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中国科学：材料科学（英文）
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中国科学：材料科学（英文）/EISCI
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    合理设计多电子转移机制实现更好的水系锌-有机电池

    Kovan Khasraw Abdalla王越洋Kozhi Khasraw Abdalla熊嘉伟...
    1367-1378页
    查看更多>>摘要：由于环境相容性好、分子结构可定制和有机物资源丰富等优势,水系锌-有机物电池(AZOBs)成为构建新一代大规模储能系统的关键技术.然而,电导率差、有机物溶解和单一活性基团等问题严重限制了有机物正极材料的倍率性能、稳定性和比容量.因此,具备多氧化还原中心和稳定骨架的有机物正极材料对于实现高性能有机物正极材料至关重要.这些多官能团有机物可协同作用并激发基于多电子转移的氧化还原反应,进而促进H+/Zn2+共嵌以显著提升电池性能.本文探索了多官能团有机物电极的分子结构与其氧化还原反应机理之间的构效关系.本文综述了多官能团有机正极材料在提高氧化还原电位、比容量、动力学以及稳定性等方面面临的挑战和解决策略,为进一步开发先进AZOBs的关键正极材料提供了重要基础.

    aqueous zinc organic batterymultifunctional organic cathodesenergy storage mechanismmolecular structure opti-mizationhigh performance

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    光电化学水分解中基于半导体的界面工程策略和载流子动力学表征技术的研究进展

    张生雅杜佩瑶卢小泉
    1379-1392页
    查看更多>>摘要：为了缓解能源危机和环境问题,太阳能的应用受到了人们的广泛关注.光电化学水分解是一种极有前景的、可以将清洁可再生太阳能转化为清洁燃料的技术.提高能量转换效率无疑是光电化学水分解技术的关键.光生载流子的分离和转移速率是影响光电化学性能的主要因素之一.本综述简要介绍了一些界面工程策略以增强光阳极中光生载流子的分离和传输.此外,总结了近期在原位量化光生载流子传输动力学研究中的进展.我们的目的是帮助读者了解这一领域的最新发展,并为理解动态空穴转移提供一个独特的视角.最后,我们对发展微纳尺度电极界面光生载流子分离和转移动力学表征手段中面临的重大挑战和未来前景进行了展望.

    photoelectrochemical water splittingphotogenerated carrier dynamicsinterface engineering strategyscanning pho-toelectrochemical microscopy(SPECM)

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    丁二腈增塑氟化聚碳酸酯基固态电解质用于4.5 V高压锂金属电池

    孙锦旭王勇李瑀封伟...
    1393-1402页
    查看更多>>摘要：与液态电解质相比,聚合物电解质(SPEs)具有更高的安全性,在储能领域具有广阔的应用前景.但是其高压下易分解、室温离子电导率低、室温循环性能差等问题阻碍了SPEs的应用.本研究以丙烯酸三氟乙酯和碳酸乙烯亚乙酯为原料,丁二腈为增塑剂,原位聚合制备了氟化聚碳酸酯基固态电解质SNSPE-40.SNSPE-40在25℃条件下离子电导率高达1.33 mS cm-1,电化学窗口达到5.4 V.得益于富含氟化锂的SEI层的形成,Li|SNSPE-40|Li电池以0.1 mA cm-2电流密度稳定循环了2000 h.在4.5 V截止电压和室温条件下,Li|SNSPE-40|LiNi0.9Co0.05-Mn0.05O2电池实现了0.5 C(1 C=220 mA g-1)倍率300圈的稳定循环(57.4％容量保持率).Li|SNSPE-40|LiCoO2电池实现了1 C(1 C=200 mA g-1)倍率250圈的长循环(54.9％容量保持率).这种新型固态电解质在高压固态锂金属电池中表现出巨大应用潜力.

    solid polymer electrolytefluorinated polycarbonatesuccinonitrilelithium metal batteriessolid electrolyte inter-phase

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    坚韧、弹性的氟化固体电解质界面稳定碳酸酯电解质中的锂金属

