地区的年均pH值至今未达到5.6.济南、西安和重庆站电导率呈现出较明显的下降趋势.西北地区陆源性特征较为明显,Ca2+浓度较高(可达 1035.2μeq/L);NO3-浓度在重庆地区有上升趋势,这与城市机动车保有量的逐年增长有关;而 NH4+在各个地区均有下降;东南地区受海盐影响,Na+和Cl-的浓度相对较高.西北和西南地区的硫、氮湿沉降量明显高于东南地区,NH4+-N/NO3--N各地区均呈下降趋势,但该比值年平均值均大于 1,说明大气降水中氮沉降以还原态氮为主.东南地区的降水酸度相对较高,然而酸性离子(SO42-和NO3-)浓度却较低,说明降水酸度还会受到碱性离子(Ca2+和NH4+)的影响.在厦门和西安NO3-、NSS-SO42-和NH4+浓度年变化很小,而pH值、中和潜力和酸化潜力的比值(NP/AP)有明显上升趋势;但西安NP/AP值明显较高,反映西安土壤尘埃中的中和能力比东南地区强.

    降水化学时空分布中和能力硫沉降氮沉降

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    Fe和Cu分子筛催化剂同时催化NOx还原和N2O分解

    司庆宇樊星张玮航苗静文...
    4826-4834页
    查看更多>>摘要：采用离子交换法制备了Fe-Beta和Cu-SSZ-13催化剂并采用不同混合方式制备了复合催化剂,考察了催化剂同时催化Nox还原和N2O分解的性能.以实现Nox和N2O同时高效去除、拓宽活性温度窗口为目标,优选出了上Fe下Cu分层填充、Fe-Beta和Cu-SSZ-13 质量比为 4:1 的Fe0.4Cu0.1催化剂,进一步考察了进气组成对Nox、N2O和NH3 转化率的影响,并采用N2吸脱附、XRD、NH3-TPD、UV-Vis DRS和H2-TPR等手段对催化剂理化特性进行了表征.结果表明,Cu-SSZ-13和Fe-Beta分别具有更优的催化Nox还原和N2O分解性能.采用Fe0.4Cu0.1催化剂、[NH3]/[Nox]为1时考察的温度范围内NH3仅还原Nox,而N2O通过分解去除,450℃时Nox和N2O转化率分别为 93.4%和 100%.高温(>350℃)下NH3被O2氧化导致Nox转化率随温度升高而降低;高温(≥350℃)下N2O分解形成的氧物种可使Nox在进气中无O2条件下实现高效还原.进气中含 2%H2O对高温(450℃)下Fe0.4Cu0.1表面Nox的还原和NH3的氧化无显著影响,但对N2O的转化存在一定的可逆抑制作用.Cu-SSZ-13表面存在大量孤立的Cu2+离子,可为NH3-SCR反应提供充足的活性中心.Fe-Beta表面同时存在能够催化NO氧化的孤立Fe3+离子和催化N2O分解的FexOy物种.采用上Fe下Cu分层填充的混合方式时Fe-Beta表面NO氧化过程会消耗N2O分解形成的氧物种,从而有利于低温(≤450℃)下N2O的转化.但由于N2O分解的温度范围内Nox转化率本身较高,NO氧化对于脱硝的促进作用不显著.

    NOx还原N2O分解Fe-BetaCu-SSZ-13复合催化剂

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    霾过程黑碳对气溶胶散射吸湿增长的影响

    佟景哲米家媛涂朝勇李娜...
    4835-4843页
    查看更多>>摘要：利用成都市2017年10～12月逐时的"干"气溶胶散射系数、吸收系数和环境气象监测资料,结合同时次气溶胶粒径吸湿增长因子(Gf)的反演数据,分析了 4 类霾强度条件下黑碳浓度(CBC)的变化特征,并基于广义可加模型(GAM)探讨了CBC对气溶胶散射吸湿增长因子(f)的影响机制.结果表明:(1)轻微、轻度、中度和重度霾强度条件下的CBC均服从对数正态分布,其均值随霾强度的增加而增大,变差系数则随霾强度的增加而减小.(2)CBC与Gf之间呈现非线性负相关,CBC与CPM2.5/PM10(细颗粒物质量浓度与粗颗粒物质量浓度之比)之间则呈现非线性正相关(均通过了α=0.01的显著性检验);随着霾的渐近演化,Gf随CBC增加而减小的趋势持续增强,CPM2.5/PM10随CBC增加而增大的趋势则持续减弱.(3)Gf与CPM2.5/PM10之间存在显著的交互作用(通过了α=0.001的显著性检验),以Gf与CPM 2.5/PM10为双变量的GAM模型能更好地表征f的变化特征.

    气溶胶散射吸湿增长因子黑碳霾过程GAM模型

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