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中国科学：材料科学（英文）
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中国科学：材料科学（英文）/EISCI
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    基于配体效应协同调控异质结氧化还原位点的d带中心用于光解水制氢

    吴园霄曲梦茹姜淑娟张建军...
    524-531页
    查看更多>>摘要：光催化水解离制氢过程中,光生载流子由生成位点向氧化还原位点艰难的动力学迁移及随后与中间产物反应大的过电位问题还没有被解决,严重阻碍了太阳光子转化为氢能的效率(STH).本文基于配体效应协同调控材料d带中心构建了CeO2纳米线负载Ni2P异质结光催化剂,继而解决上述动力学瓶颈.原位漫反射傅里叶变换红外光谱、霍尔效应等表征揭示光生电子和空穴在自发局域电场推动下,分别迁移至Ni2P还原位点和CeO2氧化位点,接着促使吸附在此的活性中间产物发生脱氢和氧耦合反应.性能测试显示,在AM 1.5G模拟太阳光辐照下,室温下的STH值达到了1.13％.本研究为通过协同调节d带中心提高异质结光催化剂的STH提供了独特的策略.

    heterojunctiond-band centerH2O splittingH2 energyphotocatalysis

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    金属相1T-MoS2/ZnIn2S4异质结调控电荷传输从而促进光催化氧化还原反应

    张洪文姚雪山巍刘玥...
    532-540页
    查看更多>>摘要：近年来,光催化产氢与有机物氧化的偶联反应备受关注,如何设计高效双功能光催化剂实现偶联反应成为研究重点.在众多光催化剂中,ZnIn2S4以其优异的可见光吸收能力、本征的极化电场以及较强的氧化还原能力成为双功能催化剂的热点备选材料.然而,电子空穴分离效率低以及光生电子空穴复合率高的问题限制了ZnIn2S4光电转化效率的进一步提高.针对这一问题,我们采用了具有较高导电性和独特结构的金属相1T-MoS2作为助催化剂与花状ZnIn2S4复合形成"海胆状"的1T-MoS2/ZnIn2S4欧姆结复合材料.理论计算结合XPS数据揭示了欧姆结与内建电场的形成,一系列光谱表征表明由欧姆结所形成的强内建电场促进了ZnIn2S4体内光生电子快速向1T-MoS2转移,同时活性测试与EPR表征证明了苯甲醇的氧化反应可以作为光生空穴的有效捕获剂.最终,1T-MoS2/ZnIn2S4复合光催化剂实现了4.6倍光催化性能的提高,420 nm波长下表光量子效率达6.75％.本项工作通过精确调节电荷转移机制,实现了ZnIn2S4双功能催化剂光电效率的进一步提高,为光催化剂载流子调控设计提供了新思路.

    metallic 1T-MoS2heterojunction photocatalystphotocatalytic hydrogen evolutionbenzyl alcohol oxidationguiding charge migration

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    乙基修饰的氮化碳增强光催化CO2转化

    陈冻冻王中辽傅俊伟张金锋...
    541-549页
    查看更多>>摘要：光催化剂的表面官能团对光生载体的转移和反应的活性位点起着关键作用,对光催化转化过程影响很大.因此,合理准确地调控表面基团可以极大地优化光催化性能.本文通过引入给电子能力强的乙基,对氮化碳(g-C3N4)未聚合的NH2基团进行优化.通过X射线光电子能谱证实了乙基包埋的成功.时间分辨光谱和密度泛函理论(DFT)计算证实了光生载流子沿有利方向变化.最后,Gibbs自由能表明,乙基改性的氮化碳具有显著降低的CO2转化为*COOH的能垒.其CO2到CO的转化率为47.08 μmol g-1 h-1.本研究为通过优化表面官能团来提高光催化剂性能的研究提供了可靠参考.

    photocatalytic CO2 reductionethyl groupcarbon nitridecharge separation

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    BiVO4/CoPc S型异质结的构建及其光热增强光催化性能