    孔佳侯添壹石婷李剑波...
    1403-1411页
    查看更多>>摘要：锂金属负极和碳酸酯类电解液之间不稳定的界面是限制高比能锂金属电池循环寿命的关键挑战.本文使用含苯环的双酚A乙氧基化物二甲基丙烯酸酯(BAED)交联剂调节聚(丙烯酸六氟丁酯)(PHFBA),设计了一种弹性人造固体电解质中间相(RASEI)来解决这个问题.刚性BAED分子可以对柔性PHBA基体进行调控,实现从600％伸长率到90％压缩率的卓越回弹性,并具有超过2 MPa的高杨氏模量.RASEI可以适应锂金属较大的体积变化,并确保电池运行过程中锂金属与RASEI之间的紧密接触,促进均匀的锂沉积并减少副反应.因此,经过RASEI修饰的Li‖Li对称电池可以在1 mA cm-2和1 mAh cm-2下实现超过500小时的长期循环.对循环后锂金属进行测试分析表明锂枝晶的生长得到了有效的抑制.此外,搭配20 mg cm-2高阴极负载的NCM811软包电池在1 C下,经过200次循环后容量保持率超过85％.

    lithium metal anodecarbonate electrolytesresilient ASEIhigh cathode loading

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    用于室温全固态锂金属电池的精准丁二腈官能团化聚氧化乙烯固态电解质

    李新阳张宗楠封婕阴祥凯...
    1412-1421页
    查看更多>>摘要：聚环氧乙烷(PEO)聚合物电解质有望应用于全固态锂金属电池.然而,目前还没有提出有效的方法制备全固态PEO电解质,以克服其在室温下无法使用的局限性.在本研究中,我们基于聚合物C-H键功能化策略,通过在聚合物链上直接共价连接具有锂配位活性的丁二腈官能团,设计出了一种高离子导电性PEO电解质.该官能团有效增强了PEO链的无序性和流动性,同时也作为链间快速离子传导的活性位点,从而实现了离子周围自由体积和迁移行为的双重优化.得益于官能团对离子输运的精准调节,新型电解质表现出更强的离子传导性(离子电导率提升100倍)、更高的转移数(tLi+=0.51)和更宽的电化学窗口(＞0.47 V).特别是功能化的PEO300k电解质具有超高室温离子电导率(25℃时为1.01×10-4 S cm-1)并且能够在室温下稳定工作,该研究为开发具有实际应用价值的聚合物电解质提供了新的途径.

    all-solid-state lithium batteryPEO electrolytepoly-mer functionalizationroom temperature operationfast ionic conduction

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    钴-碳框架封装作为固态电解质层实现稳定的氧化硅负极用于锂存储

    陈本强许东明周双常智...
    1422-1432页
    查看更多>>摘要：非化学计量的氧化硅(SiOx,0＜x＜2)是一种很有前途的锂电池负极材料.然而,它的本征电导率低,体积膨胀明显.特别是,由于连续的电解液消耗,很难形成稳定的固体电解质界面.本工作将空心氧化硅微球包裹在钴碳(Co-C)骨架及其衍生的氮掺杂碳纳米管网络(N-CNTs)中.这种设计解决了电解液消耗和SEI层重复形成的问题,并实现了快速动力学.此外,所制备材料的柔性碳纳米管和坚固金属-碳框架提供力学支撑,可以适应SiOx体积变化.h-SiO,@Co@N-CNTs作为锂离子电池负极材料,具有优异的循环稳定性和高倍率性能.以0.2 A g-1的电流密度循环370次,容量为701 mAh g-1,容量保持率为100％.另外,在1.0 A g-1电流密度下循环500圈,容量没有衰减.结果表明,所合成的锂离子电池结构具有一定的优越性,对材料的优化也有一定的启发作用.

    lithium-ion batterySiOx anodeSEImetal-organic frameworkvolume changes

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    缺陷钴氧化物中选择性锚定Pd单原子用于高效锂氧电池

    郑健张文静李泰广陈步天...
    1433-1444页
    查看更多>>摘要：非质子锂氧电池基于锂金属与氧的可逆反应生成Li2O2,可提供极高的理论能量密度.然而,Li2O2的成核/消除机制仍然不清楚.因此,构建能在原子水平上深入了解催化机理的催化剂体系,是开发高性能锂氧电池的关键.在此,我们报道了一种在富氧空位的Co3O4(Pd1-Co3O4-x)中实现Pd单原子选择性锚定的策略.原子水平表征技术揭示了Pd原子优先地结合到缺陷Co3O4的四面体位点.理论计算表明,选择性锚定的Pd单原子与氧空位的耦合引起了明显的电荷重分布,这可以有效地提高Pd 4d轨道在费米能级附近的能带占用率,促进电子转移,有利于中间体的吸附.这种双重相互作用不仅可以调节放电过程中Li2O2的成核生长过程,而且有利于Li2O2上的电子云的离域,减弱Li-O键的强度,从而促进Li2O2在充电过程中的分解.本研究对锂氧电池在原子水平上的催化机理和高效催化剂的合理设计提出了一些见解.