    龙子洋郑相阳史海峰
    550-561页
    查看更多>>摘要：光热催化降解去除污染物对解决环境问题具有独特的优势.本文通过水热法结合超声处理的方法合成了BiVO4/CoPc S型异质结光热催化材料.实验结果表明,BVO-1％CoPc在10分钟内对四环素对降解率可达76％,相比钒酸铋单质提高了1.8倍.进一步的红外热成像仪表明酞菁钴(CoPc)的光热效应可以提高反应体系的温度.同时,研究人员还发现降解后的中间产物毒性显著降低.光致发光光谱的结果表明,合成的复合材料可以增强光生载流子的分离能力.基于捕获实验、能带结构和原位XPS等研究结果,我们提出了光生电荷在合成的催化剂中的S型传输机制.本工作为设计和开发用于去除有机污染物的S型光热催化材料提供了一种可行的策略.

    BiVO4CoPcphotothermal effectS-scheme het-erojunctiontetracycline

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    碳量子点/四(4-羧基苯基)卟啉/BiOBr S型异质结用于高效光催化降解抗生素

    王春春戎珂刘艳萍杨方...
    562-572页
    查看更多>>摘要：太阳能光催化处理制药废水是缓解环境问题和能源危机的一种很有前途的方法.然而,提高其处理效率面临众多挑战,如光吸收效率低、光生载流子快速复合和光氧化还原电位低等.本文通过在BiOBr(BOB)微球上沉积碳量子点(CDs)和四(4-羧基苯基)卟啉(TCPP),巧妙地构建了TCPP/CDs/BOB有机/无机三元S型异质结,用于在可见光下有效降解水体中的盐酸四环素(TC).研究发现,由于两者之间的费米能级差异,在形成异质结时触发了电子从TCPP传递到BOB,从而在界面处构建内部电场(IEF).这极大推动了光诱导载流子的有效分离.此外,CDs作为电子收集器进一步提高了S型异质结的载流子分离能力,因此保留了在CDs中聚集更强还原能力的光电子和在BOB价带中更强氧化能力的空穴来参与光催化反应.在这些催化剂中,TCPP/CDs/BOB-2异质结催化剂在40 min内对TC的降解能力高达83.6％.TCPP/CDs/BOB-2的反应速率常数(k)分别约为BOB、CDs/BOB和TCPP/BOB的2.3、1.8和2.0倍.这项工作为探索用于水净化的有机/无机三元S型光催化剂提供了新的视角.

    carbon quantum dotsorganic/inorganic S-scheme heterojunctiontetra(4-carboxyphenyl)porphyrin/BiOBrin-ternal electric fieldphotocatalysis

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    基于室温铁磁性的(Fe,Al)共掺杂SiGe铁磁pn二极管的可调整流和磁阻特性

    李加飞张析向钢
    573-579页
    查看更多>>摘要：Ⅳ族稀磁半导体因其优异的磁电性能,以及在与当前主流半导体集成技术兼容的自旋电子器件中具有广阔的应用前景而受到越来越多的关注.事实上,具有室温铁磁性的Ⅳ族稀磁半导体及其衍生器件更有望在实际中得以应用.本工作设计并制备了基于p型(Fe,Al)共掺杂SiGe薄膜和n型Ge衬底的磁性pn二极管.磁性测量以及磁阻和反常霍尔效应测试揭示了p型(Fe,Al)共掺杂SiGe薄膜的室温铁磁性.有趣的是,磁性pn异质结表现出磁场可调的整流和磁阻行为.我们的研究结果为制备具有室温铁磁性的Ⅳ族稀磁半导体提供了一种可选策略,并为Ⅳ族稀磁半导体的实际自旋电子应用提供了范例.

    diluted magnetic semiconductorSiGepn junctionrectificationmagnetoresistance

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    基于聚吡咯/蛭石/海藻纤维复合半导体材料的瞬态压阻传感器

    王鹏真梁俊轩田维亮张克伟...
    580-587页
    查看更多>>摘要：电子皮肤、人机交互和健康监测等领域推动了柔性压力传感器的快速发展.然而,同时满足耐用和瞬态的需求对柔性压力传感器是一个巨大的挑战.本文开发了一种用于柔性瞬态压阻传感器的安全、耐受的聚吡咯/蛭石/海藻酸盐半导体框架.将带负电荷的蛭石纳米片插层到可生物降解的海藻酸盐织物中,进一步用高灵敏度的导电聚吡咯修饰.由此产生的多维框架实现了柔性传感器的稳定性,并且在使用寿命结束后可以在不留下电子垃圾的情况下逐渐降解.所获得的瞬态压阻传感器显示出了快速的响应时间(81/99 ms)和出色的抗疲劳性能.此外,我们开发了一种有效的机器学习模型用于人体动作识别和预测,准确率为100％.本工作为柔性瞬态电子学中有机-无机界面的设计提供了一种有前景的策略,并在基于舒适生物纤维的柔性平台中展现了广阔的应用前景.

    piezoresistive sensorstransient electronicsmachine learningtolerable hybrids

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    MOF衍生Co3O4/ZrO2介孔八面体:优化电荷转移和中间体转化用于高效CO2光还原

    刘海兵邱衍滨甘文秀庄国鑫...
    588-597页
    查看更多>>摘要：调控电荷转移和反应路径是促进光催化CO2还原的两种有效策略.本研究通过热解UIO-66@ZIF-67核壳八面体,合成了Co3O4/ZrO2介孔八面体.该介孔八面体由高度分散的小尺寸纳米颗粒组装而成,平均颗粒尺寸为13 nm,平均孔径为5.8 nm,比表面积为43.11 m2g-1.受益于活性位点设计,电荷转移动力学和CO2吸附得以增强.此外,密度泛函理论计算结果显示,ZrO2能够有效调控CO2还原的反应路径,包括促进CO2活化为*CO2、中间体(*COOH和*CO)的形成、以及减小限速步(*CO→CO)的能垒.因此,Co3O4/ZrO2介孔八面体的周转率高达28.82,是纯Co3O4的16.95倍.

    metal-organic frameworksmesoporousoxidesphotocatalysisCO2 reduction

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    调控磁导率以优化高熵合金的自旋电子排列实现高效析氧反应

    陈正杰张涛吴佳静杨新春...
    598-607页
    查看更多>>摘要：磁场触发的催化剂轨道电子自旋排列已成为促进析氧反应的一种有趣而可行的策略.然而,具有强d-d库仑相互作用的高熵合金(HEAs)催化剂中的磁场增强机制尚未得到充分挖掘.在此,我们设计了具有优异软磁性的高熵合金金属片,在微小磁场下表现出显著的磁场增强催化作用,其磁导率可作为评估磁场增强的描述因子.具体地,仅施加50 mT的磁场,(FeCoNi)82.5Cr17.5 HEAs的过电位下降就超过了36mV@10mAcm-2.此外,过电位的降低与HEA的磁导率呈线性关系.原位拉曼光谱与理论计算结果表明,施加磁场可显著提高自旋密度,改善催化剂的3d电子与*O自由基的2p轨道之间的自旋相互作用,从而有效降低速率决定步骤(*O→*OOH)的能量障碍,进而促进O-O的形成.

    high-entropy alloymagnetic permeabilitymagnetic fieldspin arrangementoxygen evolution reaction

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    人工道德基础器件:模拟道德逻辑的晶体管

    陈绍敏俞扔坚邹浥于希鹏...
    608-618页
    查看更多>>摘要：日益先进的人工智能在生活中的广泛应用,促进了人工道德问题的产生.机器人的人工伦理的建立和实施通常是通过被动程序指令解决的,而在硬件层面的主动实现仍然具有挑战性.在这里,受认知心理学和神经生理学的启发,我们展示了一种典型的人工道德器件.通过判断善恶和解决道德困境,器件实现了机器人三定律中的第一定律.器件展示了自我、本我和超我三种状态,以及绝对命令、本能漠视、本能冲动、道德义务论、功利主义和利己主义等六种人性.道德的起源在电子学方面得到了揭示,这是潜意识和意识之间的对抗性协作.这项工作为未来人工智能的意识产生和道德形成提供了一条可行的道路.

    artificial moralityneuromorphic devicetransistorthree laws of roboticssubconsciousness

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