    Pt single-atom catalysttetrahedral sitesoxygen va-canciescatalytic mechanismLi-O2 batteries

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    基于全同源策略构建低界面阻抗的柔性固态锂离子电池

    邹俊龙张珺王琳琳孙琪玥...
    1445-1454页
    查看更多>>摘要：固态锂离子电池被认为是可穿戴电子设备的理想储能器件.然而,高的电极/电解质界面阻抗仍是该领域一个严峻的挑战,尤其在弯曲变形条件下.本文提出全同源策略,利用热塑性聚氨酯作为固态电解质和电极的离子导电框架,构建具有低界面阻抗的柔性固态锂离子电池.实验结果表明,聚氨酯中-C=O、-NH和-C-O-C-等功能基团有助于锂离子传输.利用该特性,制备出具有高柔韧性和离子电导率的聚氨酯基固态电解质,以及具有优异柔韧性的复合电极,其即使在不同形变下仍能保持良好的电化学性能.在此基础上,成功组装了全同源的柔性固态锂离子电池,其表现出更低的界面阻抗和更优异的电化学性能.这种全同源策略为柔性固态电池的设计提供了一种新思路.

    lithium-ion batteriesall-from-one structure designpolymer solid-state electrolyteflexible free-standing electrodelow interfacial resistance

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    具有丰富孤对电子的亲锌超分子分子通道实现高度稳定锌阳极

    孟超谭昊刘宏王建军...
    1455-1463页
    查看更多>>摘要：在柔性设备和静态储能电网应用中,可充电水性锌离子电池展现出巨大的潜力.但其发展受到界面不稳定性引起的副反应及枝晶生长的阻碍.本研究中,我们采用了一种新颖的电解液设计,通过含大量孤电子对的亲锌葫芦[7]超分子来应对这一挑战.这些超分子因其独特的分子结构,能够在电化学循环中有效地吸纳和固定Zn离子,从而有效避免了Zn离子的无序迁移和枝晶的形成.超分子中丰富的孤对电子提供的Lewis碱性位点(如叔胺和羰基氧)作为Zn离子的供电子成核位点,促进了紧密成核.这些超分子与Zn离子之间的强烈相互作用,不仅提高了系统的稳定性,还显著抑制了不良副反应.因此,我们组装的对称电池和Zn//V2O5全电池均展示了长效的循环稳定性和卓越的库仑效率.

    CB[7]supermoleculesmolecular channellone-pair electronsinterface chemical environment regulationZn ion battery

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    吩嗪类衍生物用于快速充放电和长寿命的水系钾离子全电池负极

    郑易帆于丹丹王健晨杨杰...
    1464-1470页
    查看更多>>摘要：有机电极材料因具有结构多样性和可持续性,在水系钾离子电池研究领域展示出广阔的前景,但它们大多数存在导电性差、易溶于电解液的问题,导致电极活性物质利用率低、循环稳定性差.本文通过含氮苯环的共轭延申、引入氰基活性中心,获得了3CN-HATN.与经典吩嗪负极相比,3CN-HATN的最低未占据分子轨道能级更低,更容易被还原,且其能带隙较窄,改善了导电性,其共轭结构可有效抑制循环过程中3CN-HATN的溶解.3CN-HATN负极在80 C(1 C=350 mA g-1)下比容量高达233.8 mAh g-1,将其与Ni(OH)2正极匹配,构建的水系钾离子全电池具备优异的循环稳定性和快充性能,30 C下循环10,000圈后容量保持率达81.5％.

    aqueous rechargeable batteriesπ-conjugated struc-tureorganic electrodesK+storagephenazine derivatives

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